1. Joule:通過(guò)空穴傳輸雙層實(shí)現(xiàn)高效、穩(wěn)定和完全印刷的碳電極鈣鈦礦太陽(yáng)能電池
可印刷平面碳電極作為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(PSC)的背面觸點(diǎn),有望取代熱蒸發(fā)金屬。然而,碳電極PSC(c-PSC)的功率轉(zhuǎn)換效率(PCE)明顯落后于其金屬電極對(duì)應(yīng)物。在這里,埃爾朗根-紐倫堡大學(xué)Christoph J. Brabec、Tian Du提出了一種空穴傳輸雙層(HTbL)結(jié)構(gòu),以同時(shí)提高c-PSC的填充因子和開(kāi)路電壓。
本文要點(diǎn):
1) HTbL是通過(guò)在鈣鈦礦和碳之間順序地刮涂?jī)煞N有機(jī)半導(dǎo)體來(lái)制備的,外部HTL增強(qiáng)了對(duì)碳的空穴提取,而內(nèi)部HTL減輕了鈣鈦礦表面復(fù)合。因此,帶有HTbL的全印刷c-PSC的PCE(19.2%)優(yōu)于帶有單個(gè)HTL的c-PSC(17.3%)。
2) 此外,該c-PSC在1個(gè)太陽(yáng)、65°c的老化測(cè)試(ISOS-L-2I)中可以穩(wěn)定運(yùn)行2500小時(shí),并且具有可忽略不計(jì)的PCE下降,從而驗(yàn)證了其作為一種極具成本效益的光伏技術(shù)的潛力。
Tian Du, et al. Efficient, stable, and fully printed carbon-electrode perovskite solar cells enabled by hole-transporting bilayers. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.06.005
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.005
2. Joule:利用太陽(yáng)能和黑暗持續(xù)發(fā)電
對(duì)物聯(lián)網(wǎng)(IoT)傳感器等離網(wǎng)電子設(shè)備的供電需求刺激了對(duì)環(huán)境能量轉(zhuǎn)換為電力的廣泛研究。然而,當(dāng)光伏系統(tǒng)不再運(yùn)行時(shí),尤其是在夜間提供可持續(xù)供電仍是一項(xiàng)挑戰(zhàn)。近日,新加坡國(guó)立大學(xué)Wang Qing、Qiu Chengwei利用太陽(yáng)能和黑暗持續(xù)發(fā)電。
本文要點(diǎn):
1) 作者報(bào)道了一種低成本的連續(xù)發(fā)電機(jī),在石墨烯作為雙功能太陽(yáng)能吸收器和輻射冷卻器的幫助下,通過(guò)無(wú)充電熱再生電化學(xué)循環(huán)(TREC)將晝夜溫度變化轉(zhuǎn)化為電能。
2) 相對(duì)于卡諾效率,這種含有亞鐵氰化鋰和磷酸鐵鋰的TREC系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)19.91%的熱電效率,這幾乎是無(wú)充電TREC最高效率的五倍,其最大功率密度也超過(guò)了無(wú)充電TREC的十倍。此外,作者通過(guò)實(shí)驗(yàn)性屋頂演示證明其在白天和晚上的自我供電能力,與其他夜間熱電發(fā)電機(jī)相比,其功率密度大大提高。
Hang Zhang, et al. Continuous electricity generation from solar heat and darkness. Joule 2023
DOI:10.1016/j.joule.2023.06.009
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.009
3. Joule:玫瑰花瓣效應(yīng)模擬界面實(shí)現(xiàn)安培級(jí)無(wú)膜水電解
為了最大限度地提高產(chǎn)品純度,無(wú)膜水電解槽消除了膜或隔膜的使用及其相應(yīng)的不利問(wèn)題。在這里,南京理工大學(xué)Li Qiang、Liu Dong通過(guò)利用玫瑰花瓣效應(yīng)模擬(RPEM)設(shè)計(jì)策略成功地解決了該問(wèn)題。
