1. Nature Commun.：用于多類型微型超級電容器的激光無掩模快速圖案化
縮小電極結構對于微型儲能設備具有巨大的潛力。非對稱微型超級電容器由于其高電壓窗口和能量密度而在各種應用中發揮著重要作用。然而，非對稱微型超級電容器的高效生產和復雜的小型化仍然具有挑戰性。在這里，北京理工大學Xin Li, Lan Jiang通過時間和空間成形的飛秒激光開發了一種無掩模超快制造多類型微米尺寸（10 × 10 μm2）微型超級電容器。1）MXene/1T-MoS2 可與激光誘導的 MXene 衍生的 TiO2 和 1T-MoS2 衍生的 MoO3 集成，每分鐘生成超過 6,000 個對稱微型超級電容器或 3,000 個高分辨率（200 nm）的不對稱微型超級電容器。2）由于超高比電容（220 mF cm?2 和 1101 F cm?3 ）、串聯電壓窗口（52 V）、能量密度（0.495 Wh cm?3），非對稱微型超級電容器可以與其他微型器件集成）和功率密度（28 kW cm?3 ）。該方法實現了多種類型微型超級電容器的工業制造，并提高了微型超級電容器在實際應用中的可行性和靈活性。
Yuan, Y., Li, X., Jiang, L. et al. Laser maskless fast patterning for multitype microsupercapacitors. Nat Commun 14, 3967 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-39760-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-39760-3
2. Nature Commun.：一種降低直接海水電解操作電壓的鈉離子傳導不對稱電解槽
中性海水電解制氫面臨許多挑戰，包括高能耗、Cl引起的腐蝕/副反應以及Ca2+/Mg2+沉淀物堵塞活性位點。在此，華中科技大學Qing Li，Tanyuan Wang設計了一種帶有Na+交換膜的pH不對稱電解槽，用于直接海水電解，它可以同時防止Cl腐蝕和Ca2+/Mg2+沉淀，并收集不同電解質之間的化學勢以降低所需的電壓。1）原位拉曼光譜和密度泛函理論計算表明，基于固定在 Ni-Fe-P 納米線上的原子分散 Pt 的催化劑可以促進水解離，并降低能壘（降低 0.26 eV），從而加速析氫動力學。2）因此，非對稱電解槽在電壓為 1.31 V 和 1.46 V 時分別表現出 10 mA cm-2 和 100 mA cm-2 的電流密度。在80℃、1.66V的低電壓下也能達到400mA·cm?2，相當于每公斤H2的電費為1.36美元（電費為0.031美元/kW·h），低于美國能源部2025 年能源目標（每公斤氫氣 1.4 美元）。
Shi, H., Wang, T., Liu, J. et al. A sodium-ion-conducted asymmetric electrolyzer to lower the operation voltage for direct seawater electrolysis. Nat Commun 14, 3934 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39681-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-39681-1
3. Nature Commun.：通過引入類均相配體來調節鈀基多相催化劑的加氫化學
貴金屬因其具有氫活化功能而被廣泛應用于各種加氫處理催化劑體系中，但也可能帶來副反應，例如不需要的深度加氫。開發一種可行的方法來選擇性抑制副反應，同時保留有益的功能至關重要。在此，華盛頓州立大學Yong Wang和Junming Sun，中國科學院生態環境研究中心Changbin Zhang提出用烯基型配體對Pd進行修飾，在非均相Pd催化劑上形成均相的Pd-烯烴金屬環結構，從而實現選擇性氫解和加氫。1）Pd-Fe催化劑上的摻雜烯基型碳配體被證明可以向Pd提供電子，創造一個富電子環境，拉長距離并削弱Pd和反應物/產物的不飽和C之間的電子相互作用，從而控制加氫化學。此外，Pd上保持了較高的H2活化能力，活化的H轉移到Fe上以促進C-O鍵斷裂或直接參與Pd上的反應。2）改性Pd-Fe催化劑在二苯醚加氫處理（DPE，模擬木質素中最強的C-O鍵）中表現出與裸Pd-Fe(<50%)相當的C-O鍵斷裂速率，但選擇性(>90%)高得多，并且增強了乙炔加氫中乙烯選擇性（>90%）。這項工作揭示了通過模仿均相類似物來控制選擇性加氫處理催化劑的合成。
