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?頂刊日報丨黃小青、展思輝、趙長生、高明遠等成果速遞20230612

納米人納米人 2023-07-03

1. Chem. Rev.：光電電容器的進展

為了應(yīng)對當(dāng)前電子設(shè)備和傳感器小型化的趨勢，高效能量轉(zhuǎn)換和低損耗儲能技術(shù)的互補耦合催生了光電電容器（PC）的發(fā)展，其可以將能量轉(zhuǎn)換和存儲結(jié)合在一個單設(shè)備中。近日，紐卡斯?fàn)柎髮W(xué)Marina Freitag、羅馬第二大學(xué)Francesca Brunetti綜述研究了光電電容器的進展。

本文要點：

1) 與超級電容器集成的光伏系統(tǒng)提供了獨特的光轉(zhuǎn)換和存儲能力，從而在過去十年中提高了整體效率。因此，研究人員探索了更廣泛的設(shè)備組合、材料和表征技術(shù)。作者全面概述了光電電容器，包括它們的配置、操作機制、制造技術(shù)和材料，并重點關(guān)注小型無線設(shè)備、物聯(lián)網(wǎng) (IoT) 和萬物互聯(lián) (IoE) 中的新興應(yīng)用。

2) 此外，作者強調(diào)了金屬有機框架 (MOF) 和超級電容器有機材料等尖端材料以及光伏領(lǐng)域的新型材料在推動 PC 實現(xiàn)無碳、可持續(xù)發(fā)展社會方面的重要性，還評估了這一新興研究領(lǐng)域的潛在發(fā)展、前景和應(yīng)用場景。

Natalie Flores-Diaz, et al. Progress of Photocapacitors. Chem. Rev. 2023

DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00773

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00773

2. Nature Commun.：用于氣相二氧化碳光還原的固有微孔的可溶液加工聚合物

將二氧化碳光催化轉(zhuǎn)化為太陽能燃料是減少對化石燃料依賴的有前途的策略，也是利用從燃燒化石燃料的發(fā)電廠捕獲的二氧化碳的有前途的方法。光催化提供了反應(yīng)途徑，通過使用光來驅(qū)動熱力學(xué)上不利的反應(yīng)。近日，牛津大學(xué)Iain McCulloch合成了四種具有固有孔隙率的可溶液處理線性共軛聚合物，并對其進行了氣相二氧化碳光還原測試。

本文要點：

1）研究人員研究了聚合物的光還原效率與其孔隙率、光學(xué)性質(zhì)、能級和光致發(fā)光的函數(shù)關(guān)系。

2）所有聚合物都成功地形成了作為主要產(chǎn)物的一氧化碳，而無需添加金屬助催化劑。性能最好的單組分聚合物產(chǎn)生 66 μmol h^?1 m^?2 的速率，研究人員將其歸因于聚合物表現(xiàn)出大孔隙率和最長的激子壽命。

3）添加碘化銅作為聚合物中銅助催化劑的來源顯示出速率增加，性能最好的聚合物達到 175 μmol h^?1 m^?2的速率。此外，這些聚合物在操作條件下的活性超過 100 小時。

這項工作展示了具有固有孔隙率的可加工聚合物在將二氧化碳氣相光還原為太陽能燃料方面的潛力。

Moruzzi, F., Zhang, W., Purushothaman, B. et al. Solution-processable polymers of intrinsic microporosity for gas-phase carbon dioxide photoreduction. Nat Commun 14, 3443 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-39161-6

https://doi.org/10.1038/s41467-023-39161-6

3. Nature Commun.：CO/CO₂電化學(xué)還原制甲醇中單原子中心本征結(jié)構(gòu)特征的原位光譜探測

雖然探索CO/CO₂電還原(CO_xRR)過程對于實現(xiàn)碳循環(huán)具有重要意義，但破譯反應(yīng)機制以進一步設(shè)計能夠克服緩慢動力學(xué)的催化系統(tǒng)仍然具有挑戰(zhàn)性。在這項工作中，中科院大連化物所Xuning Li，香港城市大學(xué)Bin Liu，陽明交通大學(xué)Sung-Fu Hung，巴黎西岱大學(xué)Marc Robert開發(fā)了一種具有明確配位結(jié)構(gòu)的模型單鈷原子催化劑，并將其用作揭示CO_xRR潛在反應(yīng)機制的平臺。

