1. Nature Materials：適用于所有水凝膠生物電子界面的3D可打印高性能導電聚合物水凝膠
由于導電性和類組織機械性能的獨特結合，導電聚合物水凝膠已成為與生物系統進行生物電子接口的一種有前途的候選者。然而，盡管最近取得了一些進展，但在生理環境中開發具有優異電學和力學性能的水凝膠仍然具有挑戰性。鑒于此，來自麻省理工學院機械工程系的Xuanhe Zhao和Hyunwoo Yuk，江西科技師范大學Baoyang Lu等人開發道了一種雙連續導電聚合物水凝膠。
本文要點：
1) 該研究開發的這種水凝膠同時實現了高電導率（超過11?S·cm?1）、拉伸性（超過400%）和斷裂韌性（超過3300?J·m?2），并且能夠高效地應用于包括3D打印在內的多種先進制造方法；
2) 此外，研究借助這些特性，進一步展示了單片全水凝膠生物電子界面的多材料3D打印，并將其用于大鼠模型中各種器官的長期電生理記錄和刺激。
Zhou, T., Yuk, H., Hu, F. et al. 3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces. Nat. Mater. (2023).
10.1038/s41563-023-01569-2
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01569-2
2. Nature Energy：高性能全固態鋰離子電池中硬質碳穩定的鋰硅負極
具有鋰金屬負極或硅負極的全固態電池（ASSB）是實現高能量密度和提高安全性的有效候選者，但它們受到鋰枝晶生長或巨大體積膨脹的限制。在這里，中國科學院Wu Fan合成了一種硬質碳穩定的Li–Si合金負極，其中Si的燒結導致微米顆粒轉變為致密連續體。
本文要點：
1) 在陽極中產生了由可塑性變形富鋰相（Li15Si4和LiC6）組成的3D離子電子導電網絡，該網絡擴大了活性區域并減輕了應力集中，從而改善了電極動力學和機械穩定性。
2) 使用硬碳穩定的Li-Si負極和使用LiCoO2或LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正極和Li6PS5Cl電解質的全電池實現了良好的倍率性能和循環穩定性。在5.86mAh?cm?2的高負載下，具有LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2的ASSB?在1?C時可提供5000次循環，從而證明了在ASSBs的實際應用中使用硬質碳穩定的Li–Si合金負極的潛力。
Wenlin Yan, et al. Hard-carbon-stabilized Li–Si anodes for high-performance all-solid-state Li-ion batteries. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01279-8
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01279-8
3. Nature Catalysis：活性接近熱力學極限的Au接枝Ce0.95Ru0.05O2固溶體催化劑上的光驅動CO2甲烷化反應
光熱CO2甲烷化是一種清潔和可持續的解決方案，其可以將間歇性可再生能源儲存合成為CH4。然而，其高反應溫度和低產率阻礙了其工業應用。在這里，南京大學鐘苗報道了活性接近熱力學極限的Au接枝Ce0.95Ru0.05O2固溶體催化劑上的光驅動CO2甲烷化反應
本文要點：
1) 作者報道了一種Au/Ce0.95Ru0.05O2固溶體催化劑，在沒有外部加熱的可見光-近紅外光照射下，表現出優異的光熱CO2甲烷化活性，并接近熱催化極限。局部表面等離子體激元誘導的熱電子注入在分散的釕位點附近產生了豐富的氧空位，加速了CO2甲烷化。
2) 在可見光-近紅外光照射下，使用Arrhenius圖分析證明其指數前因子增加了約6至8倍。而在液流反應器中，光熱CH4生產速率為473mmol gcat?1 h?1，而在氣體小時空速為80000 ml gcat?1h?1時具有約100%的CH4選擇性，以及約75%的單程CO2轉化率和優異的耐久性。
Haoyang Jiang, et al. Light-driven CO2 methanation over Au-grafted Ce0.95Ru0.05O2 solid-solution catalysts with activities approaching the thermodynamic limit. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00970-z
