1. Nature Energy：設(shè)計(jì)一種實(shí)現(xiàn)高能鋰金屬電池快速循環(huán)的不對(duì)稱類醚鋰鹽
對(duì)鋰金屬具有高腐蝕性的傳統(tǒng)碳酸鹽基電解質(zhì)會(huì)導(dǎo)致大量枝晶生長(zhǎng)和有限的循環(huán)壽命，尤其是對(duì)于具有高負(fù)載（>3.5?mAh cm?2）的陰極。在此，清華大學(xué)劉凱設(shè)計(jì)了一種不對(duì)稱的Li鹽，1,1,1-三氟-N-[2-[2-（2-甲氧基乙氧基）乙氧基]乙基]甲磺酰胺鋰（LiFEA），其具有假冠醚狀折疊分子幾何結(jié)構(gòu)。
本文要點(diǎn)：
1) LiFFA使碳酸鹽電解質(zhì)具有大的表觀給體數(shù)和Li+遷移數(shù)，并具有驅(qū)動(dòng)固體-電解質(zhì)界面的自清潔機(jī)制，即使在高電流密度下也能增強(qiáng)與鋰金屬陽(yáng)極的兼容性。基于LiFEA的碳酸鹽電解質(zhì)顯著改善了Li|?|NCM811電池的快速循環(huán)性能?。
2) 310Wh kg?1的軟包電池在6.59?mA?cm?2的放電電流密度下達(dá)到了~410?W?kg?1的功率密度。在快速循環(huán)條件下，軟包電池在經(jīng)歷100個(gè)循環(huán)后仍能保持81%的容量。該工作為鋰鹽的分子結(jié)構(gòu)、物理化學(xué)性質(zhì)和電化學(xué)性能之間的相互作用提供了見解。
Yingchun Xia, et al. Designing an asymmetric ether-like lithium salt to enable fast-cycling high-energy lithium metal batteries. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01282-z
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01282-z
2. Nature Materials：?jiǎn)畏肿庸怆娮铀淼拦庾V
實(shí)驗(yàn)圖譜對(duì)理解和控制分子器件和材料中的電荷傳輸至關(guān)重要。在這里，廈門大學(xué)洪文晶開發(fā)了一種單分子光電子隧道光譜方法，其可用于在室溫下使用基于超快激光組合掃描隧道顯微鏡的斷裂結(jié)裝置繪制單二酮吡咯并吡咯分子結(jié)的HOMO–LUMO間隙以外的傳輸圖。
本文要點(diǎn)：
1) 該光電子隧道光譜發(fā)現(xiàn)了兩個(gè)超快光電流的共振輸運(yùn)通道，范圍從1.31?eV至1.77?eV，與通過密度泛函理論計(jì)算獲得的透射光譜中的LUMO?+?1和LUMO?+?2一致。
2) 此外，作者觀察到通過改變偏置電壓對(duì)共振峰的調(diào)制作用，這證明了定量表征電場(chǎng)對(duì)前沿分子軌道影響的能力。該單分子光電子隧道光譜提供了一條探索單分子結(jié)的能量依賴電荷傳輸性質(zhì)的途徑。
Liu Haojie, et al. Single-molecule photoelectron tunnelling spectroscopy. Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01591-4
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01591-4
3. Nature Materials：通過反向裂紋擴(kuò)展實(shí)現(xiàn)可編程粘合的超材料粘合劑
目前制造可穿戴設(shè)備、機(jī)器人和材料拆卸所需的堅(jiān)固可逆粘合劑策略缺乏對(duì)強(qiáng)度和釋放的獨(dú)立控制，其需要復(fù)雜的制造條件或僅在特定條件下工作。在這里，弗吉尼亞理工大學(xué)Michael D. Bartlett報(bào)道了超材料粘合劑，它通過編程切割結(jié)構(gòu)同時(shí)實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)大的可釋放粘合，并具有空間可選擇的粘合強(qiáng)度。
本文要點(diǎn)：
1) 在非線性切割過程中，通過迫使裂紋向后擴(kuò)展以增強(qiáng)到60倍的附著力，同時(shí)允許裂紋在相反方向上生長(zhǎng)，從而使裂紋易于釋放和重復(fù)使用，進(jìn)而抑制了裂紋擴(kuò)展。
2) 這種機(jī)制可以在潮濕和干燥條件下的不同基材上發(fā)揮作用，并能夠在任何位置同時(shí)在兩個(gè)方向上以獨(dú)立可編程的粘合強(qiáng)度實(shí)現(xiàn)高度可調(diào)的粘合。作者在無掩模數(shù)字制造框架中創(chuàng)建了這些多功能材料，并用以快速調(diào)控粘合劑特性，并對(duì)下一代粘合劑進(jìn)行確定性控制。
