1. Nature Energy：用轉移印刷法對鋰離子電池負極進行輥對輥預鋰化
預鋰化可以提高鋰離子電池的性能。因此，急需開發一種具有高質量和高工業兼容性的高成本效益的預鋰化策略。在此，清華大學Hui Wu、Xiaoyan Li開發了一種用于LIB負極連續預鋰化的輥對輥電沉積和轉移印刷系統。
本文要點：
1) 通過輥對輥壓延，預制陽極可以完全轉移印刷到電沉積的鋰金屬上。轉印過程中的界面分離和粘附分別與界面剪切力和壓應力有關。通過簡單的轉移印刷預鋰化，在石墨和硅/碳復合電極半電池中分別獲得了99.99%和99.05%的高初始庫侖效率。
2) 此外，作者觀察到全電池中的初始庫侖效率和能量密度通過預鋰化電極得到顯著提高。輥對輥轉移印刷為LIBs提供了一種高性能、可控、可擴展和行業適應性強的預鋰化策略。
Cheng Yang, et al. Roll-to-roll prelithiation of lithium-ion battery anodes by transfer printing. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01272-1
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01272-1
2. Nature Chemistry：分子金屬氧化物腔內暴露在表面的銀納米團簇
金屬納米團簇的表面，包括它們與金屬氧化物的界面，表現出對實際目的有吸引力的高反應性。然而，這種高反應性也阻礙了具有暴露表面和/或界面的金屬納米團簇和金屬氧化物的結構明確的雜化物的合成。鑒于此，來自東京大學工程學院應用化學系的Kosuke Suzuki和Kazuya Yamaguchi等人在被稱為多金屬氧酸鹽的環狀分子金屬氧化物的空腔中，成功實現了連續合成結構明確的{Ag30}納米團簇。
本文要點：
1) 該研究發現，{Ag30}納米團簇具有暴露的銀表面，但在溶液和固體狀態下都被周圍的環狀多金屬氧酸鹽物種穩定，且這一團簇會經歷氧化還原誘導的結構轉變，沒有非預期的團聚或分解；
2) 此外，{Ag30}納米團簇在溫和的反應條件下對使用H2選擇性還原幾個有機官能團表現出高催化活性，該研究認為，這些發現將有助于離散合成由分子金屬氧化物穩定的表面暴露的金屬納米團簇，從而反過來可能在催化和能量轉換領域找到應用。
Yonesato, K., Yanai, D., Yamazoe, S. et al. Surface-exposed silver nanoclusters inside molecular metal oxide cavities. Nat. Chem. (2023).
10.1038/s41557-023-01234-w
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01234-w
3. Nature Catalysis：吡哆醛5′-磷酸依賴性Mannich環化酶
5′-磷酸吡哆醇（PLP）依賴性酶可催化多種化學轉化。盡管PLP依賴性酶具有優異的功能多樣性，但它對Mannich反應的催化活性還尚不明確，而這是合成有機化學中一種重要的碳-碳鍵形成反應。在這里，加利福尼亞大學Hai Yang、勞倫斯·利弗莫爾國家實驗室Zou Yike發現了一種生物合成酶LolT，這是一種PLP依賴性酶，可以催化立體選擇性的分子內Mannich反應，從而構建洛林生物堿中的吡咯利嗪核心支架。
本文要點：
1)它的多功能催化活性被用于立體選擇性合成各種構象受限的α，α-二取代的α-氨基酸，這些氨基酸具有鄰近的季-叔立體中心和各種氮雜（雙）環骨架，如中氮茚、喹啉、吡咯烷和哌啶。
2) 此外，晶體學和誘變分析以及計算研究共同為理解LolT的催化活性和立體選擇性提供了機理見解和結構基礎。總的來說，該工作擴展了碳-碳鍵形成酶的生物催化庫，并增加了科研工作者對PLP依賴性酶催化多功能性的了解。
Jinmin Gao, et al. A pyridoxal 5′-phosphate-dependent Mannich cyclase. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00963-y