Zhang, J., Hu, W., Qian, B. et al. Tuning hydrogenation chemistry of Pd-based heterogeneous catalysts by introducing homogeneous-like ligands. Nat Commun 14, 3944 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39478-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-39478-2
4. Nature Commun.：用于感知軟機器人的軟自感知拉伸閥
軟體充氣機器人是一種有前途的應用范例，受益于其固有的安全性和適應性。然而，對于感知而言，硬件和軟件中剛性電子設備的復雜連接仍然是支柱。盡管最近的努力已經創建了單個剛性組件的軟模擬，但在不影響完整的柔軟度、外形尺寸或功能的情況下實現傳感和控制系統的集成具有挑戰性。在這里，蔚山科學技術院Jiyun Kim，Joonbum Bae展示了一種軟自感拉伸閥，它集成了傳感器和控制閥的功能，僅使用單個恒定壓力源即可將施加的拉伸應變直接轉換為獨特的穩態輸出壓力狀態。1）通過利用一種獨特的機制“螺旋夾緊”，研究人員實現了傳感閥和控制閥結構的物理共享，從而以緊湊的外形實現了一體化集成。2）研究人員展示了該平臺的可編程性和適用性，展示了通往完全軟、無電子、不受束縛和自主機器人系統的途徑。
Choe, J.K., Kim, J., Song, H. et al. A soft, self-sensing tensile valve for perceptive soft robots. Nat Commun 14, 3942 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39691-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-39691-z
5. Nature Commun.：動態凝膠作為超高倍率大容量鋰金屬負極的人工界面層
構建穩定的人工固體電解質界面已成為克服鋰金屬負極可逆性差的最有效策略之一，但在超過10 mA cm?2的高電流密度和超過10 mAh cm?2的大面積容量時，保護作用仍然不足 。在此，華南理工大學Xunhui Xiong提出了一種具有可逆亞胺基團的動態凝膠，該凝膠是通過柔性二苯甲醛封端的遙爪聚乙二醇和剛性殼聚糖之間的交聯反應制備的，用于制備鋰金屬負極的保護層。1）所制備的人造薄膜具有高楊氏模量、強延展性和高離子電導率的綜合優點。當在鋰金屬負極上制備人造薄膜時，由于豐富的極性基團與鋰金屬之間的相互作用，薄保護層呈現出致密且均勻的表面。此外，人造膜中的極性基團可以使Li+在電極/電解質界面上的分布均勻。2）結果，受保護的鋰金屬負極在面積容量為10 mAh cm-2和電流密度為10 mA cm-2的情況下獲得了超過3200小時的循環穩定性。此外，全電池的循環穩定性和倍率性能也得到了提高。
Chen, C., Zhang, J., Hu, B. et al. Dynamic gel as artificial interphase layer for ultrahigh-rate and large-capacity lithium metal anode. Nat Commun 14, 4018 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39636-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-39636-6
6. Nature Commun.：光可切換動態共軛加成-消除反應作為光介導的點擊和剪輯化學的工具
光觸發的點擊和剪輯反應可以賦予化學過程高時空分辨率和可持續性，但在有限的范圍內具有挑戰性。在此，中科院福建物構所Lei You報道了針對光尋址模塊化共價連接和斷開的光可切換可逆共價共軛加成消除反應。1）通過光致變色二噻吩乙烯開關和邁克爾受體之間的耦合，通過二噻吩乙烯的閉環和開環形式調節邁克爾反應的反應性，從而允許打開和關閉各種硫醇和胺親核試劑的動態交換。2）加成消除反應的過渡態和烯醇中間體中反芳香性的破壞為動力學勢壘的光誘導變化提供了驅動力。為了展示多功能應用，實現了固體表面的光介導修飾、兩親組裝體的調節以及按需產生/降解共價聚合物。用光操縱動態點擊/剪輯反應應該為未來的努力奠定基礎，包括響應性組裝、生物遞送和智能材料。
Lu, H., Ye, H., Zhang, M. et al. Photoswitchable dynamic conjugate addition-elimination reactions as a tool for light-mediated click and clip chemistry. Nat Commun 14, 4015 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39669-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-39669-x