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00970-z
4. Nature Catalysis：氫鍵有機框架中以微孔約束激子轉移為主的光催化犧牲析氫
有機半導體是極具潛力的光催化劑，但其量子產率受到光生電荷轉移到表面的限制。一種有效的低損失電荷轉移策略是縮短從體激子耦合區到催化劑表面的距離。在這里，清華大學朱永法、香港大學Guo Yan報道了氫鍵有機框架中以微孔約束激子轉移為主的光催化犧牲析氫。
本文要點：
1) 作者使用具有親水性一維微孔通道的氫鍵有機骨架1，3，6，8-四（對苯甲酸）芘（HOF-H4TBAPy）作為該方法的概念證明。在輻照下，光生激子迅速轉移到相鄰微孔的內表面，僅產生1.88?nm轉移路線，從而顯著提高激子利用率。
2) 當微孔通道長度不超過0.59μm時，HOF-H4TBAPy的犧牲光催化析氫速率達到358?mmol?h?1 g?1和420?nm時的表觀量子產率為28.6%。作者進一步證明了0.5 m2 HOF-H4TBAPy負載纖維在1?陽光照射下具有穩定的H2產率（1.03?mol day?1 m?2）。
Zhou Qixin, et al. Photocatalytic sacrificial H2 evolution dominated by micropore-confined exciton transfer in hydrogen-bonded organic frameworks. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00972-x
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00972-x
5. Nature Nanotechnology：對稱失配異質界面上Berry曲率偶極的產生和螺旋度到自旋的轉換
Berry曲率偶極子（BCD）是描述固體中能帶幾何性質的一個關鍵參數，定義了Berry曲率在能帶結構中的類偶極分布，并在出現的非線性現象中起著關鍵作用。理論原理是，即使每種材料的能帶結構中都沒有BCD，BCD也可以在某些對稱失配的范德華異質界面上產生。然而，通過破壞界面對稱性來誘導這種BCD的實驗證實仍然難以實現。鑒于此，來自南京大學的Hongtao Yuan，普林斯頓大學Biao Lian，東京大學Toshiya Ideue等人開發了一種BCD產生的通用策略。
本文要點：
1) 該研究在開發這一策略的基礎上，觀察了WSe2/SiP界面上BCD誘導的柵極可調諧自旋極化光電流，盡管每種材料的旋轉對稱性都阻礙在光的正入射下產生自旋光電流，但研究仍在WSe2/SiP異質界面觀察到了具有0°扭曲角的方向選擇性自旋光電流；
2) 此外，研究進一步結果表明，其振幅可隨BCD幅度電調諧，該研究的發現證實了BCD–自旋谷相關性，并為設計扭曲異質界面的幾何特征提供了一種通用的方法。
Duan, S., Qin, F., Chen, P. et al. Berry curvature dipole generation and helicity-to-spin conversion at symmetry-mismatched heterointerfaces. Nat. Nanotechnol. (2023).
doi.org/10.1038/s41565-023-01417-z
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01417-z
6. Nature Nanotechnology：作為量子技術平臺的層狀材料
在不斷增加的量子技術開發材料平臺研究工作中，層狀材料受到了人們的極大關注。近日，劍橋大學Andrea C. Ferrari、Mete Atatüre綜述研究了了作為量子技術平臺的層狀材料。
本文要點：
1) 層狀材料的光學、電子、磁性、熱和機械特性使它們在許多方面都極具應用前景。層狀材料已經顯示出作為可擴展組件的潛力，包括量子光源、光子探測器和納米級傳感器。
2) 此外，層狀材料還能使人們能夠在更廣泛的量子模擬領域內研究新的物質相。作者討論了量子技術材料平臺領域中分層材料面臨的機遇和挑戰。特別是依賴于光-物質界面的應用。
Alejandro R.-P. Montblanch, et al. Layered materials as a platform for quantum technologies. Nature Nanotechnology 2023
DOI: 10.1038/s41565-023-01354-x
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01354-x
7. Nature Commun.：原子圖案控制間隙溶質對晶界的修飾