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00963-y
4. Nature Catalysis：沸石作為穿梭催化中的平衡轉移劑
功能部分的催化穿梭已成為取代傳統加氫官能化技術并使其多樣化的一種有效策略。然而，這些反應是可逆的，因為它們的等鍵性質限制了它們對供體和受體分子選擇性陣列的適用性，并在原子經濟性和實用性方面提出了挑戰。在這里，魯汶大學Dirk De Vos將沸石作為穿梭催化中的平衡轉移劑。
本文要點：
1) 作者報道了一種利用沸石的形狀選擇性和催化性能來驅動轉移加氫氰化和轉移加氫甲酰化反應的梭動平衡方法。沸石在外旋串聯反應中不可逆地轉化轉移反應共產物，同時通過孔徑限制排除底物。
2) 通過微調沸石的性質，可以實現高達80%的產率，從而使腈供體能夠多樣化為丙腈，醛受體能夠多樣化為未活化的烯烴。機理和光譜研究強調了沸石和均相轉移催化劑之間的獨特協同作用。
Jesse Dallenes, et al. Zeolites as equilibrium-shifting agents in shuttle catalysis Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00967-8
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00967-8
5. Nature Synthesis：光解氧化還原循環引導的超分子組裝
在生命系統中，結構的形成依賴于由可逆共價鍵化學提供動力的平衡動力學和熱力學影響。盡管科研工作者在一定程度上復制了這些過程，但為了確定其在復雜環境中賦予自然結構精確性和靈活性的機制，有必要闡明它們的組合。在這里，馬克斯·普朗克聚合物研究所Weil Tanja、David Y. W. Ng報道了光解氧化還原循環引導的超分子組裝。
本文要點：
1) 作者設計了一個光解反應級聯過程，其中競爭的氧化還原途徑原位控制硫醇/二硫化物超分子單體的瞬時性、相互轉化和產率。與通過溶解直接組裝相反，相同單體的級聯生成形成了具有不同結構順序的分級組裝。
2) 氧化還原誘導的硫醇-二硫化物形成之間的循環導致最終組裝體中出現新的二級結構和手性。在同一分子系統中發現的這些多重結構狀態證明了生物學中經常使用的組裝塑性概念，并證明了反應復雜性在控制超分子傳播和擴大納米結構庫方面的重要性。
Patrick Roth, et al. Supramolecular assembly guided by photolytic redox cycling. Nature Synthesis 2023
DOI: 10.1038/s44160-023-00343-1
https://doi.org/10.1038/s44160-023-00343-1
6. Science Advances: 通過分子工程在二維/三維異質結中進行整體能量景觀管理以實現高效鈣鈦礦太陽能電池
通過能源景觀管理在3D之上構建二維（2D）鈣鈦礦仍然是鈣鈦礦光伏的一個挑戰。鑒于此，普渡大學的竇樂添教授課題組報道了一種策略，通過設計一系列π-共軛有機陽離子來構建穩定的2D鈣鈦礦，并在2D/3D異質結上實現精細的能級可調諧性。
本文要點：
1）在異質結和2D結構內都可以減少空穴轉移能壘，并且優選的功函數偏移減少了界面處的電荷積累。
2）利用這些見解，并得益于共軛陽離子與聚（三芳基胺）（PTAA）空穴傳輸層之間優越的界面接觸，已經實現了24.6%的功率轉換效率的太陽能電池，這是基于PTAA的n-i-p器件中最高的。該裝置表現出大大增強的穩定性和再現性。
3）這種方法適用于幾種空穴傳輸材料，提供了在不使用不穩定Spiro OMeTAD的情況下實現高效率的機會。
Ke Ma et al., Holistic energy landscape management in 2D/3D heterojunction via molecular engineering for efficient perovskite solar. cells.Sci. Adv.9, eadg0032(2023).
