在全球能源緊缺的大背景下,既能產氫又能產氧的全解水技術逐漸成為了全球科學家研究的重點問題。全解水技術既有光催化,也有電催化,還有光電催化。不管黑貓還是白貓,能抓到老鼠的就是好貓。到底哪一種催化技術能夠最終勝出,關鍵還在于催化劑的發現和設計。
2018年9月3日凌晨,Nature系列連發3篇全解水科研進展,特此摘出,以供參考。
一、Nature Catalysis:Ta3N5/KTaO3可見光催化全解水
第一作者:Zheng Wang
通訊作者:Kazunari Domen
通訊單位:信州大學(日本)
研究亮點:
1. 發展了一種新型可見光全解水催化劑
基于氮化過程中鉀物種的揮發作用,在立方KTaO3顆粒表面快速生長得到晶格匹配的單晶Ta3N5納米棒。Ta3N5納米棒選擇性生長在KTaO3顆粒邊界位置,尺寸均勻且高度分散,不存在晶界。
2. 揭示了無結構缺陷的單晶納米光催化劑在全解水中的重要性
結合Rh/Cr2O3共催化劑,單晶Ta3N5納米棒實現了在可見光和模擬太陽光條件下的全解水。
圖1. Ta3N5/KTaO3光催化劑的形貌和紫外可見DRS分析
圖2. KTaO3表面生長的Ta3N5單晶結構
圖3. Rh金屬顆粒選擇性沉積在Ta3N5納米棒
圖4. 氮化時間以及共催化劑負載量對全解水性能影響
圖5. Rh/Cr2O3修飾的Ta3N5/KTaO3光催化劑全解水性能以及AQE
參考文獻:
Zheng Wang, Kazunari Domen et al. Overall water splitting by Ta3N5 nanorod single crystals grown on the edges of KTaO3 particles. Nature Catalysis 2018.
DOI: 10.1038/s41929-018-0134-1
https://www.nature.com/articles/s41929-018-0134-1
二、Nature Energy:多功能合一CdS納米棒可見光全解水
第一作者:Christian M. Wolff
通訊作者:Frank Würthner, Jacek K. Stolarczyk
通訊單位:慕尼黑大學(德國)、維爾茨堡大學(德國)
研究亮點:
1. 發展了一種全新的可見光全解水催化劑
在CdS納米棒表面同時修飾具有還原性的納米級Pt共催化劑和具有氧化性的分子級Ru(tpy)(bpy)Cl2基共催化劑。整個制備過程沒有使用犧牲劑,全部依賴于CdS納米棒形貌實現對氧化位點和還原位點的空間分離。
2. 揭示了納米尺度催化劑和分子尺度催化劑的多合一結合在可見光全解水中的重要性
Pt納米顆粒主要位于CdS納米棒的頂部位置,主要負責產氫;Ru(tpy)(bpy)Cl2基氧化催化劑錨定于CdS納米棒的周邊位置,主要負責產氧。
圖1. 新型催化劑可見光全解水示意圖
圖2. 光催化劑制備示意圖
圖3. RuDTC修飾的影響
圖4. 瞬態吸收測試
圖5. 可見光催化全解水性能
參考文獻:
Christian M. Wolff, Frank Würthner, Jacek K. Stolarczyk et al. All-in-one visible-light-driven water splitting by combining nanoparticulate and molecular co-catalysts on CdS nanorods. Nature Energy 2018.
DOI: 10.1038/s41560-018-0229-6
https://www.nature.com/articles/s41560-018-0229-6
三、Nature Energy:半人工光電化學全解水
第一作者:Katarzyna P. Sokol
通訊作者:Erwin Reisner
通訊單位:劍橋大學(英國)
研究亮點:
構建了一種無偏壓、半人工的光電化學全解水系統。
以結合光系統II的染料敏化TiO2和氫化酶,分別作為光陽極和正極,光系統II和染料敏化TiO2提供足夠的電壓,以供氫化酶還原質子。在不需要外界能源供應的條件下,可以在可見光驅動下實現全解水。
圖1. 半人工串聯PEC全解水系統
圖2. 串聯PSII-dye光陽極的PF-PEC
圖3. 串聯PSII-dye的光電流
圖4. 全解水性能
參考文獻:
Katarzyna P. Sokol, Erwin Reisner et al. Bias-free photoelectrochemical water splitting with photosystem II on a dye-sensitized photoanode wired to hydrogenase. Nature Energy 2018.
DOI: 10.1038/s41560-018-0232-y
https://www.nature.com/articles/s41560-018-0232-y
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