1. Nature Energy：基于熵的工程弛豫劑實現高儲能性能
弛豫鐵電體是高性能儲能介質電容器的主要材料。而調節弛豫劑性質的一種常見方法是調節局部成分不均勻性，但缺乏對弛豫劑成分波動的定量評估方法。在這里，清華大學林元華、南策文院士提出了構型熵作為定量評估局部成分不均勻性的指標。
本文要點：
1) 結果表明，通過掃描透射電子顯微鏡，局部不均勻性隨著熵的增加而增加，弛豫特征也相應地被調控。通過對熵的精心設計，作者在Bi4Ti3O12基中熵薄膜中實現了最佳的整體儲能性能。
2) 該薄膜具有178.1 J?cm?3的高能量密度?，且效率超過80%，以及優良率高達913。通過使用介質熵膜作為介電層，作者開發了一種多層膜電容器原型，該原型優于傳統的多層陶瓷電容器。
Bingbing Yang, et al. Engineering relaxors by entropy for high energy storage performance. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01300-0
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01300-0
2. Nature Materials：用于獨立適形生物電子學的集成內部離子門控有機電化學晶體管
有機電子產品可以具有生物相容性和順應性，從而增強了其與組織接觸的能力。然而，到目前為止，由于速度和集成的限制，必須依賴硅基技術進行處理、數據傳輸和設備供電。在這里，哥倫比亞大學Dion Khodagholy、Jennifer N. Gelinas報道了一個獨立的、可整合的、完全有機的生物電子設備，即垂直內部離子門控有機電化學晶體管（vIGT）。
本文要點：
1)基于晶體管架構，該架構包含垂直通道和小型水合接入導管，并且其在沒有串擾的情況下在密集集成陣列內實現兆赫信號范圍操作。這些晶體管在生理介質中表現出長期穩定性，并被用于產生高性能集成電路。
2) 作者利用垂直內部離子門控有機電化學晶體管的高速和低電壓操作，開發了交流供電電路，以獲取信號并進行無線通信。由此產生的獨立裝置被植入自由移動的嚙齒動物體內，以獲取、處理和傳輸腦神經生理學信號。這種完全有機的設備將生物電子學的實用性和可及性擴展到廣泛的臨床和社會應用中。
Claudia Cea, et al. Integrated internal ion-gated organic electrochemical transistors for stand-alone conformable bioelectronics. Nature Materials 2023
DOI：10.1038/s41563-023-01599-w
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01599-w
3. Nature Chemistry：流動誘導聚合物機械化學分子條件的實驗定量分析
大分子溶質在快速流動中的碎裂具有相當重要的實際意義。而對鏈斷裂之前的分子序列知之甚少，因為其不能直接可視化，從而使其必須從流動溶液的整體組成變化中推斷出來。在這里，利物浦大學Roman Boulatov報道了流動誘導聚合物機械化學分子條件的實驗定量分析。
本文要點：
1) 作者報道了聚苯乙烯鏈斷裂和嵌入其主鏈的發色團異構化之間的同鏈競爭分析，以及對其機械化學反應鏈分子的幾何結構分布進行詳細表征。在實驗中，過度拉伸（機械加載）的鏈段在與機械化學反應相同的時間尺度上沿著主鏈生長和漂移，并與之競爭。
2) 因此，只有<30%碎裂鏈的主鏈過度拉伸，最大力和最大反應概率都位于遠離鏈中心的位置。作者認為，量化鏈內競爭對任何斷裂聚合物鏈的流動都具有重要意義。
Robert T. O’Neill and Roman Boulatov, Experimental quantitation of molecular conditions responsible for flow-induced polymer mechanochemistry. Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41557-023-01266-2
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01266-2
4. JACS：通過 Kr?hnke 氧化構建結晶硝基連接的共價有機框架
開發多種合成路線來制備各種結晶共價有機骨架（COF）并豐富COF家族非常重要且非常可取。在這項研究中，阿卜杜拉國王科技大學Yu Han , 香港城市大學Qichun Zhang 證明Kr?hnke氧化（最初是為了制備羰基化合物而開發的）可以作為一種有效的方法，通過含多亞硝基的巧妙設計來構建兩個結晶硝酮連接的COF（CityU-1和CityU-2）前體以及聚合條件的精確控制。
本文要點：
1）研究人員通過模式反應得到證實了硝酮基連接單元的形成和結構。所獲得的晶體COF已通過傅里葉變換紅外和X射線光電子能譜、粉末X射線衍射圖和掃描電子顯微鏡進行了表征。
2）值得注意的是，CityU-1在75°C下的BET比表面積為497.9 m2 g?1，I2捕獲能力為3.0 g g?1。
研究將為制備用于不同應用的各種晶體COF提供更多機會。
Fangyuan Kang, et al, Construction of Crystalline Nitrone-Linked Covalent Organic Frameworks Via Kr?hnke Oxidation, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03938