本文要點：

1）所制備的單鈷原子催化劑在膜電極組件電解槽中在30mA/cm2下表現(xiàn)出高達65%的最大甲醇法拉第效率，而相反，CO₂還原為甲醇的途徑在CO₂RR中大大降低。

2）原位X射線吸收和傅里葉變換紅外光譜表明，*CO中間體在CO₂RR中的吸附構(gòu)型與CO₂RR中的不同，前者C-O鍵的伸縮振動較弱。理論計算進一步證明了H-CoPc-CO^–物種形成的低能壘，這是促進CO電化學(xué)還原為甲醇的關(guān)鍵因素。

Ren, X., Zhao, J., Li, X. et al. In-situ spectroscopic probe of the intrinsic structure feature of single-atom center in electrochemical CO/CO₂ reduction to methanol. Nat Commun 14, 3401 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-39153-6

4. Nature Commun.：具有高韌性、低導(dǎo)熱性和自修復(fù)能力的多層水泥水凝膠復(fù)合材料

水泥基材料由于其水化產(chǎn)物和孔隙結(jié)構(gòu)的無序性而固有的準(zhǔn)脆性，對定向基體增韌提出了重大挑戰(zhàn)。在這項工作中，東南大學(xué)Yang Zhou使用簡化的冰模板法制備了水泥漿的剛性層狀骨架，隨后將柔性聚乙烯醇水凝膠引入相鄰水泥片之間的單向孔隙中，從而形成多層水泥基合成的材料。

本文要點：

1）通過植入這種硬軟交替層狀微結(jié)構(gòu)，韌性提高了175倍以上。增韌機制是水凝膠在納米尺度上的拉伸和界面處微裂紋的偏轉(zhuǎn)，避免了應(yīng)力集中，耗散了巨大的能量。

2）此外，這種水泥-水凝膠復(fù)合材料還具有低導(dǎo)熱系數(shù)（約為普通水泥的1/10）和密度、高比強度和自修復(fù)性能，可用于隔熱、抗震高層建筑和長期建筑。跨越橋梁。

Chen, Y., Zheng, Y., Zhou, Y. et al. Multi-layered cement-hydrogel composite with high toughness, low thermal conductivity, and self-healing capability. Nat Commun 14, 3438 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-39235-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-39235-5

5. Nature Commun.：通過空間限制的漸進組裝在引發(fā)劑加載模板上的黑色素樣色素的位點特異性制造

類黑色素納米材料由于其富含兒茶酚的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的多功能粘附性，已經(jīng)以一種與材料無關(guān)的方式出現(xiàn)在表面生物功能化中。然而，具有諷刺意味的是，這些材料獨特的粘合性能增加了它們在特定地點制造的難度。在這里，大邱慶北科學(xué)技術(shù)院Seonki Hong報道了一種用于黑色素樣顏料的特定位置制造和圖案化的方法，該方法在加載引發(fā)劑的模板 (PAINT) 上使用漸進式組裝，這與傳統(tǒng)的光刻方法不同。

本文要點：

1）在這種方法中，可以在用引發(fā)劑預(yù)處理的給定表面上自然誘導(dǎo)局部漸進組裝，引發(fā)劑介導(dǎo)兒茶酚前體的氧化，因為在漸進組裝過程中從前體產(chǎn)生的中間體具有足夠的固有水下粘附力用于定位而不擴散到溶液中。

2） PAINT 制造的顏料顯示出高效的 NIR 到熱轉(zhuǎn)換特性，可用于醫(yī)療器械消毒和癌癥治療等生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。

Jeong, H., Lee, J., Kim, S. et al. Site-specific fabrication of a melanin-like pigment through spatially confined progressive assembly on an initiator-loaded template. Nat Commun 14, 3432 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-38622-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38622-2