Dohgyu Hwang, et al. Metamaterial adhesives for programmable adhesion through reverse crack propagation. Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01577-2
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01577-2
4. Nature Materials：非晶態(tài)氫氧化鎳殼為堿性析氫反應(yīng)調(diào)節(jié)鉑表面的局部化學(xué)環(huán)境
與天然酶類似，具有專門定制局部化學(xué)環(huán)境的催化系統(tǒng)的精心設(shè)計(jì)可以顯著改善反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，有效對(duì)抗催化劑中毒效應(yīng)，并在不利的反應(yīng)條件下延長(zhǎng)催化劑壽命。在這里，加利福尼亞大學(xué)Duan Xiangfeng、Huang Yu、Anastassia N. Alexandrova設(shè)計(jì)了具有作為電解水催化劑的無定形Ni（OH）2殼和質(zhì)子傳導(dǎo)包覆層，以將Pt核與本體堿性電解質(zhì)隔離，同時(shí)確保有效的質(zhì)子供應(yīng)到活性Pt位點(diǎn)。
本文要點(diǎn)：
1) 這種設(shè)計(jì)創(chuàng)造了有利的局部化學(xué)環(huán)境，產(chǎn)生了具有27 mV dec-1的最低Tafel斜率的酸性析氫反應(yīng)動(dòng)力學(xué)?，并且在堿性電解質(zhì)中具有優(yōu)異的高比活性和質(zhì)量活性。
2) 質(zhì)子導(dǎo)電的Ni（OH）2殼層還可以有效地拒絕雜質(zhì)離子并延緩?qiáng)W斯瓦爾德熟化，從而使其對(duì)溶液雜質(zhì)具有高耐受性和在裸Pt催化劑中難以實(shí)現(xiàn)的長(zhǎng)期耐久性。該催化劑在堿性介質(zhì)中顯著提高了析氫反應(yīng)活性和耐久性，并將有望成為用于堿性水電解槽和可再生化學(xué)燃料生產(chǎn)的有效催化劑材料。
Chengzhang Wan, et al. Amorphous nickel hydroxide shell tailors local chemical environment on platinum surface for alkaline hydrogen evolution reaction. Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01584-3
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01584-3
5. Chemical Society Reviews：MOF玻璃復(fù)合材料
MOF玻璃復(fù)合材料已經(jīng)成為一類具有動(dòng)態(tài)性能和分級(jí)結(jié)構(gòu)控制的功能材料。這些納米復(fù)合材料可用于復(fù)雜的材料科學(xué)研究以及下一代分離、催化、光學(xué)和生物醫(yī)學(xué)設(shè)備的制造。昆士蘭大學(xué)Jingwei Hou發(fā)表最新綜述，討論MOF玻璃復(fù)合材料的最新研究進(jìn)展。
本文要點(diǎn)：
1）金屬-有機(jī)框架（MOFs）中的熔化現(xiàn)象已被公認(rèn)為第四代MOF范式行為之一。熔融MOFs具有生產(chǎn)機(jī)械堅(jiān)固的玻璃態(tài)MOF宏觀結(jié)構(gòu)的能力，并且當(dāng)與其他類型的功能材料（如晶體MOFs、無機(jī)玻璃和金屬鹵化物鈣鈦礦）結(jié)合時(shí)，它們還可提供高度可調(diào)的界面特性。
2）文章回顧了設(shè)計(jì)、制造和表征MOF玻璃復(fù)合材料的方法。文章還介紹了這些復(fù)合材料所帶來的關(guān)鍵應(yīng)用機(jī)會(huì)，并探索了仍然存在的障礙，如改善熱兼容性和化學(xué)兼容性、調(diào)節(jié)界面性能和可擴(kuò)展性。
Rijia Lin, et al. Metal–organic framework glass composites. Chemical Society Reviews. 2023
DOI：10.1039/D2CS00315E
