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原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）
編輯丨風云
手性的概念在自然界中具有重要意義，從糖等手性分子到粒子物理學中的宇稱變換。在凝聚態物理學中，最近的研究證明了手性費米子及其在與拓撲密切相關的涌現現象中的相關性。然而，手性聲子（玻色子）的實驗驗證仍然具有挑戰性，盡管它們預期會對基本物理特性產生強烈影響。
有鑒于此，瑞士Paul Scherrer 研究所Urs Staub等人展示了使用圓偏振 X射線的共振非彈性X射線散射的手性聲子的實驗證明。使用原型手性材料石英，證明了本質上是手性的圓偏振X射線在倒易空間中的特定位置與手性聲子耦合，確定了晶格模式的手性色散。作者對手性聲子的實驗證明證明了凝聚態物質的新自由度，這既具有根本重要性，又為探索基于手性玻色子的新現象打開了大門。
RIXS過程分析
RIXS是一個兩步過程，其中具有給定偏振的入射光子的能量與系統的原子X射線吸收邊緣重合（共振）。檢測到的發射光子的能量和動量與固體中產生的聲子的能量和動量直接相關。為了說明RIXS激發石英中手性聲子的機制，作者考慮一個Si-O鏈，其中O離子通過指向鏈中心軸的2p軌道與Si離子鍵合。結果表明當入射光子和散射光子具有不同的圓偏振時，角動量會轉移到聲子系統。作者從概念上顯示了圓偏振光子和晶格之間的這種相互作用如何通過這種角動量傳遞來啟動革命性的晶格振動。
圖 RIXS實驗中的角動量傳遞
實驗過程
選擇原型手性晶體石英 (α-SiO2)，其中SiO4四面體沿[001]形成手性螺旋。作者在兩個具有相反手性的石英晶體上進行了圓偏振的RIXS實驗。觀察結果明確表明，圓偏振光子與手性聲子耦合，聲子的手性由晶格手性定義，并且具有圓偏振X射線的RIXS可用于探測聲子手性。
圖 石英的晶體結構和布里淵區
圖 RIXS的XAS和光子能量依賴性
DFT計算
使用DFT來計算所有聲子分支的聲子色散和聲子圓極化，并顯示它們在Q1和Γ之間的色散。作者還報告了模式有效電荷作為模式和光之間相互作用強度的度量。當匹配計算和測量模式時，發現那些具有強二向色對比度的模式是那些計算出具有大手性的模式。結果表明具有大聲子圓極化和能量在50meV左右的模式主導了對比度。Q1處能量約為47.6meV的模式，稱為模式X。在Q1可視化模式X，并表明它涉及原子的圓周運動。重要的是，該模式滿足手性聲子模式的對稱性要求。
圖 具有圓偏振X射線的RIXS
聲子模式
對于非磁性石英，O K 邊緣的 RIXS 光譜主要對O 2p軌道狀態敏感。這意味著顯著影響2p軌道狀態的方向的聲子模式將在RIXS中產生大的散射對比度，并且還將強烈依賴于 X 射線偏振。作者可視化了當手性聲子模式被激發時O位置局部電荷四極的演變，反映了O 2p軌道的時間演變，這表明二向色RIXS信號是由于手性聲子激發中O 2p軌道矩的手性堆疊的演變。計算的模式和Q點分辨磁矩可以看到石英中的手性聲子在整個布里淵區攜帶磁矩。由于存在具有相反手性和磁矩的時間反轉相關對，這些聲子磁矩通常不會產生凈磁化。作者表明可以通過與聲子磁矩的相互作用直接研究聲子手性，例如使用極化非彈性中子散射。
圖 聲子色散和手性聲子模式
參考文獻：
Ueda, H., García-Fernández, M., Agrestini, S. et al. Chiral phonons in quartz probed by X-rays. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06016-5
