她，12天，2篇Science！
學(xué)研匯 技術(shù)中心
納米人
2023-07-06
特別說(shuō)明：本文由學(xué)研匯技術(shù) 中心原創(chuàng)撰寫，旨在分享相關(guān)科研知識(shí)。因?qū)W識(shí)有限，難免有所疏漏和錯(cuò)誤，請(qǐng)讀者批判性閱讀，也懇請(qǐng)大方之家批評(píng)指正。原創(chuàng)丨彤心未泯（學(xué)研匯 技術(shù)中心）自我修復(fù)允許軟電子設(shè)備從各種形式的損壞中恢復(fù)，例如穿刺、劃痕和切片，以提高設(shè)備的穩(wěn)健性和使用壽命。已經(jīng)證明了使用一系列動(dòng)態(tài)鍵的自修復(fù)聚合物，例如氫鍵、金屬-配體配位或動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵。然而，自我修復(fù)器件的開(kāi)發(fā)仍存在以下問(wèn)題：1、自修復(fù)聚合物需要嵌入導(dǎo)電介質(zhì)才能用于功能性電子設(shè)備自修復(fù)聚合物通常是絕緣的，為了制造功能性電子設(shè)備，需要嵌入導(dǎo)電或介電材料以實(shí)現(xiàn)所需的整體電性能，同時(shí)保持軟機(jī)械性能自修復(fù)聚合物基質(zhì)。2、具有不同功能的多層之間同時(shí)自我修復(fù)很重要許多自我修復(fù)設(shè)備已被報(bào)道，隨著設(shè)備復(fù)雜度的增加，在具有不同功能的多層之間同時(shí)發(fā)生自我修復(fù)變得很有必要。3、自我修復(fù)設(shè)備需要手動(dòng)對(duì)齊，不適用于薄設(shè)備目前的自我修復(fù)設(shè)備需要厚層和仔細(xì)的手動(dòng)對(duì)齊才能確保所有層之間的功能自我修復(fù)。自我修復(fù)設(shè)備在損壞后需要手動(dòng)對(duì)齊以正確對(duì)齊不同的功能組件，這對(duì)于薄設(shè)備(<~100 mm)是不切實(shí)際的。有鑒于此，斯坦福大學(xué)鮑哲南等人使用了兩種動(dòng)態(tài)聚合物，它們具有互不相溶的主鏈但具有相同的動(dòng)態(tài)鍵，以維持層間粘附，同時(shí)在愈合過(guò)程中實(shí)現(xiàn)自主重排。這些動(dòng)態(tài)聚合物表現(xiàn)出弱互穿和粘附界面，其寬度可調(diào)。當(dāng)多層聚合物薄膜在損壞后錯(cuò)位時(shí)，這些結(jié)構(gòu)會(huì)在愈合過(guò)程中自動(dòng)重新排列，以最大限度地減少界面自由能。作者制造了具有導(dǎo)電、介電和磁性顆粒的設(shè)備，這些粒子在損傷后可以進(jìn)行功能愈合，從而實(shí)現(xiàn)薄膜壓力傳感器、磁組裝軟體機(jī)器人和水下電路組裝。1、設(shè)計(jì)了不混溶動(dòng)態(tài)聚合物的分子并進(jìn)行了表征作者設(shè)計(jì)了基于PDMS和PPG的聚合物PDMS-HB以及PPG-HB，可實(shí)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)上可獲得的愈合動(dòng)力學(xué)。通過(guò)自愈行為和界面愈合行為表征，表明了聚合物的自愈能力及愈合機(jī)制。2、表征了兩種不混溶的動(dòng)態(tài)聚合物之間的界面作者通過(guò)實(shí)驗(yàn)、模擬和理論相結(jié)合來(lái)表征PDMS-HB和PPG-HB之間的界面，探究了動(dòng)態(tài)聚合物之間的愈合機(jī)制。作者測(cè)試了PDMS-HB和PPG-HB多層膜的愈合，表明了聚合物在愈合過(guò)程中多層結(jié)構(gòu)中的自主重新排列和愈合現(xiàn)象。作者通過(guò)壓敏電容器、多層磁線燈軟電子器件，證明使用交替的不混溶動(dòng)態(tài)聚合物層可以促進(jìn)薄多層電子設(shè)備愈合過(guò)程中的對(duì)齊。