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/cs/d2cs00315e
6. Nature Commun.：橋接多尺度界面用于開發(fā)離子導(dǎo)電高壓含硫酸鐵鈉基電池正極
非水系鈉離子電池（SiB）是一種可行的電網(wǎng)存儲(chǔ)電化學(xué)儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，SiB的實(shí)際發(fā)展主要受到正極活性材料（例如聚陰離子型鐵基硫酸鹽）在高電壓下的緩慢動(dòng)力學(xué)和界面不穩(wěn)定性的阻礙。在這里，為了規(guī)避這些問題，鄭州大學(xué)Weihua Chen提出了Na2.26Fe1.87(SO4)3的多尺度界面工程，其中體異質(zhì)結(jié)構(gòu)和暴露的晶面被調(diào)整以提高Na離子存儲(chǔ)性能。
本文要點(diǎn)：
1）物理化學(xué)表征和理論計(jì)算表明，Na6Fe(SO4)4 相的異質(zhì)結(jié)構(gòu)通過致密鈉離子遷移通道和降低能壘來促進(jìn)離子動(dòng)力學(xué)。Na2.26Fe1.87(SO4)3的(11-2)面促進(jìn)了電解液ClO4-陰離子和氟代碳酸亞乙酯分子的吸附，在正極形成富無機(jī)Na離子導(dǎo)電界面。
2）當(dāng)在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的單層軟包電池配置中與預(yù)先處理的 FeS/碳基負(fù)極結(jié)合進(jìn)行測(cè)試時(shí)，基于 Na2.26Fe1.87(SO4)3 的正極可實(shí)現(xiàn)約 83.9 mAh g?1 的初始放電容量，在 24 mA g?1 和 25 °C 下進(jìn)行 40 個(gè)循環(huán)后，平均電池放電電壓為 2.35 V，比容量保持率為 97% 左右。
Zhang, J., Yan, Y., Wang, X. et al. Bridging multiscale interfaces for developing ionically conductive high-voltage iron sulfate-containing sodium-based battery positive electrodes. Nat Commun 14, 3701 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39384-7
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39384-7
7. Nature Commun.：用于在輸尿管鏡檢查期間有效回收腎結(jié)石碎片的磁性水凝膠
目前，只有 60-75% 的傳統(tǒng)腎結(jié)石手術(shù)達(dá)到完全無結(jié)石狀態(tài)。高達(dá) 30% 的殘余碎片尺寸 <2 毫米的患者會(huì)出現(xiàn)隨后的結(jié)石相關(guān)并發(fā)癥。在這里，斯坦福大學(xué)Joseph C. Liao展示了一種結(jié)石檢索技術(shù)，其中使用磁性水凝膠使碎片可磁化，以便可以使用簡(jiǎn)單的磁性工具輕松獲取它們。
本文要點(diǎn)：
1）磁性水凝膠有助于在體外捕獲臨床相關(guān)尺寸和成分的結(jié)石碎片。水凝膠成分在細(xì)胞培養(yǎng)物中不表現(xiàn)出細(xì)胞毒性，僅對(duì)離體人類尿路上皮和體內(nèi)小鼠膀胱產(chǎn)生表面影響。
2）此外，該水凝膠對(duì)常見尿路病原體的抗菌活性與普通抗生素相當(dāng)。通過有效回收腎結(jié)石碎片，該方法可以提高無結(jié)石率和患者治療效果。
Ge, T.J., Roquero, D.M., Holton, G.H. et al. A magnetic hydrogel for the efficient retrieval of kidney stone fragments during ureteroscopy. Nat Commun 14, 3711 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-38936-1
https://doi.org/10.1038/s41467-023-38936-1
8. Nature Commun.：可熱訓(xùn)練的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠
受生物系統(tǒng)的啟發(fā)，可訓(xùn)練的響應(yīng)材料已受到未來自適應(yīng)和智能材料系統(tǒng)的新興研究興趣。然而，迄今為止的可培訓(xùn)材料通常無法執(zhí)行主動(dòng)工作，并且培訓(xùn)僅允許功能更改的一個(gè)方向。在這里，阿爾托大學(xué)Hang Zhang，Olli Ikkala展示了由兩種熱響應(yīng)聚合物組成的熱可訓(xùn)練水凝膠系統(tǒng)，其中系統(tǒng)在相變時(shí)的體積響應(yīng)通過高于特定閾值溫度的訓(xùn)練過程增強(qiáng)或降低。
本文要點(diǎn)：
1）根據(jù)網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)，可以實(shí)現(xiàn)熱致變形的正向或負(fù)向訓(xùn)練。重要的是，水凝膠的軟化、硬化或增韌可以通過訓(xùn)練過程來實(shí)現(xiàn)。
2）研究人員展示了可訓(xùn)練的水凝膠執(zhí)行器，能夠執(zhí)行更多的主動(dòng)工作或執(zhí)行最初不可能完成的任務(wù)。
3）所報(bào)道的雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠提供了一種新的訓(xùn)練策略，可用于仿生軟系統(tǒng)，例如自適應(yīng)人造肌肉或軟機(jī)器人。
Hu, S., Fang, Y., Liang, C. et al. Thermally trainable dual network hydrogels. Nat Commun 14, 3717 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39446-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39446-w
9. Nature Commun.：氟化陽(yáng)離子引入新的相間化學(xué)物質(zhì)以實(shí)現(xiàn)高壓鋰金屬電池
氟化物已被確定為支持侵蝕性電池化學(xué)物質(zhì)的界面的關(guān)鍵成分。雖然這些氟化物的前體必須預(yù)先儲(chǔ)存在電解質(zhì)成分中，并且只能在極端電勢(shì)下傳遞，但迄今為止，氟的化學(xué)來源僅限于帶負(fù)電的陰離子或氟化分子，它們存在于氟化物的內(nèi)亥姆霍茲層中。電極及其對(duì)相間化學(xué)的貢獻(xiàn)受到限制。
為了將氟源預(yù)先儲(chǔ)存在帶正電的物質(zhì)上，阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Zhengcheng Zhang，美國(guó)陸軍研究實(shí)驗(yàn)室Kang Xu合成了一種結(jié)構(gòu)中帶有氟的陽(yáng)離子，并首次探討了它對(duì)相間化學(xué)的貢獻(xiàn)。
本文要點(diǎn)：
1）陽(yáng)離子和陰離子均含氟的電解液帶來了前所未有的相間化學(xué)性質(zhì)，可轉(zhuǎn)化為鋰金屬電池的卓越電池性能，包括高達(dá) 99.98% 的高庫(kù)侖效率和 900 小時(shí)的鋰枝晶預(yù)防能力。
2）這種氟化陽(yáng)離子的重要性無疑延伸到鋰以外的其他先進(jìn)電池系統(tǒng)，所有這些系統(tǒng)都普遍需要高度氟化界面的動(dòng)力學(xué)保護(hù)。
Liu, Q., Jiang, W., Xu, J. et al. A fluorinated cation introduces new interphasial chemistries to enable high-voltage lithium metal batteries. Nat Commun 14, 3678 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-38229-7
https://doi.org/10.1038/s41467-023-38229-7
10. Nature Commun綜述：用于正電子發(fā)射斷層掃描的放射化學(xué)
埃默里大學(xué)Steven H. Liang對(duì)用于正電子發(fā)射斷層掃描的放射化學(xué)相關(guān)研究進(jìn)行了綜述。
本文要點(diǎn)：
1）正電子發(fā)射斷層掃描(PET)是一種用于探測(cè)體內(nèi)生物過程的功能成像技術(shù)。目前，PET成像已被用于診斷和監(jiān)測(cè)疾病的進(jìn)展以及促進(jìn)臨床前和臨床階段的藥物開發(fā)等工作。PET的廣泛應(yīng)用和快速發(fā)展使得研究者對(duì)于放射化學(xué)新方法的需求不斷增加，其研究目的也是為了進(jìn)一步拓展適用于放射性標(biāo)記的合成子的范圍。