https://doi.org/10.1021/jacs.3c03938
5. JACS：具有可調顏色的工程金屬有機框架，用于高性能無線通信
金屬有機框架（MOF）已成為具有可調諧和可控光學行為的優秀平臺，這對于光無線通信（OWC）中的高速和多通道數據傳輸至關重要。在這里，阿卜杜拉國王科技大學Boon S. Ooi，Mohamed Eddaoudi，Omar F. Mohammed展示了一種通過設計MOF中有機連接體和金屬簇的組合來實現可調寬調制帶寬和高凈數據速率的新穎方法。
本文要點：
1）更具體地說，兩個發射顏色不同但分子長度和連接性相同的有機連接體通過鋯和鉿氧-羥基簇成功配位，形成所需的MOF結構。這些不同有機連接體和金屬簇之間相互作用的精確變化能夠控制熒光效率和激發態壽命，從而實現62.1至150.0MHz的可調調制帶寬和303至363Mb/s的凈數據速率。
2）所制造的顏色轉換器MOF顯示出出色的性能，可以與光轉換器器件中常用的傳統材料相媲美，在某些情況下甚至超過這些材料。此外，這些MOF在純色波分復用（WDM）方面表現出很高的實用性，通過在同一路徑中同時組合兩種不同的數據信號，顯著提高了數據傳輸鏈路的容量和安全性。
這項工作凸顯了工程MOF作為OWC游戲規則改變者的潛力，對未來高速、安全的數據傳輸具有重大影響。
Jian-Xin Wang, et al, Engineering Metal?Organic Frameworks with Tunable Colors for High-Performance Wireless Communication, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03672
https://doi.org/10.1021/jacs.3c03672
6. JACS：三維共價有機框架的合成后環化促進CO2光還原
三維共價有機框架（3D COF）具有互連的孔隙和暴露的官能團，為通過后合成改性設計先進功能材料提供了新的機會。在此，南京大學Shuai Yuan，Jun Zhou，Jianping Lei 展示了3D COF的成功合成后環化，以構建高效的CO2還原光催化劑。
本文要點：
1）兩種3D COF，NJU-318和NJU-319Fe，最初是通過將六苯基苯并菲單元與基于芘或鐵卟啉的連接體連接而構建的。隨后，COF中的六苯基三亞苯基部分被后合成轉化為π共軛六苯并三萘（pNJU-318和pNJU-319Fe），以增強可見光吸收和CO2光還原活性。
2）優化后的光催化劑pNJU-319Fe的CO產量為688 μmol g?1，與未改性的NJU-319Fe相比增加了2.5倍。值得注意的是，由于共軛連接體的溶解度低，直接合成六苯并三萘基COF催化劑并不成功。
這項研究不僅提供了構建光催化劑的有效方法，還強調了3D COF通過結構設計和合成后修飾的無限可調性。
Pengfei Dong, et al, Postsynthetic Annulation of Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Boosting CO2 Photoreduction, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03897
https://doi.org/10.1021/jacs.3c03897
7. EES：單個Cu-N4位點使Fe團簇具有高性能的氧還原反應
在氧還原反應中，原子分散的Fe-N4催化劑是商業Pt/C的有效替代品。盡管其采用了分離的雙原子金屬位點策略，但大多數Fe-N4催化劑由于超氧類O2吸附而具有較差的O-O鍵斷裂能力。而鐵簇通過形成過氧類O2吸附來促進O-O鍵斷裂。然而，Fe團簇和含氧中間體之間的過強結合強度犧牲了氧還原反應活性。在這里，阿爾伯塔大學Li Zhi報道了錨定在多孔碳納米纖維膜上的相鄰單個Cu-N4位點功能化的Fe簇催化劑（Fex/Cu-N@CF）。
本文要點：
1) 理論計算表明，單個Cu-N4位點可以調節Fe團簇的電子構型，降低O2*質子化反應自由能，最終提高電催化性能。特別是，Cu-N4位點可以增加Fe的d軌道和O的p軌道之間的重疊，以加速OOH*中的O-O裂解。
2) 結果，這種獨特的原子催化劑在堿性介質中表現出0.944V的半電勢（E1/2），超過了商業Pt/C的半電勢，而酸性性能（E1/2＝0.815V）與Pt/C相當。該工作顯示了單原子在改進原子簇催化劑方面的巨大潛力。
Shuwen Wu, et al. Single Cu?N4 sites enable atomic Fe clusters with high-performance oxygen reduction reaction. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00840A
https://doi.org/10.1039/D3EE00840A
8. EES：用于儲能的共價三嗪框架的挑戰與新機遇
與儲能系統中使用的無機電極材料相比，有機電極材料具有以下優點，如重量輕、結構可定制、高比容量、自然資源的廣泛可用性和可回收性。然而，與無機電極材料相比，低離子電導率和隨時間降解的易感性導致其較差的性能和更短的壽命。近年來，共價三嗪骨架（CTFs）已成為開發有機電極的一種有效策略。近日，安徽大學Zhang Chaofeng對用于儲能的共價三嗪框架的挑戰與新機遇進行了綜述研究。
