1. Chem. Soc. Rev.：用于氣體分離的沸石和金屬-有機框架
沸石和金屬-有機框架（MOFs）是一類具有規則孔結構的晶體多孔材料。這些材料固有的孔隙率導致人們越來越關注其氣體分離應用，包括吸附和膜分離技術。近日，南京工業大學劉公平綜述研究了用于氣體分離的沸石和金屬-有機框架。1) 作者簡要概述了沸石和MOFs作為吸附劑和膜的關鍵性能和制備方法。考慮到吸附和膜分離的不同特征，作者基于納米通道的孔徑和化學性質，深入探討了分離機制。2) 作者強調了用于氣體分離目的的沸石和MOFs的選擇和設計建議。通過考察納米多孔材料作為吸附劑和膜的作用異同，作者討論了沸石和MOFs從吸附分離到膜分離的可行性。
Guining Chen, et al. Zeolites and metal–organic frameworks for gas separation: the possibility of translating adsorbents into membranes. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00370A
2. Chem. Rev.：非晶態納米材料研究進展
非晶態材料是由局部分子間化學鍵合產生的亞穩態固體，其在原子尺度上只有短程有序性。而缺乏典型的晶體長程有序賦予了非晶納米材料獨特的結構特征，如各向同性原子環境、豐富的表面懸掛鍵、高度不飽和配位等。由于這些特征引起的電子性質調控，使非晶態納米材料在不同領域中極具應用潛力。近日，北京航空航天大學郭林、劉利民對非晶態納米材料研究進展進行了綜述研究。1) 作者概述了非晶態納米材料的獨特結構特征、一般合成方法以及當代研究所涵蓋的應用潛力。此外，作者還討論了非晶態納米材料的理論機制，研究了其獨特的結構特性和電子構型如何有助于實現其卓越的性能。2) 作者強調了非晶態納米材料的結構優勢及其增強的電催化、光學和機械性能，從而闡明了結構-功能關系。最后，作者介紹了非晶態納米材料的制備和應用前景，并對這一發展領域前沿的未來挑戰和機遇進行了展望。
Jianxin Kang, et al. Recent Progress of Amorphous Nanomaterials. Chem. Rev. 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00229https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.3c00229
3. Nature Commun.：用于高效 CO2 電還原的不對稱二氮配位鎳單原子位點
開發高效、選擇性和低過電勢的電催化劑對于二氧化碳（CO2）還原至關重要。近日，中科大宋禮，Qun He報道了一種高效的鎳單原子催化劑，與吡咯氮和吡啶氮配合，可將二氧化碳還原為一氧化碳 (CO)。1）在流通池實驗中，催化劑在-0.15 V電壓下實現了 20.1 mA cmgeo?2 的 CO 部分電流密度。它在-1.0 VRHE下表現出超過274,000 site?1 h?1的高周轉頻率，并在-0.15至-0.9 VRHE內保持超過90%的高法拉第CO效率（FECO）。2）基于 Operando 同步加速器的紅外和 X 射線吸收光譜以及理論計算表明，電化學過程中形成的單 CO 吸附 Ni 單位點有助于關鍵中間體形成和 CO 解吸之間的平衡，從而深入了解催化劑催化活性的起源。總的來說，這項工作提出了一種鎳單原子催化劑，具有良好的二氧化碳還原選擇性和活性，同時揭示了其潛在機制。
Zhou, Y., Zhou, Q., Liu, H. et al. Asymmetric dinitrogen-coordinated nickel single-atomic sites for efficient CO2 electroreduction. Nat Commun 14, 3776 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39505-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-39505-2
4. JACS：應力導致TaS2產生金屬-半導體轉變和誘導超導態
