1. Nature Energy：用于鋰金屬電池的三惡烷調制電解質實現了均勻且機械穩定的固體-電解質界面
鋰（Li）金屬電池中的固體電解質界面（SEI）通常是不均勻的，包含各種各樣的物種，并且具有較差的機械穩定性。SEI在電化學循環過程中不斷發生開裂和重構，并伴隨著活性鋰和電解質的耗盡，從而阻礙了電池的實際應用。在這里，北京理工大學黃佳琦提出了SEI的原位結構設計，以促進其均勻性并提高其機械穩定性。
本文要點：
1)作者通過三惡烷調制的電解質來定制SEI的雙層結構：內層以LiF為主，以提高均勻性，而外層含有聚氧化鋰，以提高機械穩定性，從而協同導致SEI的重建和可逆的Li電鍍/剝離。
2) 紐扣電池由超薄鋰金屬陽極（50?μm）和高負載陰極（3.0?mAh?cm?2）與定制的雙層SEI在1.2 mA?cm?2下實現430次循環測試?，而具有陰離子衍生SEI的電池在相同條件下僅經歷200次循環。而具有1.8的低負/正容量比和2.1g?Ah?1貧電解質的440?Wh?kg?1軟包電池（5.3?Ah）?實現了130次循環。
Qian-Kui Zhang, et al. Homogeneous and mechanically stable solid–electrolyte interphase enabled by trioxane-modulated electrolytes for lithium metal batteries. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01275-y
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01275-y
2. Nature Energy：施主-受主型空穴選擇性接觸減少兩個子電池中的非輻射復合損失，實現了高效的全鈣鈦礦串聯
全鈣鈦礦串聯太陽能電池的效率已經超過了單結鈣鈦礦太陽能電池，但它們仍然遭受界面非輻射復合損失。因此，急需開發能夠減少這種損失和制造成本并應用于兩個子電池的電荷選擇性材料。在這里，四川大學趙德威、Chen Cong，福建師范大學Yang Wang通過施主-受主型空穴選擇性接觸減少兩個子電池中的非輻射復合損失，實現了高效的全鈣鈦礦串聯。
本文要點：
1) 作者設計了一種供體-受體型分子，MPA2FPh BT BA（2F），并將其作為適用于高性能全鈣鈦礦串聯太陽能電池的寬帶隙（WBG）和低帶隙（LBG）子電池的空穴選擇性接觸。在WBG電池中，2F能夠有效地提取空穴，并通過鈍化界面缺陷將界面非輻射復合損失降至最低。
2) 在LBG電池中，2F抑制界面損失，調節晶體生長，并提高Sn–Pb鈣鈦礦膜的質量。因此，2F處理的WBG和LBG器件的效率分別為19.33%和23.24%，使單片全鈣鈦礦串聯太陽能電池的效率達到27.22%，并提高了運行穩定性。
Jingwei Zhu, et al. A donor–acceptor-type hole-selective contact reducing non-radiative recombination losses in both subcells towards efficient all-perovskite tandems. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01274-z
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01274-z
3. Nature Chemistry：銅催化的二氟卡賓轉移實現模塊化合成
長期以來，使用金屬催化劑生產和控制卡賓的反應性為有機合成提供了一種強大的方法；然而，金屬催化的二氟卡賓轉移是一個例外，仍然是一個巨大的挑戰。在這種情況下，二氟卡賓銅化學迄今為止一直難以捉摸。近日，來自中國科學院上海有機化學研究所的Xingang Zhang和Xiao-Song Xue等人報道了一種可分離的銅（I）二氟卡賓絡合物的設計、合成、表征和反應性，有助于推動銅催化的二氟卡賓轉移反應發展。
本文要點：
1) 該研究開發的這種方法提供了一種由簡單易得的組分模塊化合成有機氟化合物的策略，該策略通過銅催化在一鍋反應中將二氟卡賓與兩種廉價的原料甲硅烷基烯醇醚和烯丙基/炔丙基溴化物偶聯，促進了模塊化二氟烷基化，提供了多種含二氟亞甲基的產物，而無需復雜的多步合成；
2) 此外，這一方法使得能夠獲得具有藥用價值的各種氟化骨架，并且進一步的機械和計算研究一致性揭示了一種涉及親電銅（I）二氟卡賓的親核加成的機制。
Zeng, X., Li, Y., Min, QQ. et al. Copper-catalysed difluorocarbene transfer enables modular synthesis. Nat. Chem. (2023).