6. Nature Commun.：一種通過金屬有機骨架微晶穿線超長聚合物制備 MOFaxanes 的方法

機械互鎖結(jié)構(gòu)激發(fā)了許多分子系統(tǒng)的制造，例如輪烷、鏈烷、分子結(jié)及其聚合物類似物。然而，迄今為止，該領(lǐng)域的研究僅集中于其獨特穿透結(jié)構(gòu)的分子尺度完整性和拓撲結(jié)構(gòu)。因此，這種結(jié)構(gòu)的拓撲材料設(shè)計尚未從納米到宏觀尺度得到充分探索。在這里，東京大學(xué)Nobuhiko Hosono，九州大學(xué)Takashi Uemura提出了一種超分子互鎖系統(tǒng) MOFaxane，它由穿透金屬有機骨架 (MOF) 微晶的長鏈分子組成。

本文要點：

1）在這項研究中，研究人員描述了 MOFaxane 家族之一的 polypseudoMOFaxane 的合成。它具有多線程結(jié)構(gòu)，其中多個聚合物鏈穿過單個 MOF 微晶，在整體狀態(tài)下形成拓撲網(wǎng)絡(luò)。

2）拓撲交聯(lián)結(jié)構(gòu)是通過簡單地混合聚合物和 MOF 獲得的，并顯示出不同于傳統(tǒng)聚輪烷材料的特性，包括抑制脫絲反應(yīng)。

Iizuka, T., Sano, H., Le Ouay, B. et al. An approach to MOFaxanes by threading ultralong polymers through metal–organic framework microcrystals. Nat Commun 14, 3241 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-38835-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38835-5

7. JACS：PtPbBi/PtBi核殼催化劑實現(xiàn)100 %甲酸脫氫

設(shè)計用于直接甲酸燃料電池具有高性能和高選擇性甲酸直接脫氫的Pt基甲酸氧化（FAOR, formic acid oxidation reaction）催化劑具有非常大的困難和挑戰(zhàn)，有鑒于此，廈門大學(xué)黃小青、卜令正等報道一種表面不均勻的新型PtPbBi/PtBi核殼納米片催化劑，實現(xiàn)優(yōu)異的FAOR催化活性和選擇性，甚至能夠用于結(jié)構(gòu)復(fù)雜的膜電極組。

本文要點：

1）PtPbBi/PtBi核殼催化劑實現(xiàn)了優(yōu)異的單位活性位點活性（25.1 mA cm^-2）和質(zhì)量活性（7.4 A mg_Pt^-1），性能分別達到Pt/C的156倍和62倍，是目前FAOR催化劑性能最好的。而且，催化劑具有較弱的CO吸附和較高的脫氫反應(yīng)路徑選擇性。PtPbBi/PtBi核殼納米粒子的功率密度達到161.5 mW cm^-2，穩(wěn)定放電性能（在0.4 V，10 h的功率密度衰減為45.8 %），從而說明這種催化劑在DFAFC器件的應(yīng)用前景。

2）通過原位FTIR和XAS表征，說明PtPbBi和PtBi之間的局部電子相互作用，此外PtBi殼具有較高的耐受能力，非常有效的阻礙CO的生成/吸附，從而在FAOR反應(yīng)中實現(xiàn)完全的脫氫反應(yīng)路徑。這項工作展示了一種100 %選擇性的Pt基FAOR催化劑，有助于DFAFC燃料電池的商業(yè)化。

Xinrui Hu, et al, Platinum–Lead–Bismuth/Platinum–Bismuth Core/Shell Nanoplate Achieves Complete Dehydrogenation Pathway for Direct Formic Acid Oxidation Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c00262

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00262

8. PNAS：超交換誘導(dǎo)Pt-O-Ti³⁺位點在單一光催化劑上高效產(chǎn)氫并降解廢水中的有機物

從廢水中高效地光催化制備H₂是解決環(huán)境和能源危機的重要解決方案，但由于光催化劑中光誘導(dǎo)電荷的快速復(fù)合和有機污染物導(dǎo)致的電子消耗，使得單催化劑中雙功能光催化（同時氧化和還原反應(yīng)）的一個重大挑戰(zhàn)是在原子水平上設(shè)計光生電荷的空間分離路徑。近日，河北工業(yè)大學(xué)王鵬飛、南開大學(xué)展思輝報道了超交換誘導(dǎo)Pt-O-Ti³⁺位點在單一光催化劑上高效產(chǎn)氫并降解廢水中的有機物。