DOI:10.1126/sciadv.adg0032
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg0032
7. Nature Commun.：具有鏈長依賴行為的共軛分子系統的多級組裝結構的可視化
理解共軛聚合物從單鏈到溶劑化聚集體和薄膜微觀結構的結構演變仍然具有挑戰性，盡管它支撐了通過主流溶液處理方法制造的光電器件的性能。通過幾次整體視覺測量，北京大學化學與分子工程學院裴堅教授課題組揭示了基于異靛藍的共軛分子模型系統的形態進化過程，包括隱藏的分子組裝途徑、中尺度網絡的形成及其非正統的鏈依賴性。
本文要點：
1）短鏈顯示出剛性鏈構象，在溶液中形成離散的聚集體，這些聚集體進一步生長以形成表現出較差電性能的高度有序的膜。
2）相反，長鏈表現出柔性鏈構象，在溶液中形成互連的聚集體網絡，這些聚集體網絡直接壓印到膜中，形成具有優異電學性能的互連固態微觀結構。
3）可視化共軛分子的多級組裝結構，可以深入了解從溶液到固態的組裝繼承，加速器件制造的優化。
Zhou, YY., Xu, YC., Yao, ZF. et al. Visualizing the multi-level assembly structures of conjugated molecular systems with chain-length dependent behavior. Nat Commun 14, 3340 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-39133-wv
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39133-w
8. Angew：雙層包覆疏水納米顆粒的策略可在生物介質中實現膠體穩定性、功能性和表面保護
納米粒子的表面化學是從粒子設計到實現其在生物相關環境中的應用的關鍵一步。有鑒于此，雷根斯堡大學Thomas Hirsch和東英吉利大學María J. Marín開發了一種基于雙層的疏水納米顆粒表面修飾策略，該策略能夠在水環境中產生優異的膠體穩定性和良好的抗分解保護作用，并同時能夠通過簡單的碳二亞胺化學進行表面功能化。
本文要點：
1）研究者利用上轉化納米顆粒(UCNPs)證明了該策略的應用潛力。起初，UCNPs被油酸包覆，因此只能在有機溶劑中分散。在加入過量的油酸后，疏水的油酸包覆層會繼續維持，并進一步形成雙分子層。研究發現，該雙分子層能夠保護由水猝滅引起的發光損失，而額外加入含有氨基官能團的分子則能夠實現膠體穩定性并促進其他功能的引入。
2）實驗通過使用兩種模型染料證實了該方法的生物學相關性。當光敏劑或一氧化氮(NO)探針附著在UCNPs表面時，它們可分別保留其產生單線態氧和檢測細胞內NO的功能。綜上所述，該研究設計了一種簡單快速的方法來對生物介質中的無機納米顆粒進行保護和功能化，其對于實現納米材料的表面工程控制而言具有重要意義。
Alexandra Schroter. et al. Bilayer-Coating Strategy for Hydrophobic Nanoparticles Providing Colloidal Stability, Functionality, and Surface Protection in Biological Media. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202305165
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305165
9. Angew：新型的鑭系硫化物閃爍體可用于構建柔性X射線探測器
高性能x射線探測器的發展需要具有快速衰減時間、高產光率、穩定性和X射線吸收效率的閃爍體，但這些功能往往難以在單一材料中實現。有鑒于此，蘇州大學王亞星教授和代星研究員構建了一種新型的鑭系硫化物（LaCsSiS4:1%Ce3+），其能夠同時集成理想閃爍體的多種特性。
本文要點：
1）研究發現，LaCsSiS4:1%Ce3+的檢測限極低，為43.13 nGyair/s，光致發光量子產率高達98.24%，這也使其產光率能夠達到50480±1441光子/MeV。此外，LaCsSiS4:1%Ce3+也具有快速的衰變時間（29.35±0.16 ns），是目前所有鑭系無機閃爍體中最快的閃爍體之一。
2）此外，該材料也具有強大的抗輻射和防潮性，使其能夠在溶液條件下進行化學加工。為了論證LaCsSiS4:1%Ce3+的X射線成像性能，研究者構建了一種柔性X射線探測器，其能夠實現8.2 lp/mm的高空間分辨率。綜上所述，該研究工作充分證明了鑭系硫化物具有作為高性能X射線閃爍體的重要潛力。