10.1038/s41557-023-01236-8
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01236-8
4. Nature Chemistry：硅量子點和蒽之間的強耦合實現了高效的光子上轉換
有機分子和無機量子點之間形成的雜化結構可以利用其不同的性質實現獨特的光物理轉變。而這些材料之間的電子耦合通常很弱，導致光激發的電荷載流子在空間上定位于點或其表面的分子。近日，猶他大學Ming Lee Tang、科羅拉多大學Joel D. Eaves、Lorenzo Mangolini、德克薩斯大學Sean T. Roberts通過硅量子點和蒽之間的強耦合實現了高效的光子上轉換。
本文要點：
1) 通過將蒽分子共價結合到硅量子點的化學連接體從碳-碳單鍵轉化為雙鍵，作者獲得了一種強耦合機制，其中激發的載流子在蒽和硅之間空間保持離域。此外，通過推動系統離域，作者實現了更高效率（17.2%）和更低閾值強度（0.5?W?cm–2）。
2) 該研究結果表明，通過靶向連接化學實現的分子和納米結構之間的強耦合為定制光驅動應用材料的性能提供了一條互補的途徑。通過在與量子點結合的所有分子上使電荷載流子保持離域，獲得的強耦合可以為創建具有增強的捐贈和接受電荷能力、驅動化學轉化和重塑光的能量含量的系統提供機遇。
Kefu Wang, et al. Efficient photon upconversion enabled by strong coupling between silicon quantum dots and anthracene. Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41557-023-01225-x
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01225-x
5. Nature Chemistry：瞬態水導線介導設計通道蛋白中的選擇性質子傳輸
通過蛋白質的選擇性質子傳輸對于在細胞中形成和使用質子梯度至關重要。質子是沿著水分子和極性側鏈的氫鍵“線”傳導的，比較特殊的是，根據靜態蛋白質結構推斷，傳導途徑中的干非極性拉伸經常打斷質子的傳導。近日，來自加州大學舊金山分校藥物化學系的William F. DeGrado、芝加哥大學Gregory A. Voth、北卡羅來納大學Huong T. Kratochvil等人假設質子是通過形成瞬態水管線傳導通過這種干點的，這通常與水管線中過量質子的存在高度相關。
本文要點：
1) 該研究為了驗證這一假設，進行了分子動力學模擬，以設計具有穩定水袋的跨膜通道，水袋中穿插著能夠形成閃爍的水線的非極性片段；
2) 此外，該研究中最低限度設計的通道以類似于病毒質子通道的速率傳導質子，并且它們對H+的選擇性是Na+的至少106倍，這些研究為生物質子傳導機制和工程質子傳導材料的原理提供了有利信息。
Kratochvil, H.T., Watkins, L.C., Mravic, M. et al. Transient water wires mediate selective proton transport in designed channel proteins. Nat. Chem. (2023).
10.1038/s41557-023-01210-4
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01210-4
6. Nature Catalysis：鎳催化炔烴的對映選擇性加硫反應
對映體富集的亞砜在藥物或臨床試驗中的應用越來越多。它們也經常用作手性配體中的關鍵基序或不對稱催化中的有機催化劑。然而，這種功能的不對稱合成帶來了重大挑戰。近日，中國科學技術大學張清偉、山東大學陸剛報道了鎳催化炔烴的對映選擇性加硫反應。
本文要點：
1) 通過利用Ni（0）對炔烴的強主鏈貢獻，作者實現了未活化的炔烴與原位生成的亞磺酸Ni催化加硫反應，從而使反應能夠以對映選擇性逐步機制進行，而這與公認的未催化協同機制相反。
2) 作者合成了大量對映選擇性高、底物范圍廣的烯基亞砜。這些產品可以很容易地加工成結構多樣的亞砜，而這些亞砜可以作為手性配體、催化劑和用于藥物后期修飾的有用藥效團。
Ya-Qian Zhang, et al. Nickel-catalysed enantioselective hydrosulfenation of alkynes. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00966-9
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00966-9
7. Nature Materials：局部對稱破壞驅動多晶鹵化物鈣鈦礦薄膜中皮秒自旋疇的形成
自旋-軌道耦合半導體中的光誘導自旋-電荷相互轉換可以提供一種在不使用外部磁場的情況下實現光學自旋電子學途徑。然而，在結構無序的多晶半導體中，自旋相關電荷電流的存在和作用仍不明確。在這里，劍橋大學Akshay Rao、哈佛大學Sascha Feldmann報道了局部對稱破壞驅動多晶鹵化物鈣鈦礦薄膜中皮秒自旋疇的形成。
本文要點：
1) 通過在多晶鹵化物鈣鈦礦薄膜上使用飛秒圓偏振分辨泵浦探針顯微鏡，作者觀察到通過橫向自旋電流形成的微米級自旋疇的光誘導超快形成。光學二次諧波產生強度和垂直壓電響應的微米級變化表明，破壞強局部反轉對稱性可以驅動自旋疇的形成。
2) 此外，其導致了空間變化的類Rashba自旋紋理，并驅動自旋動量鎖定電流，從而導致局部自旋積累。多晶鹵化物鈣鈦礦膜中的超快自旋疇形成為納米級自旋器件提供了平臺。
Arjun Ashoka, et al. Local symmetry breaking drives picosecond spin domain formation in polycrystalline halide perovskite films. Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01550-z