本文要點(diǎn):
1) 作者通過(guò)交替使用防水和水粘合的構(gòu)建塊來(lái)模擬大自然,使獲得的RPEM電極處于潤(rùn)濕狀態(tài),這有助于實(shí)現(xiàn)有效的無(wú)氣泡析氣反應(yīng)。RPEM電極在4.2 A cm?2的電流密度下的無(wú)氣泡HER,比任何已知的無(wú)氣泡電極的電流密度大一個(gè)數(shù)量級(jí)。
2) 在此基礎(chǔ)上,作者進(jìn)一步構(gòu)建了RPEM電解槽,并且在1 A cm?2的電流密度下實(shí)現(xiàn)無(wú)膜水電解,同時(shí)具有61.5%的電解效率和0.003%的氫交叉,這顯著優(yōu)于最先進(jìn)的無(wú)膜電解槽。
Kai Deng, et al. Ampere-level membrane-less water electrolysis enabled by rose-petal-effect-mimetic interface. Joule 2023
DOI:10.1016/j.joule.2023.06.010
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.06.010
4. JACS:通過(guò)超分子工程操縱氨基酸組裝體的壓電響應(yīng)性能
分子結(jié)構(gòu)的變化顯著影響生物分子組件的電子和超分子結(jié)構(gòu),導(dǎo)致壓電響應(yīng)的顯著改變。然而,分子構(gòu)建塊化學(xué)、晶體堆積和定量力-電響應(yīng)之間的關(guān)系仍不完全清楚。重慶大學(xué)吉維、蔡開(kāi)勇和特拉維夫大學(xué)Ehud Gazit系統(tǒng)地探索了通過(guò)超分子工程放大氨基酸基組裝體壓電性的可能性。
本文要點(diǎn):
1)研究發(fā)現(xiàn),乙酰化氨基酸中側(cè)鏈的簡(jiǎn)單變化會(huì)導(dǎo)致超分子排列的極化增加,從而顯著增強(qiáng)其壓電響應(yīng)。
2)此外,與大多數(shù)天然氨基酸組裝體相比,乙酰化的化學(xué)修飾增加了最大壓電張量。乙酰化色氨酸(L-AcW)組件的預(yù)測(cè)最大壓電應(yīng)變張量和電壓常數(shù)分別達(dá)到47 pm V–1和1719 mV m/N,與常用的無(wú)機(jī)材料(如摩擦酸鉍晶體)相當(dāng)。
3)研究進(jìn)一步制造了一種基于L-AcW晶體的壓電功率納米發(fā)生器,該發(fā)生器在機(jī)械壓力下可產(chǎn)生超過(guò)1.4V的高且穩(wěn)定的開(kāi)路電壓,并且首次基于氨基酸的壓電納米發(fā)生器的功率輸出實(shí)現(xiàn)了發(fā)光二極管(LED)的照明行為。
Yuehui Wang, et al. Manipulating the Piezoelectric Response of Amino Acid-Based Assemblies by Supramolecular Engineering. JACS. 2023
DOI:10.1021/jacs.3c02993
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02993
5. EES:可擴(kuò)展制造耐用、可定制和可回收的多功能編織熱電紡織品系統(tǒng)
個(gè)人體溫調(diào)節(jié)和可穿戴熱電設(shè)備的廢熱收集在減少能源消耗以實(shí)現(xiàn)最終碳中和方面發(fā)揮著重要作用。盡管其取得了一定進(jìn)展,但在大規(guī)模制造應(yīng)用方面仍極具挑戰(zhàn)性。在此,中國(guó)科學(xué)院Li Guodong、Zhang Ting、Zhang Kun報(bào)道了一種簡(jiǎn)單的可擴(kuò)展策略,即通過(guò)將無(wú)機(jī)TE柱直接編織到編織織物中來(lái)制造大面積(1550 cm2)、耐用、可清洗、皮膚舒適并可穿戴的熱電織物(TET)。
本文要點(diǎn):
