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原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）
編輯丨風云
膠體量子點(QD)是用于實現可溶液加工激光二極管的有吸引力的材料，它可以受益于尺寸可控的發射波長、低光學增益閾值以及易于與光子和電子電路集成。然而，此類器件的實際應用受到增益激活多載流子狀態的快速俄歇復合、QD薄膜在高電流密度下的穩定性差以及難以在復雜器件堆棧中獲得凈光學增益的阻礙，其中薄電致發光QD層與光學損耗電荷傳導層結合。
有鑒于此，美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室Victor I. Klimov等人解決了上述挑戰并實現了電泵浦膠體量子點的放大自發輻射 (ASE)。開發的設備使用緊湊、連續分級的QD，抑制俄歇復合并結合到脈沖、高電流密度電荷注入結構中，并輔以低損耗光子波導。這些膠體QD ASE二極管表現出強大的寬帶光學增益，并表現出亮邊發射，瞬時功率高達 170μW。
本文要點：
1）ccg-QD的特性
在這項研究中，使用了一種基于連續漸變量子點(cg-QDs)的光學增益介質。這些“緊湊型”cg-QD（ccg-QD）包括半徑為2.5nm的CdSe核、2.4nm厚的漸變Cd1-xZnxSe層和由ZnSe0.5S0.5和ZnS 層制成的最終保護殼厚度分別為 0.9nm 和 0.2nm。盡管厚度減小，但緊湊的分級殼可以高效抑制俄歇衰變，從而導致雙激子俄歇壽命長和相應的高雙激子發射量子產率。減小的殼厚度允許增加薄膜樣品中的QD堆積密度，并因此導致光學增益增強。
圖1 ccg-QD的光學和EL特性
2）器件中的導引光模式
盡管實現了粒子數反轉，但參考設備在電泵浦下在前（表面）或邊緣發射中均未表現出ASE。這表明總體光學損耗超過了薄QD介質中產生的光學增益。使用有限元方法對參考LED進行光子建模證實了這一評估）。作者展示了TE0 TIR 模式的計算電場分布，相當一部分光學模式存在于光學損耗L-IT 電極中。為了解決過度損耗的問題，使用了一種橫向布拉格反射器方法。在ASE的情況下，BRW模式優于TIR模式。
圖2 參考器件和BRW器件中的導引光模式
3）電動ASE
為了實現BRW波導，在陰極下方加入了由十對Nb2O5和SiO2層組成的 DBR疊層。為了降低串聯電阻，從而減少高j下的過熱，制造標準ITO的陰極。因此，可以將電流密度提高到1933 A cm?2而不會導致器件擊穿。為了進一步改善器件中的電荷流，在ITO陰極頂部沉積了一個n型 ZnO 電子傳輸層。除了改善電荷傳輸外，ZnO層還允許實現活性介質的n型摻雜，從而幫助它們保持負電荷，最終整體損失系數僅為 16 cm?1，ccg-QD 薄膜的計算ASE閾值取決于充電水平。觀察到的偏振趨勢在電泵浦和光泵浦機制之間是相同的，這是邊緣發射EL的ASE特征的有力證據，因為 ASE 效應在光學激發的邊緣發射 PL 光譜中是明確的。
圖3 BRW 設備中的電動ASE
4）BRW設備輸出
BRW結構中ASE的另一個跡象是邊緣發射EL的高亮度。在參考設備中，邊緣信號是肉眼無法檢測到的，即使在黑暗中也是如此。相比之下，即使在室內光線下也能清楚地看到從BRW器件邊緣輻射的光，盡管邊緣發射面積非常小。BRW結構在強邊發射ASE的發展中發揮了重要作用，它增加了有效放大長度并改善了自發發射產生的“種子”光子的收集。制造的器件在周圍環境下表現出良好的操作穩定性。即使驅動電壓遠高于 ASE 閾值，它們也能在 ASE 狀態下運行數小時，而輸出功率沒有明顯損失。
圖4 BRW 設備輸出的表征
參考文獻：
Ahn, N., Livache, C., Pinchetti, V.et al. Electrically driven amplified spontaneous emission from colloidal quantum dots. Nature 617, 79–85 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05855-6