二維材料具有奇異電子結構，其中相鄰層之間的耦合或堆疊方式顯著影響電子結構。有鑒于此，北京大學黃富強、吉林大學劉冰冰、李全軍等報道TaS2通過弱vdW成鍵和一定的扭轉角重新堆疊，研究調控層間應力對電子結構的影響。1）通過施加壓力，發現電子結構從金屬態轉變為半導體態。在較寬的應力區間發現半導體電子態伴隨著超導態，這種現象在以往的二維TMD材料中未曾發現。當進一步施加應力，發現未曾發生結構轉變的同時就能夠產生半導體SC-II態，并且逐步替換了起始SC-I態。出現的SC-II態具有0電阻的超導性質，而且具有超高的上臨界場。2）RS-TaS2具有豐富的電子結構，這與應力導致層間堆疊角度變化導致能帶結構變化的現象有關。這項研究結果展示了層間結構重排現象對電子結構的顯著影響，有助于發展和研究2D材料的獨特性質。
Qing Dong, et al, Abnormal Metal–Semiconductor-Like Transition and Exceptional Enhanced Superconducting State in Pressurized Restacked TaS2, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c03560https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03560
5. Angew：介孔金屬有機骨架用于催化RNA脫保護和活化
具有介孔(2-50 nm)的金屬有機骨架(MOF)能夠包含大生物分子（如核酸）。然而，如何在MOF孔內的核酸上進行化學反應以進一步調節其生物活性還尚未被報道。有鑒于此，武漢大學鄧鶴翔教授和田沺教授設計了碳酸鹽保護RNA分子(21至102 nt)的脫保護策略，進而將MOF作為催化劑以恢復其原始活性。1）實驗設計并合成了MOF-626和MOF-636兩種MOF，它們的介孔尺寸分別為2.2和2.8 nm，且帶有分離的金屬位點(Ni, Co, Cu, Pd, Rh和Ru)。研究發現，孔有利于實現RNA的進入，而金屬位點則能夠催化碳酸鹽基團上的C-O鍵發生裂解。結果表明，Pd-MOF-626則可實現RNA的完全轉化，其效率是Pd(NO3)2的90倍。2）此外，該MOF晶體也可以從水反應介質中被完全移除，且殘留的金屬極低（3.9 ppb），僅為均相鈀催化劑的1/55。綜上所述，該研究構建的MOF在生物正交化學領域中具有重要的應用潛力。
Jin Liu. et al. Mesoporous Metal-Organic Frameworks for Catalytic RNA Deprotection and Activation. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202302649https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302649
6. EES：效率超過28%的鈣鈦礦/Cu（InGa）Se2串聯太陽能電池
鈣鈦礦/Cu（InGa）Se2（PSC/CIGS）串聯配置是實現超高效和成本效益高的全薄膜太陽能電池的一種有效方式。然而，組成子電池的不平衡效率和帶隙失配通常限制了電池的總功率轉換效率（PCE）。在此，通過將Cl本體摻入和碘化哌嗪鎓（PDI）表面處理相結合用于CsFAPb（IBr）3系統，武漢大學肖旭東、李建民成功降低了本體和界面缺陷密度，并大大提高了1.67eV帶隙PSCs的開路電壓和PCE。1)通過將高效且高紅外透明的PSC頂部電池與具有類似效率的各種帶隙CIGS太陽能電池集成，作者發現CIGS電池達到了理想的帶隙匹配，并實現了四端串聯電池，計算出的串聯效率為28.4%，是迄今為止PSC/CIGS串聯的最高值。2) PSC器件在50℃下運行600小時后沒有衰減，且在1300小時后僅衰減約10%。此外，頂部和底部子電池之間實現了良好的匹配以及所采用的倒置PSC配置為在不久的將來生產高效的單片雙端PSC/CIGS串聯器件鋪平了道路。
Xinxing Liu, et al. Over 28% Efficiency Perovskite/Cu(InGa)Se2 Tandem Solar Cells: Highly Efficient Sub-cells and Their Bandgap Matching. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00869J