1) 在~34℃的微風(fēng)環(huán)境下,通過(guò)TET的系統(tǒng)熱和電氣設(shè)計(jì),該織物顯示出~11.8 K的快速穩(wěn)定體表冷卻效果和~553.7 W/m2的冷卻能力,并且可以通過(guò)太陽(yáng)能輻照度來(lái)持續(xù)供電,從而實(shí)現(xiàn)凈能耗為零。
2) 此外,它可以在25 K的溫差下產(chǎn)生6.13 W/m2的功率密度。當(dāng)其在佩戴場(chǎng)景中,它在15 K的自建溫差下可以穩(wěn)定地為手機(jī)供電,這優(yōu)于最先進(jìn)的可穿戴TE設(shè)備和其他設(shè)備。
Yuanyuan Jing, et al. Scalable manufacturing durable, tailorable and recyclable multifunctional woven thermoelectric textile system. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE01031G
https://doi.org/10.1039/D3EE01031G
6. AM綜述:晶圓級(jí)二維半導(dǎo)體過(guò)渡金屬二硫?qū)倩锏目煽睾铣珊途_摻雜
二維(2D)半導(dǎo)體過(guò)渡金屬二硫化物(TMDCs)具有原子級(jí)薄厚度、無(wú)懸掛鍵表面、靈活的能帶結(jié)構(gòu)和與硅兼容的特性,使它們成為后摩爾時(shí)代構(gòu)建最先進(jìn)場(chǎng)效應(yīng)晶體管的最有前途的通道之一。然而,現(xiàn)有的二維半導(dǎo)體TMDCs在電子學(xué)的實(shí)際應(yīng)用中存在一些問(wèn)題,無(wú)法滿足行業(yè)標(biāo)準(zhǔn),這是因?yàn)樗鼈兊慕Y(jié)晶尺寸較小,并且缺乏有效的方法來(lái)調(diào)節(jié)固有的物理特性。因此,制備和摻雜具有晶圓尺寸的二維半導(dǎo)體TMDCs單晶非常關(guān)鍵。近日,武漢大學(xué)Jianping Shi,Hui Li等系統(tǒng)地總結(jié)了二維半導(dǎo)體TMDCs多晶和單晶薄膜晶圓生長(zhǎng)的最新進(jìn)展。
本文要點(diǎn):
1)作者總結(jié)了通過(guò)基底設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)二維TMDCs的區(qū)域取向控制和單向排列的二維島嶼的無(wú)縫拼接。
2)此外,作者還討論了對(duì)二維半導(dǎo)體TMDCs進(jìn)行準(zhǔn)確均勻摻雜的方法以及其對(duì)電子器件性能的影響。
3)最后,作者強(qiáng)調(diào)了提高TMDCs電子器件性能所面臨的主要挑戰(zhàn),并提出了進(jìn)一步的發(fā)展方向。
該綜述為二維半導(dǎo)體TMDCs的高性能器件應(yīng)用提供了系統(tǒng)且深入的總結(jié)。
Xiaohui Li, et al. Controlled Synthesis and Accurate Doping of Wafer-Scale Two-Dimensional Semiconducting Transition Metal Dichalcogenides. Adv. Mater., 2023
DOI: 10.1002/adma.202305115
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202305115
7. AM:基于耐疲勞導(dǎo)電聚合物水凝膠涂層的機(jī)械柔性生物電子界面
由于具有獨(dú)特的電化學(xué)和機(jī)械性能,導(dǎo)電聚合物水凝膠已被廣泛用作傳統(tǒng)金屬電極的涂層,可提供機(jī)械柔順的界面并減輕異物反應(yīng)。然而,這些水凝膠涂層的長(zhǎng)期生存能力受到了長(zhǎng)期電接口過(guò)程中重復(fù)體積膨脹/收縮引起的疲勞裂紋擴(kuò)展和/或分層問(wèn)題的阻礙。近期,南方科技大學(xué)劉吉提出了一種通用而可靠的方法,通過(guò)在水凝膠和金屬基底之間的界面上設(shè)計(jì)納米晶疇,可在傳統(tǒng)金屬生物電極上實(shí)現(xiàn)耐疲勞導(dǎo)電聚合物水凝膠涂層。
本文要點(diǎn):