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01550-z
8. JACS：靶向溶酶體的四嗪可在抗原呈遞細胞中實現具有細胞器特異性的點擊釋放
生物正交脫保護能夠以具有細胞特異性的方式控制生物功能。為了進一步提高這些反應的空間分辨率，萊登大學Sander I. van Kasteren構建了一種靶向溶酶體的四嗪，并將其用于實現具有細胞器特異性的脫保護反應。
本文要點：
1）研究發現，該四嗪試劑的反式環烯脫保護反應可以用來控制恒定自然殺傷T細胞溶酶體中的配體的生物活性，從而能夠揭示抗原提呈細胞的處理途徑。
2）隨后，研究者也利用該靶向溶酶體的四嗪證明了用于CD8+ T細胞活化的長肽抗原不會通過該細胞器，由此表明早期內體室會在其處理過程中發揮作用。
Nina A.M. Ligthart. et al. A Lysosome-Targeted Tetrazine for Organelle-Specific Click-to-Release Chemistry in Antigen Presenting Cells. Journal of the American Chemical Society. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c02139
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02139
9. AM：鐵電雙層中類交換相互作用行為
材料中的層間耦合，例如反鐵磁體和鐵磁體之間界面的交換相互作用，可能會產生母體材料中不存在的奇異現象。雖然磁系統中的這種界面耦合已經得到了廣泛的研究，但對類似的電對應物（即類似于兩種極性材料之間的電“交換偏壓樣”或“交換彈簧樣”相互作用）的研究要少得多。加州大學伯克利分校Lane W. Martin報道了具有這種交換相互作用的電類似物，并解釋了平面內極化Pb1-xSrxTiO3鐵電體雙層的物理起源。
本文要點：
1）對該雙層材料的鍶含量和厚度進行變化可對雙層系統的開關特性進行控制，從而可導致類似于交換彈簧相互作用的現象。而利用對這些相互作用與電場的額外控制，可使鐵電雙層材料實現多狀態記憶功能的能力。
2）這些觀測結果不僅為鐵電體和多鐵性體提供了技術前景，而且還擴展了鐵磁材料和鐵電材料之間的相似性，包括交換相互作用類現象的表現。
Pravin Kavle, et al. Exchange-Interaction-Like Behavior in Ferroelectric Bilayers. Advanced Materials. 2023
DOI：10.1002/adma.202301934
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301934
10. AEM：離子輻照活化MoSe2納米片對高效析氫反應的催化活性
開發在大電流密度下工作的高效、低成本和穩定的電催化劑對于升級當前工業電化學水分解以生產H2至關重要。硒化鉬（MoSe2）是一種極具潛力的2D過渡金屬二硫族化合物（TMD），但由于其惰性基面，使其H2產量低下。近日，武漢大學任峰等人通過一種新型可控的He+離子輻照方法活化了MoSe2納米片陣列的催化活性，并且將多個空位同時引入其惰性基面。
本文要點：
1) 空位活化的MoSe2具有改進的電催化性能和穩定性，在10 mA cm?2時的最小過電位為90 mV，Tafel斜率為49 mV dec?1。與原始樣品的幾個小時相比，該催化劑在1000 mA cm-1的工業級大電流密度下的高穩定性為650 h。
2) DFT結果表明，MoSe2基面上的單個Se和單個Mo空位可以有效地提高電導率，降低水離解和隨后質子吸附的能壘，從而提高電催化能力。這一發現證明了離子束在TMDs基催化劑中有效析氫缺陷工程中的應用。
Liqiu Huang, et al. Ion Irradiation Activated Catalytic Activity of MoSe2 Nanosheet for High-Efficiency Hydrogen Evolution Reaction. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300651
https://doi.org/10.1002/aenm.202300651
11. AEM：用微乳液油墨自組裝0D/3D鈣鈦礦雙層
使用順序沉積方法合成的2D/3D雙層鈣鈦礦在增強鈣鈦礦太陽能器件的穩定性方面卓有成效。然而，這些方法存在一些局限性，如不受控制的化學過程、無序的界面狀態和微觀尺度的不均勻性，這些都會在化學、結構和電子方面損害太陽能電池組件的性能。在這里，賓夕法尼亞州立大學Shashank Priya、Wang Kai報道了一種基于乳液的自組裝方法，該方法使用天然脂質生物分子在非離子溶液系統中形成0D/3D雙層結構。
本文要點：
1) 新的覆蓋層由通過分子自組裝過程形成的疏水脂質膜包裹的鈣鈦礦0D實體納米顆粒組成。這種0D層提供了獨特的防水特性、最佳的界面微觀結構和優異的均勻性，從而顯著提高了穩定性。
2) 作者發現使用包括0D/3D雙層結構的膜制造的具有70cm2的大活性面積的太陽能模塊在2800小時的空氣中連續照明（60%相對濕度）中具有＞19%的轉換效率。這種基于乳液的自組裝方法對穩定鈣鈦礦基器件的設計和開發產生重要影響。
Yuchen Hou, et al. Self-Assembly of 0D/3D Perovskite Bi-Layer from a Micro-Emulsion Ink. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300570
https://doi.org/10.1002/aenm.202300570