1、展示了一種多層自愈裝置，可實(shí)現(xiàn)自主對(duì)齊多層自愈裝置由一對(duì)具有相同動(dòng)態(tài)鍵但聚合物主鏈不混溶的自愈聚合物組成。當(dāng)損傷后發(fā)生錯(cuò)位時(shí)，這些多層結(jié)構(gòu)具有驅(qū)動(dòng)定向鏈擴(kuò)散的成分梯度，從而實(shí)現(xiàn)自主重排。2、實(shí)現(xiàn)了不混溶層間的強(qiáng)界面粘附力作者使用的兩種動(dòng)態(tài)聚合物具有互不相溶的主鏈但具有相同的動(dòng)態(tài)鍵，使原本不混溶的層之間具有很強(qiáng)的界面粘附力。3、演示了可自我修復(fù)的導(dǎo)電和絕緣復(fù)合材料制備了導(dǎo)電和絕緣復(fù)合材料，以形成薄膜壓力傳感器、磁性組裝的軟體機(jī)器人和水下電路，在機(jī)械損壞后很容易自我修復(fù)。聚合物之間最小的層間擴(kuò)散可防止嵌入顆粒擴(kuò)散，從而保留每一層的電子功能。不混溶動(dòng)態(tài)聚合物的分子設(shè)計(jì)選擇PDMS和PPG作為模型不混溶主鏈聚合物，將由4,4'-亞甲基雙（異氰酸苯酯）（MPU）和異佛爾酮二異氰酸酯（IU）形成的雙脲鍵結(jié)合到每種聚合物中，制備了PDMS-HB以及PPG-HB。MPU單元的強(qiáng)定向結(jié)合將彈性納入網(wǎng)絡(luò)，而IU單元的較弱結(jié)合相互作用提供了一種應(yīng)力耗散機(jī)制，以提高整體韌性并防止形成微觀結(jié)構(gòu)。通過(guò)SAXS證實(shí)沒(méi)有較大的微結(jié)構(gòu)，這兩種聚合物都表現(xiàn)出75°和85°C之間的儲(chǔ)能和損耗模量和遠(yuǎn)低于室溫的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，可實(shí)現(xiàn)實(shí)驗(yàn)上可獲得的愈合動(dòng)力學(xué)。通過(guò)PDMS-HB 和 PPG-HB的自愈行為表征，觀察到PDMS-HB和PPG-HB的完全愈合。評(píng)估了PDMS-HB和PPG-HB之間的界面愈合，與自愈情況相比，PDMS-HB:PPG -HB界面的愈合減少。由于缺乏跨界面的大分子擴(kuò)散，樣品之間的愈合在熱力學(xué)上受到限制，證實(shí)了較高溫度下愈合增加是來(lái)自增加的混溶性。圖 一對(duì)具有不混溶主鏈和相同氫鍵單元的動(dòng)態(tài)聚合物的設(shè)計(jì)和表征兩種不混溶的動(dòng)態(tài)聚合物之間的界面為了進(jìn)一步檢驗(yàn)愈合機(jī)制假設(shè)，通過(guò)實(shí)驗(yàn)、模擬和理論相結(jié)合來(lái)表征PDMS-HB和PPG-HB之間的界面。觀察結(jié)果表明，界面在熱壓和退火過(guò)程中處于熱力學(xué)平衡狀態(tài)。此外，這些界面都是在室溫下測(cè)量的，沒(méi)有快速淬火，這意味著界面寬度（以及層間粘附）可以在特定溫度下進(jìn)行編程，然后通過(guò)將鏈冷卻到動(dòng)力學(xué)捕獲狀態(tài)來(lái)鎖定到位。為了作者通過(guò)界面愈合實(shí)驗(yàn)證明了這一概念。實(shí)驗(yàn)、模擬和理論相結(jié)合表明，隨著溫度升高，兩種不混溶的動(dòng)態(tài)聚合物之間的界面受聚合物骨架之間χ參數(shù)(χAB)減小的控制，實(shí)驗(yàn)、模擬和理論之間的一致性表明，這些模型可用于篩選聚合物主鏈和動(dòng)態(tài)鍵合接頭以獲得理想的機(jī)械和修復(fù)性能。圖 兩個(gè)具有相同動(dòng)態(tài)鍵的不混溶動(dòng)態(tài)聚合物網(wǎng)絡(luò)之間的界面接下來(lái)測(cè)試了PDMS-HB和PPG-HB多層膜的愈合。假設(shè)減少聚合物之間的界面愈合將使薄膜在損壞后自動(dòng)重新排列，利用PDMS-HB和PPG-HB的不混溶性，堆疊了厚度約為 100 mm 的交替薄膜。將所得薄膜放置在交聯(lián)的PDMS基板上，然后切成兩半。