1)我們選擇了聚乙烯醇(PVA)水凝膠作為模型材料體系,其可較容易地形成晶度可調(diào)的納米構(gòu)造。首先,作者通過(guò)浸涂現(xiàn)在固體基質(zhì)上形成低晶度水凝膠,然后該涂層被空氣干燥可顯著增加晶度,同時(shí),PVA和固體基質(zhì)之間的親和力也會(huì)增加。進(jìn)一步的退火過(guò)程則可以在有序納米晶疇和固體基質(zhì)間形成氫鍵,進(jìn)而進(jìn)一步產(chǎn)生具有強(qiáng)大粘附力的界面。
2)作者證明了這種堅(jiān)固、生物相容、抗疲勞的導(dǎo)電水凝膠涂層在心臟起搏中的功效,展示了其有效降低起搏閾值電壓和增強(qiáng)電刺激長(zhǎng)期可靠性的能力。因此,該方法可作為下一代無(wú)縫生物電子接口的設(shè)計(jì)思路和制造策略。
Yu Xue, et al. Mechanically-compliant Bioelectronic Interfaces through Fatigue-resistant Conducting Polymer Hydrogel Coating. Advanced Materials. 2023
DOI:10.1002/adma.202304095
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202304095
8. Biomaterials:核殼納米尺度配位聚合物共遞送三種協(xié)同化學(xué)治療劑以治療胰腺癌
由亞葉酸、5-氟尿嘧啶、伊立替康和奧沙利鉑組成的聯(lián)合化療方案FOLFIRINOX是晚期癌癥患者的一線治療方案,但由于副作用嚴(yán)重,大多數(shù)患者仍然禁止使用這一方案。芝加哥大學(xué)林文斌報(bào)道了一種核-殼納米配位聚合物(NCP)納米粒子(OGS),可共遞送奧沙利鉑、吉西他濱和SN38的強(qiáng)效協(xié)同組合,以治療胰腺癌癥。
本文要點(diǎn):
1)OGS含有FOLFIRINOX的關(guān)鍵協(xié)同成分,具有可控的藥物比例、血液循環(huán)中的顆粒穩(wěn)定性以及藥物在酸性腫瘤環(huán)境中的富集能力。
2)在體外,OGS表現(xiàn)出優(yōu)于游離藥物組合的細(xì)胞毒性,并表現(xiàn)出強(qiáng)大的細(xì)胞毒性協(xié)同作用。在體內(nèi),OGS改善了藥物循環(huán),增加了腫瘤富集,并在皮下和原位胰腺腫瘤模型中表現(xiàn)出優(yōu)于游離藥物組合的抗腫瘤療效。
3)OGS治療實(shí)現(xiàn)了高達(dá)75–91%的腫瘤生長(zhǎng)抑制,并將小鼠生存期延長(zhǎng)了1.6至2.8倍,同時(shí)最大限度地減少了中性粒細(xì)胞減少癥、肝毒性和腎毒性等全身毒性。這項(xiàng)工作揭示了一種新型臨床相關(guān)的納米醫(yī)學(xué)策略,可以為難以治療的癌癥提供協(xié)同聯(lián)合化療方案。
Xiaomin Jiang, et al. Co-delivery of three synergistic chemotherapeutics in a core-shell nanoscale coordination polymer for the treatment of pancreatic cancer. Biomaterials. 2023
DOI:10.1016/j.biomaterials.2023.122235
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0142961223002430
9. AEM:用于高壓鋰金屬電池的準(zhǔn)局域高濃度電解質(zhì)
較差的鋰金屬相容性和電解質(zhì)氧化穩(wěn)定性阻礙了用于高壓鋰金屬電池的酯基電解質(zhì)發(fā)展。清華大學(xué)張強(qiáng)、四川大學(xué)Zhang Yun提出了一種準(zhǔn)局域高濃度電解質(zhì)(q-LHCE),即通過(guò)用溶劑化能力較弱的氟化類似物(氟碳酸亞乙酯(FEC)、2,2,2-三氟乙基甲基碳酸酯(FEMC))部分取代傳統(tǒng)LiPF6基碳酸電解質(zhì)中的溶劑。
本文要點(diǎn):