7. Nature Commun.：通過電子束照明人工控制納米級化學還原 VO2
氧化物的化學還原在通過結構轉變和電子填充來設計材料性能方面發揮著至關重要的作用。控制納米級的還原形成了一種很有前景的獲得功能的途徑，但這對傳統方法（例如熱處理和化學反應）來說是一個巨大的挑戰。在這里，清華大學Pu Yu，香港中文大學Junyi Zhu展示了一種通過電子束照明實現二氧化釩納米級化學還原的便捷途徑。電子束通過輻射分解過程誘導表面氧解吸，并通過二次電子誘導帶正電的背景，這共同促進了空位從表面向樣品體的遷移。1）VO2 轉變為還原的 V2O3 相，這與室溫下明顯的絕緣體到金屬的轉變有關。此外，該過程顯示出有趣的晶面依賴性，與 a 晶面相比，c 晶面 VO2 觀察到明顯的轉變，這歸因于這些晶面之間本質上不同的氧空位形成能。2）值得注意的是，使用商用掃描電子顯微鏡輕松實現了數十納米的橫向分辨率，用于受控結構轉變。這項工作提供了一種可行的策略來操縱復雜氧化物的納米級化學還原以開發功能。
Zhang, Y., Wang, Y., Wu, Y. et al. Artificially controlled nanoscale chemical reduction in VO2 through electron beam illumination. Nat Commun 14, 4012 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39812-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-39812-8
8. JACS：機器學習篩選MXene電催化C-N偶聯
電化學C-N偶聯制備包括尿素等高附加值產物具有顯著的改善能源危機的經濟和環境前景，但是因為復雜的反應過程導致電催化C-N偶聯反應的機理認識非常有限，電催化C-N偶聯反應面臨著難以突破試錯法進行發展。有鑒于此，阿德萊德大學喬世璋、焦研等通過對54種MXen材料的表面進行DFT計算，建立催化劑的催化活性和選擇性關系變化規律，從而研究深入理解C-N偶聯反應機理。1）DFT計算結果發現，C-N偶聯步驟的催化活性受到*CO吸附強度（Ead-CO）的影響，其中催化反應的選擇性依賴*N和*CO（Ead-CO和Ead-N）共同吸附的強度。通過這項研究，提出了能夠同時滿足強度適中的*CO吸附和穩定*N吸附的MXene材料。基于機器學習方法，通過數據建立描述Ead-CO和Ead-N關系的模型公式，隨后根據公式，篩選了62種可能具有優異C-N偶聯催化活性的MXene材料。包括Ta2W2C3等多個材料可能具有較好的C-N偶聯催化活性，隨后進行DFT計算驗證。2）這項工作首次將機器學習技術提供高通量篩選C-N偶聯電催化劑，可能進一步拓展用于其他電催化反應。
Yiran Jiao, et al, Activity and Selectivity Roadmap for C–N Electro-Coupling on MXenes, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c05171https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05171
9. AM: 解鎖高性能銨離子電池：激活層內通道以增強離子存儲和遷移
銨離子電池利用非金屬銨離子，已成為一種有前景的電化學儲能系統；然而，高性能銨離子存儲材料的稀缺阻礙了它們的進步。在這項研究中，深圳大學Zhuoxin Liu，松山湖材料實驗室支春義教授，南方科技大學Hongfei Li提出了一種電化學相變方法，用于原位合成層狀VOPO4·2H2O（E-VOPO），其主要生長在（200）平面上，對應于（001）層上的四方通道。1）研究結果表明，這些四方層內通道不僅提供NH4+存儲位點，而且還通過提供快速跨層遷移路徑來增強轉移動力學。在以前的研究中，這一關鍵方面在很大程度上被忽視了。2）E-VOPO電極表現出卓越的銨離子存儲性能，包括顯著提高的比容量、增強的倍率性能和強大的循環穩定性。由此產生的全電池可以在2 A g?1下穩定運行12500個充放電循環超過70天。所提出的方法為精心設計具有促進離子存儲和遷移的電極材料提供了一種新策略，從而為開發更高效和可持續的能量存儲系統鋪平了道路。
Xiangyong Zhang, et al, Unlocking High-Performance Ammonium-Ion Batteries: Activation of In-Layer Channels for Enhanced Ion Storage and Migration, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202304209https://doi.org/10.1002/adma.202304209