7. EES：通過電荷泄漏和三元介電評價提高直流摩擦電納米發電機的整體性能
摩擦電納米發電機（TENG）從自然環境中獲取可持續能源，是一種極具潛力的技術，其顛覆了利用化石燃料的傳統能源生產模式。然而，由于其脈沖交流電的特性，傳統的TENG不得不依賴整流器，從而降低了其便攜性和集成性。在此，重慶大學Xi Yi開發了一種革命性的三元直流TENG（T-DC-TENG），它首次將電荷泄漏效應和三元介質摩擦帶電效應耦合起來，提高了直流TENG的整體性能。1) 上述效應迫使電子在三個摩擦層和外部電路之間沿一個方向循環，從而產生恒定的直流輸出。作者建立了一套綜合的三元介電評價規則，用于篩選摩擦電材料和優化性能。優化后的T-DC-TENG具有6.15 W m-2 Hz-1的超高平均功率密度和較低的峰值因子（1.0043）。2) 結果顯示，T-DC-TENG點亮了5568個LED，兩個燈泡（額定功率：50 W），并連續驅動了30臺溫濕度計。該工作創造了直流TENG的新記錄，為TENG作為能量采集器的實際應用鋪平了道路。
Qianying Li, et al. Overall performance improvement of direct-current triboelectric nanogenerator by charge leakage and ternary dielectric evaluation. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01408H
8. EES：自組裝多層膜為長壽命水性鋅離子電池提供緩沖界面
可充電水性鋅離子電池（AZIB）在固定儲能電網中有著廣泛的應用前景，但仍存在兩個主要障礙，即其界面不穩定性和枝晶生長。在此，中南大學周江、陳根設計了一種特殊吸附的自組裝多層（SAM）來修飾雙電層（EDL）的結構。1) 鋅離子的富集和致密層中較大的電勢差加速了電極反應的動力學。分子多層充當緩沖層，其可以在長期循環過程中動態補充由電極形態變化引起的缺陷。所設計的SAM-Zn陽極減輕了濃度極化，抑制了樹枝狀Zn的生長。因此，具有極可逆Zn電鍍/剝離的SAM Zn陽極具有大于6.85 Ah cm?2的累積電鍍容量。2) 此外，SAM Zn||NH4V4O10軟包電池在2 A g?1下經過200次循環后仍具有211 mA h g?1的初始容量和82.0%的容量保持率。該研究將SAM的既定方法擴展到一個設計面向功能界面的平臺中，而該界面賦予AZIB優異的壽命。
Dongmin Li, et al. Self-assembled multilayers direct a buffer interphase for long-life aqueous zinc-ion batteries. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01098H
9. EES：通過形變勢改性實現N型SnSe晶體的高面內載流子遷移率
作為能量收集的解決方案之一，熱電技術提供了電和熱之間的直接和可逆轉換。新興的熱電材料SnSe在發電和固態冷卻方面都顯示出巨大的應用潛力。與p型SnSe相比，高性能的n型對應物由于其受平面外可解理特性的限制，使其難以投入應用。近日，北京航空航天大學趙立東、Chang Cheng重點研究了n型SnSe晶體的面內熱電性能，并且與具有高載流子遷移率和高機械強度的p型SnSe相匹配。1) 作者通過Pb合金化將n型SnSe晶體的室溫面內載流子遷移率提高到~445cm2V-1s-1，而載流子遷移率是通過降低變形勢而不是有效質量來提高的，并且作者通過準聲學聲子散射模型證實了其具有恒定有效質量。2) 作者實現了無阻礙的平面內電輸運，并且在300 K下獲得了約15.3μW cm-1 K-2的高功率因數。結合抑制的熱導率，作者在300 K時獲得了約0.4的ZT，在300–773 K時獲得約0.74的平均ZT。
Haonan Shi, et al. Realizing High In-plane Carrier Mobility in N-type SnSe Crystals through Deformation Potential Modification. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01047C