在愈合過(guò)程中，這些層自動(dòng)重新排列并重新形成PDMS-HB和PPG-HB之間的尖銳交替界面。交聯(lián)PDMS中未對(duì)準(zhǔn)的切口（無(wú)法自我修復(fù)）仍然可見(jiàn)。當(dāng)相同類型的動(dòng)態(tài)聚合物用于兩層時(shí)，未觀察到愈合過(guò)程中的自主重新排列。在粗粒度模擬模型中觀察到了多層結(jié)構(gòu)中的自主重新排列和愈合現(xiàn)象。模擬與實(shí)驗(yàn)之間的對(duì)應(yīng)表明，這種現(xiàn)象可以推廣到其他聚合物對(duì)，以同時(shí)實(shí)現(xiàn)強(qiáng)層間粘附和選擇性層間愈合。圖 多層膜中不混溶的動(dòng)態(tài)聚合物之間的自主排列和修復(fù)為了證明使用交替的不混溶動(dòng)態(tài)聚合物層可以促進(jìn)薄多層電子設(shè)備愈合過(guò)程中的對(duì)齊，作者研究了壓敏電容器的功能愈合。即使在損壞后未對(duì)齊，多層電容器在修復(fù)過(guò)程中也會(huì)重新對(duì)齊并恢復(fù)其傳感能力，在相同的循環(huán)負(fù)載條件下表現(xiàn)出定量相似的壓力傳感性能。作者還制造了核-殼纖維結(jié)構(gòu)，與單組分磁性自愈相比，它實(shí)現(xiàn)了宏觀組裝但缺乏微觀對(duì)準(zhǔn)的精度，這項(xiàng)工作表明可以同時(shí)采用兩種對(duì)準(zhǔn)機(jī)制：磁引導(dǎo)宏觀對(duì)準(zhǔn)和界面張力介導(dǎo)的微觀對(duì)準(zhǔn)。在此演示的基礎(chǔ)上，制造了具有導(dǎo)電芯、絕緣殼、磁化層和外封裝殼的多層磁線。圖 基于動(dòng)態(tài)聚合物復(fù)合材料的軟電子設(shè)備中功能層識(shí)別和修復(fù)的演示總之，作者通過(guò)使用兩種不混溶的動(dòng)態(tài)聚合物在多層軟電子設(shè)備的自我修復(fù)過(guò)程中實(shí)現(xiàn)了自主對(duì)齊，其不同的主鏈能夠在損壞后實(shí)現(xiàn)界面張力介導(dǎo)的重新對(duì)齊。在兩種聚合物中使用相同的動(dòng)態(tài)鍵來(lái)保持可拉伸設(shè)備所需的強(qiáng)層間粘合力。聚合物之間的界面寬度隨后決定了層間粘合力，可以通過(guò)退火溫度進(jìn)行編程。模擬和理論結(jié)果表明，這種設(shè)計(jì)理念可以很容易地?cái)U(kuò)展到其他分子系統(tǒng)。作者還制造了薄膜可修復(fù)壓力傳感器、磁性組裝和焊接結(jié)構(gòu)，以及可在修復(fù)過(guò)程中自動(dòng)重新對(duì)齊的自修復(fù)水下電路，展示了本工作中所報(bào)道方法的能力。值得一提到的是，12天前，斯坦福大學(xué)鮑哲南等人剛剛在Science報(bào)道了一種模仿生物皮膚感覺(jué)反饋的神經(jīng)形態(tài)電子皮膚系統(tǒng)，可以滿足與活體整合的所有基本要求。該電子皮膚可以模仿手指、腳趾或肢體在被戳或燙傷時(shí)移動(dòng)的過(guò)程。該技術(shù)可能會(huì)導(dǎo)致假肢覆蓋物的開(kāi)發(fā)，這種覆蓋物會(huì)給佩戴者一種觸覺(jué)，或者幫助皮膚受損的人恢復(fù)感覺(jué)。圖|支持感覺(jué)運(yùn)動(dòng)回路的電子皮膚CHRISTOPHER B. COOPER, et al. Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers. Science, 2023, 380(6648): 935-941.DOI: 10.1126/science.adh0619https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh0619
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