特別說明:本文由學(xué)研匯技術(shù)中心原創(chuàng)撰寫,旨在分享相關(guān)科研知識。因?qū)W識有限,難免有所疏漏和錯誤,請讀者批判性閱讀,也懇請大方之家批評指正。原創(chuàng)丨彤心未泯(學(xué)研匯 技術(shù)中心)光與材料之間幾乎所有相互作用的主要步驟是電子對入射光波在亞波長和亞周期維度上的光學(xué)周期的電動力學(xué)響應(yīng)。因此,了解和控制材料的電磁響應(yīng)對于現(xiàn)代光學(xué)和納米光子學(xué)至關(guān)重要。盡管電子束的小德布羅意波長應(yīng)該允許訪問阿秒和埃斯特倫尺寸,但超快電子顯微鏡和衍射的時間分辨率迄今為止僅限于飛秒域,這不足以記錄尺度上的基本材料響應(yīng)光的周期。有鑒于此,康斯坦茨大學(xué)Peter Baum等人將透射電子顯微鏡推進(jìn)到一個激發(fā)光周期內(nèi)光學(xué)響應(yīng)的阿秒時間分辨率。作者應(yīng)用連續(xù)波激光器將電子波函數(shù)調(diào)制為快速的電子脈沖序列,并使用能量濾波器將材料內(nèi)部和周圍的電磁近場在時空上分解。納米結(jié)構(gòu)針尖、介電諧振器和超材料天線的實(shí)驗(yàn)揭示了手性表面波的定向發(fā)射、偶極子和四極子動力學(xué)之間的延遲、亞光速掩埋波導(dǎo)場和對稱破缺的多天線響應(yīng)。這些結(jié)果表明了結(jié)合電子顯微鏡和阿秒激光科學(xué)以從空間和時間的基本維度來理解光-物質(zhì)相互作用的價值。使用帶有肖特基場發(fā)射器的電子顯微鏡,激光通過利用光電場周期性地加速和減速自由電子波函數(shù),將電子束調(diào)制為阿秒持續(xù)時間的超短電子脈沖序列。作者擴(kuò)展了電子顯微鏡測量光學(xué)近場強(qiáng)度及其圍繞復(fù)雜材料的干涉模式的能力,足以揭示空間和時間中潛在的電磁場振蕩。連續(xù)波激光調(diào)制意味著可以將整個電子束用于實(shí)驗(yàn)(每秒約1010個電子)并將重復(fù)率最大化到一個光學(xué)循環(huán)周期,這是研究任何線性光學(xué)和大多數(shù)非線性光學(xué)的最佳選擇效果。

接下來,將光循環(huán)對比顯微鏡應(yīng)用于納米光子學(xué)中的選定現(xiàn)象,研究了局部控制等離子體針尖周圍近場的時空手性的可能性。結(jié)果表明,表面等離子體激元主要是從狹縫發(fā)射的,而不是從尖端發(fā)射的,即使尖端頂點(diǎn)也具有亞波長尺寸。時域有限差分模擬解釋了觀察到的尖端頂部或底部動力學(xué)的定向發(fā)射。除了可視化電磁場周期之外,阿秒電子顯微鏡還可以通過在瞬態(tài)波上沖浪或反沖浪來確定手性近場的手性。

圖 狹縫改良針尖中手性場循環(huán)動力學(xué)的可視化接下來,研究了介電納米諧振器的時空響應(yīng),它們是納米光子波前控制或高效頻率轉(zhuǎn)換的核心組成部分。結(jié)果表明,光循環(huán)對比顯微鏡不僅可以測量自由空間中的近場,還可以可視化掩埋在材料內(nèi)部的場動力學(xué),前提是它可以被電子束穿透。

超材料形式的異形納米粒子陣列可以表現(xiàn)出特殊的光學(xué)現(xiàn)象,適用于消費(fèi)電子產(chǎn)品,但此類結(jié)構(gòu)的有效設(shè)計需要了解超原子的發(fā)射動力學(xué)和延遲。作者研究了一個由四個狹縫諧振器(80×500 nm2)組成的組件,測量了空間和時間中出現(xiàn)的電場。這些實(shí)驗(yàn)建立了具有場循環(huán)對比的阿秒透射電子顯微鏡作為一種通用且靈敏的方法,用于在空間和時間的基本維度上可視化復(fù)雜材料中光與物質(zhì)之間相互作用的動力學(xué)。

Nabben, D., Kuttruff, J., Stolz, L. et al. Attosecond electron microscopy of sub-cycle optical dynamics. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06074-9