本文要點：

1) 作者設(shè)計了一種具有氧空位的Pt摻雜BaTiO₃單催化劑（BTPO_v），其具有Pt-O-Ti³⁺短電荷分離位點，在氧化莫西沙星（k=0.048 min^?1）的同時，能夠獲得優(yōu)異的H₂生產(chǎn)性能（1519μmol·g^?1·h^?1），幾乎是原始BaTiO₃（35μmol·g^?1·h^?1和k=0.00049 min^?1）的43和98倍。

2) 有效的電荷分離路徑表明，氧空位將光致電荷從光催化劑提取到催化表面，相鄰的Ti³⁺缺陷通過H*吸附和還原的超交換效應(yīng)使電子快速遷移到Pt原子，而空穴將被限制在Ti³⁺缺陷中用于莫西沙星的氧化。BTPO_v具有優(yōu)異的原子經(jīng)濟性和實際應(yīng)用潛力，在最近報道的雙功能光催化劑中具有最佳的H₂生產(chǎn)TOF（370.4 h^?1），并在多種類型的廢水中表現(xiàn)出優(yōu)異的H₂生產(chǎn)活性。

Tao Zhang et.al Superexchange-induced Pt-O-Ti³⁺ site on single photocatalyst for efficient H₂production with organics degradation in wastewater. PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2302873120

https://doi.org/10.1073/pnas.2302873120

9. Angew：確定路易斯堿基對鋰-氧電池化學(xué)的作用

路易斯堿位已被廣泛應(yīng)用于調(diào)節(jié)電催化劑中路易斯酸位的性質(zhì)，以實現(xiàn)鋰氧電池（LOB）的巨大技術(shù)飛躍。然而，路易斯堿在LOB化學(xué)中的直接作用和潛在機制仍很少闡明。在此，成都理工大學(xué)Jianping Long通過構(gòu)建包含路易斯堿基位點的金屬有機骨架（命名為UIO-66-NH₂），全面闡明了路易斯堿基位點在促進LOBs電催化反應(yīng)過程中的關(guān)鍵機制。

本文要點：

1）密度泛函理論(DFT)計算表明，路易斯堿基可以作為電子供體，在放電過程中促進O₂/Li₂O₂的活化，從而加速LOB的反應(yīng)動力學(xué)。更重要的是，原位傅立葉變換紅外光譜和DFT計算首次證明了路易斯堿位點可以將Li₂O₂的生長機制從表面吸附生長轉(zhuǎn)變?yōu)槿軇┗閷?dǎo)的生長，這是由于放電過程中路易斯堿位點捕獲了Li⁺，這削弱了UIO-66-NH₂對LiO₂的吸附能。

2）作為概念驗證，基于UIO-66-NH₂的LOB可以實現(xiàn)高放電比容量（12661 mAh g^-1）、低放電過電勢（0.87 V）和長循環(huán)壽命（169次循環(huán)）。這項工作揭示了Lewis基位點的直接作用，可以指導(dǎo)設(shè)計具有用于LOB的Lewis酸/堿雙中心的電催化劑。

Chuan Zhao, et al, Identifying the Role of Lewis-base Sites for the Chemistry in Lithium-Oxygen Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302746

DOI: 10.1002/anie.202302746

https://doi.org/10.1002/anie.202302746

10. AM：具有去質(zhì)子化和低親氧微環(huán)境的錳-氧配位釕位點可實現(xiàn)膜電解槽產(chǎn)氫

在鉑族金屬中，釕（Ru）具有相對較低的水離解能，被認為是取代Pt以催化析氫反應(yīng)（HER）的潛在材料。然而，優(yōu)化H*和OH*中間體在Ru催化位點上的吸附/解吸能目前來說卻是困難重重。四川大學(xué)趙長生、Shuang Li和南京航空航天大學(xué)王毅設(shè)計合成了錳-氧化合物配位的Ru位點（MOC-Ru），可有效促進HER動力學(xué)。