1) q-LHCE能夠形成富含陰離子的溶劑化鞘,其功能類似于LHCE。作者通過(guò)使用這種優(yōu)化的電解質(zhì),在陰極和陽(yáng)極上都實(shí)現(xiàn)了無(wú)機(jī)主導(dǎo)的固體電解質(zhì)界面,從而導(dǎo)致均勻的Li沉積,進(jìn)而抑制了電解質(zhì)分解和陰極劣化。因此,含有q-LHCE的Li|LiCoO2電池可以在4.5 V下穩(wěn)定循環(huán)運(yùn)行,并同時(shí)限制鋰的消耗。
2) 在4.5V下的安培小時(shí)級(jí)石墨|LiCoO2軟包電池和在5.0V下具有優(yōu)異容量保持特性的Li|LiNi0.5Mn1.5O4電池進(jìn)一步驗(yàn)證了q-LHCE的有效性。對(duì)老式碳酸鹽電解質(zhì)的改進(jìn)有助于實(shí)現(xiàn)高壓電池系統(tǒng)。
Wenlong Cai, et al. Quasi-Localized High-Concentration Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301396
https://doi.org/10.1002/aenm.202301396
10. AEM:用于智能醫(yī)療保健的自供電、自感知下肢系統(tǒng)
在人工智能物聯(lián)網(wǎng)(AIoT)時(shí)代,可穿戴設(shè)備在智能醫(yī)療領(lǐng)域得到廣泛發(fā)展。
近日,西南交通大學(xué)Zutao Zhang,Yajia Pan提出了一種用于智能醫(yī)療保健的自供電、自感知下肢系統(tǒng)(SS-LS),具有負(fù)能量收集和動(dòng)作捕捉功能。
本文要點(diǎn):
1)SS-LS通過(guò)半波電磁發(fā)生器(HW-EMG)實(shí)現(xiàn)自我維持,該發(fā)生器以較低的收獲成本恢復(fù)行走時(shí)產(chǎn)生的負(fù)功。此外,系統(tǒng)的運(yùn)動(dòng)捕捉功能是通過(guò)基于二進(jìn)制碼的三通道摩擦納米發(fā)電機(jī)(TC-TENG)實(shí)現(xiàn)的,可以準(zhǔn)確檢測(cè)膝關(guān)節(jié)旋轉(zhuǎn)的角度和方向。
2)臺(tái)架測(cè)試實(shí)驗(yàn)表明,HW-EMG的平均輸出功率為11.2mW,足以為無(wú)線傳感器供電。TC-TENG的三通道電壓信號(hào)與二進(jìn)制信號(hào)吻合良好,可以精確檢測(cè)旋轉(zhuǎn)的角度和方向。此外,基于LSTM深度學(xué)習(xí)模型,SS-LS的識(shí)別準(zhǔn)確率達(dá)到99.68%,運(yùn)動(dòng)檢測(cè)準(zhǔn)確率達(dá)到99.96%。
3)研究人員還進(jìn)行了帕金森病和跌倒檢測(cè)演示以及三種訓(xùn)練模式(坐站、平衡和步行訓(xùn)練)的監(jiān)測(cè),展現(xiàn)了出色的傳感能力。SS-LS在運(yùn)動(dòng)康復(fù)醫(yī)學(xué)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景,可以為智慧醫(yī)療的發(fā)展做出貢獻(xiàn)。
Lingji Kong, et al, A Self-Powered and Self-Sensing Lower-Limb System for Smart Healthcare, Adv. Energy Mater. 2023, 2301254
DOI: 10.1002/aenm.202301254
https://doi.org/10.1002/aenm.202301254
11. AEM:通過(guò) RuFe 雙金屬合金的雜原子系綜效應(yīng)優(yōu)化中間吸附增強(qiáng)硝酸鹽電還原制氨
電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)(NO3RR)是一種在環(huán)境條件下去除硝酸鹽和合成NH3的有前途的方法。作為一個(gè)復(fù)雜的八電子/九質(zhì)子轉(zhuǎn)移過(guò)程,其性能在很大程度上依賴于反應(yīng)中間體在催化劑表面的吸附能力,這是由活性位點(diǎn)的幾何和電子構(gòu)型決定的。在這項(xiàng)工作中,蘇州大學(xué)晏成林教授,Mengfan Wang故意在RuFe雙金屬合金上觸發(fā)雜原子系綜效應(yīng),以優(yōu)化NO3RR的中間吸附。