10. EES：二氧化碳電化學還原為多碳（C2+）產物的挑戰與展望
電催化CO2還原是實現碳中和的有效途徑。在各種還原產物中，具有較高能量密度的多碳（C2+）化合物是理想的增值產物。在此，阿卜杜拉國王科技大學Zhang Huabin、日本國立材料研究所葉金花回顧并討論了制備C2+產品的最新進展和挑戰。1) 作者首先闡述了碳-碳偶聯的最新進展和機制，而這些機制比單碳產物復雜得多。作者深入討論了初始CO2活化過程、催化劑微觀/納米結構優化以及最終反應動力學傳質條件中涉及的復雜過程。此外，作者還提出通過合理設計催化劑來協同實現高C2+產物選擇性，并利用理論計算分析和機器學習預測詳細闡述了電解質（陰離子/陽離子/pH/離子液體）的影響。2) 作者已經詳細闡述了幾種原位/操作技術，其可用于跟蹤電催化過程中的結構演變和記錄反應中間體。作者還提供了對具有改進C2+選擇性的三相界面反應體系的最新見解。通過介紹這些進展和未來挑戰，以及二氧化碳電化學還原為C2+產品的開發解決方案，作者希望能為電化學二氧化碳還原研究提供一些啟示。
Huabin Zhang, et al. Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide to Multicarbon (C2+) Products: Challenges and Perspectives. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00964E
11. NSR：基于水凝膠的可穿戴和高性能傳感器的發展途徑：增韌網絡和導電網絡
可穿戴水凝膠傳感器為可穿戴電子設備提供了一個用戶友好的選項，并與現有的連接和通信大量物聯網設備的制造戰略很好地結合在一起。這歸功于它們的成分和結構，它們表現出非凡的適應性、可伸縮性、生物兼容性和自我修復特性，讓人想起人類的皮膚。近日，首都師范大學Weixing Song綜述了可穿戴水凝膠的主要結構元素：增韌網絡和導電網絡的最新研究進展，重點介紹了提高力學和電學性能的策略。1）研究人員對可穿戴水凝膠傳感器進行了分類，以全面探討其組成、機理和設計方法。這篇綜述對可穿戴水凝膠有了全面的了解，并為開發高性能可穿戴水凝膠傳感器的部件和結構的設計提供了指導。
Junbo Zhu, et al, Pathways towards wearable and high-performance sensors based on hydrogels: toughening networks and conductive networks, NSR, 2023DOI: 10.1093/nsr/nwad180/7205301https://academic.oup.com/nsr/advancearticle/doi/10.1093/nsr/nwad180/7205301
12. ACS Nano：礦化的卟啉金屬有機骨架增強腫瘤消除和聯合免疫治療
鈣離子療法是一種重要的抗癌策略。然而，細胞的鈣緩沖機制會顯著限制鈣離子治療的有效性。有鑒于此，武漢大學張先正教授構建了礦化的卟啉金屬有機骨架(PCa)，并將其用于產生鈣離子和活性氧(ROS)以及破壞細胞的鈣緩沖能力，從而增強鈣過載對細胞造成的損傷。1）研究發現，PCa可以誘導細胞免疫原性死亡和釋放腫瘤相關抗原(TAA)，能夠作為一種免疫佐劑。因此，PCa可以促進DC成熟，并增強CD8+ T細胞的抗腫瘤活性。2）在小鼠實驗中，PCa不僅能夠對乳腺皮下腫瘤表現出良好的消瘤作用，而且在轉移瘤模型中也能產生顯著的抗腫瘤轉移效果。綜上所述，該研究構建的納米系統可以消除原發腫瘤，并實現有效的抗腫瘤免疫治療，有望為抗癌聯合治療提供新的借鑒和參考。
Yun Yu. et al. Mineralized Porphyrin Metal?Organic Framework for Improved Tumor Elimination and Combined Immunotherapy. ACS Nano. 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c02126https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c02126