Liangwei Yang. et al. Emergence of a Lanthanide Chalcogenide as an Ideal Scintillator for a Flexible X-ray Detector. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306465
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306465
10. Angew：非共軛酚醛樹脂可通過空間相互作用產生近紅外簇致發光
非共軛分子的簇致發光(CL)和空間相互作用(TSIs)因其獨特的光物理行為而受到越來越多的關注。然而，由于非共軛分子的固有缺陷和缺乏結構-性質關系的相關理論，如何在這種系統中實現紅光甚至近紅外(NIR)的發射仍然具有很大的挑戰性。有鑒于此，浙江大學張興宏教授、張浩可研究員和香港中文大學（深圳）唐本忠院士基于兩種分子工程策略：增加TSIs單元的數量和引入供電子/吸電子基團，設計并合成了六種酚醛樹脂。
本文要點：
1）研究發現，實驗所制備的酚醛樹脂都是具有CL性質的發光物質(CLgens)。此外，研究者也首次報道了具有近紅外發射(最大發射波長≥680 nm)和高絕對量子產率(47%)的Clgens。
2）實驗和理論分析表明，空間局部激發態和空間電荷轉移態這兩種TSIs類型在這些非共軛聚合物實現CL的過程中起著至關重要的作用，并且通過改變結構構象和電子密度或調整電子的躍遷行為可以對其進行控制。綜上所述，該研究工作不僅能夠為調控非共軛聚合物的TSI和CL提供一種有效方法，而且能夠使得市售的酚醛樹脂成為具有高實用價值的發光材料。
Ziteng Zhang. et al. NIR Clusteroluminescence of Non-conjugated Phenolic Resins Enabled by Through-Space Interactions. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306762
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306762
11. Nano Letters：夾層誘導扭角雙層石墨烯
扭曲雙層石墨烯（tBLG）因其獨特的物理和電子性質而受到廣泛關注。然而，高效制造具有不同扭曲角度的高質量tBLG對于加快角度相關物理和潛在應用的研究至關重要。鑒于此，北京航空航天大學宮勇吉課題組開發了一種利用有機分子（如1,2-二氯乙烷）的嵌入策略，以削弱層間相互作用，并誘導用于tBLG制造的最頂層石墨烯層的滑動或旋轉。
本文要點：
1）對于0°至30°的扭曲角，tBLG在所得的1,2-二氯乙烷處理的BLG（dtBLG）中的比例高達84.4%，超過了先前報道的使用化學氣相沉積（CVD）的方法。
2）此外，扭轉角分布不均勻，往往集中在0–10°和20–30°的范圍內。
3）這種簡單快速的基于嵌入的方法為研究角度相關物理和推進扭曲二維材料的利用提供了一種實用的解決方案。
Bixuan Li, et al. Twisted Bilayer Graphene Induced by Intercalation. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00560
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00560
12. Nano Letters：用于甲酸電化學氧化的金屬間PtBi2納米板的相工程
Pt基金屬間催化劑的相工程已被證明是優化直接甲酸燃料電池催化性能的一種很有前途的策略。Pt-Bi金屬間化合物催化劑由于其高催化活性，特別是在抑制CO中毒方面，引起了人們越來越多的興趣。然而，通常在高溫下發生的金屬間化合物的相變和合成導致缺乏對尺寸和組成的控制。鑒于此，電子科技大學康毅進教授團隊報道了在溫和條件下合成尺寸和成分可控的金屬間β-PtBi2和γ-PtBi2二維納米板。
本文要點：
1）金屬間化合物PtBi2的不同相可以顯著影響甲酸氧化反應（FAOR）的催化性能。
2）所獲得的β-PtBi2納米板對FAOR表現出1.1±0.01 A mgPt–1的優異質量活性，比商業Pt/C催化劑高出30倍。
3）此外，金屬間化合物PtBi2表現出對CO中毒的高耐受性，如原位紅外吸收光譜所證實的。
Xianbiao Fu, et al. Phase Engineering of Intermetallic PtBi2 Nanoplates for Formic Acid Electrochemical Oxidation. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00528
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00528