本文要點：

1）在MOC-Ru結(jié)構(gòu)中，界面處的H-OH鍵可被削弱，且具有電子供給能力和去質(zhì)子化能力，因此MOC-Ru展現(xiàn)出了去質(zhì)子化和低親氧微環(huán)境，可在酸性和堿性電解質(zhì)中都表現(xiàn)出極低的過電位和超長的穩(wěn)定性。

2）在堿性條件下，MOC可以加速水的離解動力學(xué)，促進OH*的解吸，并在酸性條件下觸發(fā)可釋放H₂的長程H*溢出。

3）以MOC-Ru催化劑作為H₂生產(chǎn)陰極而制造的膜電解槽表現(xiàn)出了優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。

Chengdong Yang, et al. Mn-Oxygen Compounds Coordinated Ruthenium Sites with Deprotonated and Low Oxophilic Microenvironments for Membrane Electrolyzer-based H₂-Production. Advanced Materials. 2023

DOI：10.1002/adma.202303331

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303331

11. AM：通過抗炎和補鐵的協(xié)同作用逆轉(zhuǎn)急性腎損傷

缺血再灌注引起的急性腎損傷與線粒體功能障礙密切相關(guān)。煙酰胺腺嘌呤二核苷酸(Nicotinamide adenine dinucleotide, NAD⁺)能夠增強線粒體功能和抑制后續(xù)炎癥，但如何實現(xiàn)其腎靶向遞送仍是一項嚴峻的挑戰(zhàn)。為了解決這些問題，蘇州大學(xué)高明遠教授、曾劍峰教授和段瑞雪教授將超小的Fe₃O₄納米顆粒作為載體，以用于遞送NAD⁺的前體（煙酰胺單核苷酸(NMN)）。

本文要點：

1）當(dāng)NMN通過其磷酸基團附著在Fe₃O₄納米顆粒表面后，其剩余部分在結(jié)構(gòu)上與煙酰胺核苷高度相似，因此可通過細胞膜上的煙酰胺核苷激酶1將NAD⁺前體遞送到腎細胞中。

2）實驗結(jié)果表明，負載NMN的Fe₃O₄納米顆粒可有效逆轉(zhuǎn)缺血再灌注所引起的AKI。機制研究發(fā)現(xiàn)，和以抗ROS(活性氧)、抗炎以及鐵清除為核心策略的已有研究所不同的是，該研究工作證明了在抗炎治療后及時進行鐵補充對于促進AKI的恢復(fù)而言具有決定性的作用。

Ruixue Duan. et al. Reversing Acute Kidney Injury through Coordinated Interplay of Anti-Inflammation and Iron Supplementation. Advanced Materials. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301283

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301283

12. AEM綜述：鋰硫電池的協(xié)同催化工程

鋰硫（Li–S）電池具有理論容量高、成本低的優(yōu)點，被認為是最有前途的下一代電池之一。然而，非質(zhì)子S電化學(xué)受到穿梭效應(yīng)和可溶性多硫化鋰（LiPS）轉(zhuǎn)化緩慢的阻礙。已經(jīng)設(shè)計了各種電催化劑來優(yōu)化LiPS的轉(zhuǎn)化動力學(xué)。雜原子摻雜或極性催化劑摻入對彌補這些缺點起著重要作用。鑒于此，華中科技大學(xué)王得麗等總結(jié)了雜原子共摻雜工程、催化劑/雜原子摻雜復(fù)合策略和集成極性金屬基材料設(shè)計所產(chǎn)生的協(xié)同催化效應(yīng)。

本文要點：

1）詳細介紹了導(dǎo)電界面協(xié)同催化效應(yīng)的設(shè)計原理。此外，重點研究了在協(xié)同固液界面和宏觀電化學(xué)性能之間建立橋梁的電催化動力學(xué)表征技術(shù)，為催化劑設(shè)計提供了更科學(xué)的指導(dǎo)。

2）最后根據(jù)目前的成就，提出了針對高能量密度鋰硫電池的商業(yè)化未來方向。