本文要點(diǎn):
1)在-1.4 V上實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的118.8 mg h?1 mg?1 NH3產(chǎn)率和92.2%的高法拉第效率,位居最先進(jìn)水平。
2)實(shí)驗(yàn)和計(jì)算結(jié)果表明,誘導(dǎo)的雜原子系綜效應(yīng)的幾何和電子特性起著至關(guān)重要的作用。
3)Ru和Fe在整個(gè)費(fèi)米能級(jí)中都顯示出連續(xù)狀態(tài),表明高電子密度有利于整個(gè)NO3RR。因此,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了NO3-的促進(jìn)吸附、關(guān)鍵中間體的有效穩(wěn)定以及NH3的及時(shí)解吸,從而顯著促進(jìn)NO3-直接還原為NH3。
Xinying Zhao, et al, Optimizing Intermediate Adsorption via Heteroatom Ensemble Effect over RuFe Bimetallic Alloy for Enhanced Nitrate Electroreduction to Ammonia, Adv. Energy Mater. 2023, 2301409
DOI: 10.1002/aenm.202301409
https://doi.org/10.1002/aenm.202301409
12. Nano Letters:首個(gè)可介導(dǎo)細(xì)胞-細(xì)胞通信和活化免疫-化療的抗體基金屬酶
人工金屬酶(ArMs)在生命科學(xué)中越來(lái)越受到重視。然而,目前的ArMs用于疾病治療的開(kāi)發(fā)仍處于初級(jí)階段,大大限制了此類材料的治療發(fā)展。中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所曲曉剛利用IgG的Fc區(qū)和生物正交化學(xué)構(gòu)建了一種抗體工程化的ArM,這賦予了ArM操縱細(xì)胞-細(xì)胞通信和生物正交催化腫瘤免疫和化療的能力。
本文要點(diǎn):
1)為了設(shè)計(jì)這種ArM,免疫球蛋白G(IgG-Fc)的Fc區(qū)域被用作支架,以錨定作為催化中心的Pd復(fù)合物(命名為Fc-Pd)。而在Fc-Pd ArM上設(shè)計(jì)的DBCO基團(tuán)可以通過(guò)代謝糖工程在癌癥細(xì)胞表面進(jìn)行選擇性修飾,催化腫瘤化療前藥的生物正交活化以實(shí)現(xiàn)化療。
2)細(xì)胞表面修飾的Fc-Pd-ArM的Fc片段能夠通過(guò)識(shí)別NK細(xì)胞表面的CD16,激活免疫治療的抗體依賴性細(xì)胞介導(dǎo)的細(xì)胞毒性(ADCC)效應(yīng),即介導(dǎo)癌癥細(xì)胞和NK細(xì)胞之間的通信以激活A(yù)DCC效應(yīng)用于免疫治療。
3)ArM中的金屬Pd催化中心可以催化5Fu前藥的生物正交激活,從而聯(lián)合化療和免疫治療。體內(nèi)抗腫瘤應(yīng)用表明,ArM不僅可以消除原發(fā)性腫瘤,還可以抑制腫瘤的肺轉(zhuǎn)移。
4)這是首個(gè)能夠操縱細(xì)胞-細(xì)胞通信用于免疫療法和生物正交催化的人工金屬酶的例子,為設(shè)計(jì)ArM和生物正交應(yīng)用提供了新的見(jiàn)解。
Zhengwei Liu, et al. An Antibody Engineered Metalloenzyme for Mediating Cell–Cell Communication and Activation of Immuno- and Chemotherapy. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01186
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01186