晶界是不同取向晶體之間的二維缺陷，傾向于優先吸引溶質進行分離。溶質偏析對材料的力學和輸運性質有重要影響。然而，在原子水平上，晶界的結構和組成的相互作用仍然難以捉摸，特別是對于像B和C這樣的輕間隙溶質。近日，馬普學會鋼鐵研究所Dierk Raabe，Xuyang Zhou使用與B和C形成合金的Fe，通過電荷密度成像和原子探針層析成像方法來利用界面結構和化學的強相互依賴性。
本文要點：
1）直接成像和量化晶界處的輕間隙溶質提供了對由原子圖案控制的裝飾傾向的洞察。研究發現，即使具有相同取向差的晶界平面的傾角發生變化，也會影響晶界組成和原子排列。
2）因此，正是最小的結構層次，即原子圖案，控制著晶界最重要的化學性質。這種認識不僅彌補了這種缺陷的結構和化學組成之間的缺失環節，而且使晶界的化學狀態的有針對性的設計和鈍化成為可能，以使它們免于成為腐蝕、氫脆或機械故障的入口。
Zhou, X., Ahmadian, A., Gault, B. et al. Atomic motifs govern the decoration of grain boundaries by interstitial solutes. Nat Commun 14, 3535 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39302-x
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39302-x
8. Nature Commun.：主客體相互作用誘導的動態活性位點促進有機廢水處理的類芬頓反應
在多相催化中，揭示工作條件下活性中心的動態演化對于實現類Fenton活化中催化劑活性的提高和穩定性的增強至關重要。近日，南開大學Sihui Zhan，天津大學Yi Li使用X射線吸收光譜和原位拉曼光譜捕獲了Co/La-SrTiO3催化劑在示例性過氧單硫酸鹽活化過程中晶胞的動態變化，揭示了底物調節其結構演化，這是O-Sr-O和Co/Ti-O鍵在不同取向上的可逆拉伸振動。
本文要點：
1）該過程有效地促進了關鍵SO5*中間產物的生成，這有利于Co活性位點上的過硫酸鹽形成1O2和SO4。
2）密度泛函理論和X射線吸收光譜表明，優化的結構扭曲通過調整eg軌道增強了金屬-氧鍵強度，并將轉移到過氧單硫酸鹽的電子數增加了約3倍，在去除有機污染物方面實現了優異的效率和穩定性。
Zhang, D., Li, Y., Wang, P. et al. Dynamic active-site induced by host-guest interactions boost the Fenton-like reaction for organic wastewater treatment. Nat Commun 14, 3538 (2023).
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39228-4
9. Nature Commun.：使液晶彈性體具有可調的驅動溫度
液晶彈性體被認為是軟機器人等高科技領域的一種理想的軟致動器材料。各向同性化溫度(Ti)起著重要的作用，因為它決定了致動溫度和其他性質，這反過來對它們的應用有很大的影響。過去，調節Ti的普通物理方法(例如退火)不適用于調節致動溫度。一旦被加熱到高于Ti的溫度，通過退火獲得的新Ti立即回到舊Ti，而致動需要高于Ti的溫度。對于完全交聯的LCE材料，一旦合成，驅動溫度是固定的。因此，除非改變化學結構，否則不能調節致動溫度，這通常需要從分子設計和材料合成的最開始開始。
近日，清華大學Yan Ji發現通過退火獲得的不同Ti可以通過共價適應性LC網絡(包括LC三聚體)中動態共價鍵的可逆反應來保留。
本文要點：
1）具有不同致動溫度的各種軟致動器可以從相同的完全交聯的LCE材料獲得。
2）由于Ti的調節也是可逆的，相同的致動器可以針對具有不同致動溫度要求的應用進行調節。這種調整也將擴大LCEs的應用。
Yao, Y., He, E., Xu, H. et al. Enabling liquid crystal elastomers with tunable actuation temperature. Nat Commun 14, 3518 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39238-2
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39238-2
10. Angew：通過主動學習勢分子動力學模擬揭示 MXenes 在水系中的氧化行為