10. AM: 用于可穿戴傳感電子設備的柔性堅韌水伏涂層
納米材料之間缺乏強結合機制嚴重限制了蒸發驅動的水伏效應在可穿戴傳感電子器件中的優勢。在不放棄納米結構和表面功能的情況下，顯著提高水電設備的機械韌性和靈活性以滿足可穿戴需求是一項具有挑戰性的任務。在這里，中科院蘇州納米所張珽開發了一種柔性堅韌的PAN/Al2O3水伏涂層，具有良好的發電能力（開路電壓~3.18 V）和敏感的離子傳感（10-4-10-3 M的氯化鈉溶液為2285 V M-1）能力。1）由Al2O3納米顆粒組成的多孔納米結構被PAN的強結合效應牢牢鎖定，其臨界結合力是Al2O3薄膜的4倍，可以輕松應對9.92ms-1的強水流沖擊。2）最后，提出了緊貼皮膚和非接觸式設備結構，以直接利用汗液實現可穿戴多功能自供電傳感。柔性堅韌的PAN/Al2O3水伏涂層突破了機械脆性限制，拓寬了蒸發誘導水伏效應在自供電可穿戴傳感電子設備中的應用。
Lianhui Li, et al, Title A flexible tough hydrovoltaic coating for wearable sensing electronics, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202304099https://doi.org/10.1002/adma.202304099
11. AM：用于可見光、多波長探測激光和中紅外選擇輻射的生物激發的雙能級超材料
在民用和工業應用中，操縱多個波段的電磁特征是必要且有效的。然而，多光譜要求的集成，特別是具有可比波長的波段，對當前兼容的超材料的設計和制造提出了挑戰。在這里，上海交通大學Di Zhang，Tongxiang Fan，Han Zhou提出了一種仿生雙層超材料，用于涉及可見光、多波長檢測激光器和中紅外以及輻射冷卻的多光譜操縱。1）該超材料由雙層Pt盤和SiO2中間層組成，其靈感來自于蝴蝶鱗片中發現的寬帶反射分裂效應，實現了超低鏡面反射率（平均0.013）。2）在整個 0.8-1.6 μm 范圍內，具有大散射角。同時，可以同時實現MIR中的可調諧可見反射和選擇性雙吸收峰，提供結構色、5-8μm有效輻射散熱和10.6μm激光吸收。3）該超材料是通過低成本膠體光刻方法結合兩次圖案化工藝制造的。多光譜操縱性能經過實驗證明，并且在熱成像儀下觀察到與參考相比顯著的明顯溫度下降（最大 15.7 oC）。這項工作實現了多個波段的光學響應，并為有效設計受自然啟發的多功能超材料提供了一種有價值的方法。
Xianghui Liu, et al, Bioinspired Bilevel Metamaterial for Multispectral Manipulation towards Visible, MultiWavelength Detection Lasers and Mid-Infrared Selective Radiation, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202302844https://doi.org/10.1002/adma.202302844
12. ACS Nano：在低劑量放療中納米顆粒可搭單核細胞“便車”以實現膠質母細胞瘤治療
膠質母細胞瘤（GBMs）是侵襲性的原發性腦腫瘤，具有致命的后果。由于藥物和放療（RT）耐藥性、天然血腦屏障和高劑量RT損傷，傳統的放化療治療效果不僅不夠理想，副作用還非常顯著。更重要的是，腫瘤相關的單核細胞（巨噬細胞和小膠質細胞，TAMs）占GBM細胞含量的30%-50%，并且GBM中的腫瘤微環境（TME）具有極強的免疫抑制作用。武漢大學張先正和曾旋合成了納米顆粒(D@MLL)，在低劑量RT的幫助下，可搭上循環單核細胞靶向顱內GBM。1）D@MLL是負載DOX·HCl的MMP-2肽-脂質體，可通過表面修飾的脂磷壁酸靶向單核細胞。2）首先，腫瘤部位的低劑量RT增加了單核細胞的趨化性，并誘導了TAMs的M1型極化。隨后，靜脈注射D@MLL靶向循環單核細胞，并與它們搭便車到達GBM區域的中心部位。3）在GBM區域，D@MLL可通過MMP-2反應釋放DOX·HCl，誘導免疫原性細胞死亡，釋放鈣網蛋白和高遷移率族蛋白1。這進一步促進了TAMs M1型極化、樹突細胞成熟和T細胞活化，為GBM提供高精度的治療。
Jing Kuang, et al. Nanoparticles Hitchhike on Monocytes for Glioblastoma Treatment after Low-Dose Radiotherapy. ACS Nano. 2023DOI：10.1021/acsnano.3c01428https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c01428