2）作者在文中概述了利用放射化學(xué)合成PET示蹤劑的常用化學(xué)轉(zhuǎn)化策略，并重點(diǎn)介紹了該領(lǐng)域最新的突破性進(jìn)展和面臨的挑戰(zhàn)。此外，作者也討論了生物制劑在PET成像中的應(yīng)用，并重點(diǎn)介紹了用于PET分子成像的探針實(shí)例及已進(jìn)入臨床應(yīng)用的可轉(zhuǎn)化、可擴(kuò)展的放射化學(xué)相關(guān)概念。
Jian Rong. et al. Radiochemistry for positron emission tomography. Nature Communications. 2023
https://www.nature.com/articles/s41467-023-36377-4
11. Chem：動(dòng)態(tài)有機(jī)室溫磷光系統(tǒng)
有機(jī)室溫磷光（RTP）系統(tǒng)根據(jù)其對(duì)外部刺激的響應(yīng)模式可分為動(dòng)態(tài)和靜態(tài)有機(jī)磷光材料。近日，南洋理工大學(xué)Zhao Yanli、Yang Chaolong對(duì)動(dòng)態(tài)有機(jī)室溫磷光系統(tǒng)進(jìn)行了綜述研究。
本文要點(diǎn)：
1) 與傳統(tǒng)的靜態(tài)RTP材料相比，動(dòng)態(tài)有機(jī)磷光材料更具應(yīng)用前景，因?yàn)樗鼈兙哂锌赡娴撵`敏度、快速的響應(yīng)和易于控制的性質(zhì)。隨著有機(jī)RTP系統(tǒng)的快速發(fā)展，動(dòng)態(tài)有機(jī)RTP材料更能滿足實(shí)際需求。
2) 作者通過直接視覺監(jiān)測(cè)外部刺激下的磷光強(qiáng)度和顏色變化，以及深入了解分子響應(yīng)模式和不同響應(yīng)行為之間的關(guān)系，綜述研究了動(dòng)態(tài)有機(jī)RTP系統(tǒng)的最新研究進(jìn)展。特別強(qiáng)調(diào)了增強(qiáng)RTP性能和調(diào)節(jié)磷光顏色的策略，還討論了該領(lǐng)域的前景和未來挑戰(zhàn)，以促進(jìn)先進(jìn)動(dòng)態(tài)有機(jī)RTP系統(tǒng)的進(jìn)一步發(fā)展。
Zhou Qian, et al. Dynamic organic room-temperature phosphorescent systems. Chem 2023
DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.023
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.05.023
12. Chem：用于固態(tài)熒光變色和選擇性氣體吸附的發(fā)射芴三角形
超分子化學(xué)的快速發(fā)展得益于其具有獨(dú)特幾何形狀和性質(zhì)的大環(huán)實(shí)體。近日，吉林大學(xué)楊英威提出了一類新的熒光合成大環(huán)，并將其稱為芴三角形（FT）。
本文要點(diǎn)：
1) 作者通過將芴熒光團(tuán)整合到間苯二酚芳烴骨架中來設(shè)計(jì)FT，并通過單晶分析揭示了FT在固態(tài)中伴隨著層狀分子組裝的等腰三角形構(gòu)象。熒光實(shí)驗(yàn)證明了其具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射特性和可調(diào)固態(tài)熒光發(fā)射特性，全甲基化FT（MeFT）在不同的發(fā)射顏色切換過程中也具有獨(dú)特的激發(fā)波長(zhǎng)依賴性（Ex-De）。
2) 此外，具有無孔和無定形特征的全羥基化FT（OHFT）和MeFT的活性粉末在構(gòu)建用于CO2和CH4捕獲的吸附分離材料方面具有巨大潛力，其分別對(duì)CO2/N2（通過OHFT）具有31/1的良好選擇性，對(duì)CH4/CO2（通過MeFT）具有8/1的良好選擇性。FT的發(fā)現(xiàn)將為構(gòu)建新型熒光大環(huán)和功能性光響應(yīng)材料提供新的方向，并為氣體吸附和分離的分子吸附劑釋放新的靈感。
Gengxin Wu, et al. Emissive fluoren-triangles for solid-state fluorochromism and selective gas sorption. Chem 2023
DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.036
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.05.036