MXenes是一種二維(2D)材料，在各個領域具有巨大的應用潛力。然而，MXenes在潮濕環境中的降解已成為其實際應用的主要障礙。在這里，吉林大學Xing Meng，賓夕法尼亞大學Aleksandra Vojvodic，加州大學河濱分校Jianzhong Wu將深度神經網絡和主動學習方案相結合，開發了一種具有從頭計算精度但成本較低的用于水相MXene系統的神經網絡勢(NNP)。
本文要點：
1）研究人員首次在納秒時間尺度上系統研究了超大MXenes水溶液體系的氧化行為。MXenes的氧化過程清楚地顯示在原子水平上。并且游離質子和氧化物極大地抑制了后續的氧化反應，導致MXenes的氧化程度隨時間呈指數衰減，這與實驗測得的MXenes氧化速率一致。
2）這一計算研究代表了對超大尺寸MXene水體系中氧化反應動力學過程的首次探索。這一重大突破為旨在控制MXenes穩定性的有效保護策略的未來發展開辟了一條有希望的途徑。此外，在添加新的數據后，所開發的NNP可用于復雜水相MXene系統的其他應用。
Pengfei Hou, et al, Unraveling Oxidation Behaviors of MXenes in Aqueous Systems by Active Learning Potential Molecular Dynamics Simulation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304205
https://doi.org/10.1002/anie.202304205
11. Angew：用于有機污染物降解的壓電催化過程中的高效 Fe(III) 引發的自循環芬頓系統
壓電催化自芬頓(PSF)體系是一種很有前途的廢水處理技術，但O2還原性過氧化氫(H2O2)的產生和Fe(III)還原的競爭嚴重限制了反應動力學。在這里，河海大學Yanhui Ao，Peifang Wang開發了雙電子水氧化H2O2生產(WOR-H2O2 ),與Fe(III)/BiOIO3壓電催化劑上的Fe(III)還原相結合，用于高效PSF。
本文要點：
1）研究發現Fe(III)的存在可以同時引發WOR-H2O2和Fe(III)還原成Fe(II ),從而能夠實現朝向H2O2/Fe(II)的后續芬頓反應的快速反應動力學。
2）Fe(III)引發的PSF系統提供了優異的污染物自循環降解，磺胺甲惡唑(SMZ)的降解速率常數是經典Fe(II)-PSF系統的3.5倍以上。
該研究為構建高效的PSF系統提供了一個新的視角，打破了Fenton反應中Fe(III)的先入為主的觀念。
Jing Xu, et al, Highly Efficient Fe(III)-initiated Self-cycled Fenton System in Piezocatalytic Process for Organic Pollutants Degradation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307018
https://doi.org/10.1002/anie.202307018
12. Angew：解析 ZrO2 原子層沉積表面反應產生的熱量
氧化鋯(ZrO2)由于其高介電常數、高折射率和良好的熱穩定性而廣泛用于微電子、光學、催化、電化學和保護涂層中。ZrO2可以通過原子層沉積(ALD)來沉積，這對于需要精確控制薄膜、在具有復雜形態的襯底上沉積以及對界面形成進行化學控制的應用來說是一種有吸引力的方法。ALD是一種順序合成技術，因在平面和3D結構上的保形沉積以及對厚度和成分的精確控制而受到重視。近日，阿貢國家實驗室Alex B. F. Martinson用原位熱釋電量熱和橢圓偏振光譜研究了氧化鋯(ZrO2)原子層沉積(ALD)中的表面反應。
本文要點：
1）校準和時間分辨原位ALD量熱法為四(二甲基氨基)鋯(IV) (TDMAZr)和水的飽和表面反應的熱力學和動力學提供了新的見解。凈ALD反應熱的范圍從76℃時的0.197 mJ cm-2到158℃時的0.155 mJ cm-2，對應于所有溫度下的平均值4.0 eV/Zr。
2）在所研究的范圍內，反應動力學的溫度依賴性沒有得到解決。金屬有機物和氧源暴露中的凈反應熱和分布的溫度依賴性歸因于包括生長速率、平衡表面羥基化和反應程度的因素。
3）為了更好地理解表面水合對反應熱力學的影響，研究人員用密度泛函理論（DFT）計算研究了氧化鋯形成表面反應。
Ashley R. Bielinski, et la, Resolving the Heat Generated from ZrO2 Atomic Layer Deposition Surface Reactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301843
https://doi.org/10.1002/anie.202301843