本文要點：
1) CTFs是一種共價有機框架，其具有可定制的孔隙率、可修飾的結構和多功能性。它們的特征在于剛性三嗪（C3N）連接單元，該單元提供了優異的熱穩定性和化學穩定性，使它們能夠在循環時抵抗結構變形。在過去的幾年里，CTF因其在各種電化學儲能裝置中存儲和傳輸電荷的潛力而引起了人們的極大關注。
2) 作者全面概述了CTF的工作原理和合成方法，強調了超級電容器和各種可充電電池系統的重大進展。此外，作者還介紹了不同的設計策略以及對提高電化學性能的潛在影響。最后，作者強調了未來在這一快速發展領域的研究機會。
Peng Xiong, et al. Covalent Triazine Frameworks for Advanced Energy Storage: Challenges and New Opportunities. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE01360J
https://doi.org/10.1039/D3EE01360J
9. Angew：發光單分子磁體可作為雙模態磁-光分子溫度計
發光測溫可以遠程檢測溫度，并有望實現傳統系統所無法完成的操作，因此其在未來技術的應用方面具有巨大的應用潛力。構建發光測溫的補充方法以提高該策略的熱敏性推動其進一步發展的關鍵一步。有鑒于此，阿威羅大學Luís D. Carlos和蒙彼利埃大學Jér?me Long首次對發光測溫可以與不同性質相關的互補溫度讀數相關聯的概念進行了驗證。
本文要點：
1）實驗利用單分子磁體(SMM)的磁性(正則磁化率和弛豫時間)和發光特征(發射強度)對溫度的依賴性構建了一種雙模態磁-光分子溫度計，以克服高性能SMM和玻爾茲曼型發光測溫之間的矛盾。
2）研究者使用具有Dy3+發光的空氣穩定基準SMM[Dy(bbpen)Cl] (H2bbpen = N,N'-雙(2-羥基芐基)-N,N'-雙(2-甲基吡啶基)乙基內二胺))進行同步的發光-磁測溫。實驗結果表明，多參數磁-光讀數和多元線性回歸之間的協同作用能夠使得該溫度計在整個溫度范圍內的相對熱敏度比單一光學/磁性設備高10倍。
Sofia Zanella. et al. Luminescent Single-Molecule Magnets as Dual Magneto-Optical Molecular Thermometers. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306970
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306970
10. AM：通過氮缺陷和莫特肖特基效應的雙重調節增強 Pd/C3N4 上炔烴的光催化轉移半氫化
炔烴的選擇性加氫是一個重要的反應；然而，該反應的催化活性和選擇性通常是相互矛盾的。在這項研究中，河北科技大學Shuo Wang，北京理工大學陳文星教授合成了負載在具有氮缺陷的類石墨C3N4結構上的超細鈀納米顆粒（NP）（Pd/DCN）。
本文要點：
1）所得的 Pd/DCN 在氨硼烷的炔烴轉移氫化反應中表現出優異的光催化性能。在可見光照射下，Pd/DCN的反應速率和選擇性均優于Pd/BCN（無氮缺陷的塊狀C3N4）。
2）表征結果和密度泛函理論計算表明，Pd/DCN中的莫特-肖特基效應可以改變Pd NPs的電子密度，從而提高對苯乙炔的加氫選擇性。1小時后，Pd/DCN的加氫選擇性達到95%，超過Pd/BCN（83%）。同時，載體中的氮缺陷改善了可見光響應，加速了光生電荷的轉移和分離，從而增強了Pd/DCN的催化活性。因此，Pd/DCN在可見光下表現出更高的效率，周轉頻率（TOF）為2002 min?1。該TOF在黑暗條件下是Pd/DCN的5倍，是Pd/BCN的1.5倍。
該研究為高性能光催化轉移加氫催化劑的合理設計提供了新的見解。
Yaning Hu, et al, Enhancing photocatalytic transfer semi-hydrogenation of alkynes over Pd/C3N4 through dual regulation of nitrogen defects and Mott–Schottky effect, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202304130
https://doi.org/10.1002/adma.202304130
11. AM：強化表面相互作用可合成空心結構介孔碳用于高性能鋰離子電池
納米多孔碳對于包括能量存儲在內的各種應用都非常有吸引力。利用組裝兩親性分子或多孔無機模板方法是比較常見的合成策略。武漢大學Dong Gu和馬普煤炭研究所Ferdi Schüth報道了一種通用的硅烷醇輔助表面澆鑄方法，以制備具有多種有機分子（如糠醇、甲階酚醛、2-噻吩甲醇、多巴胺、酪氨酸）和不同結構模板的中空結構中孔碳和雜原子摻雜衍生物。
本文要點：
1）在納米多孔碳家族中，由亞10nm無定形碳納米管構成、并且具有因細孔壁而形成的超高比表面積的類CMK-5結構在各個方面都展現出了最佳性能。然而，這種中空結構的介孔碳的制備需要精心調整模板孔壁的表面性質并選擇特定的碳前驅體。
2）而利用作者開發的新方法所制備的介孔碳材料表現出了超高的表面積（2400 m2 g–1）、較大的孔體積（4.0 cm3 g–1）。
Zhenjin Liang, et al. Versatile Synthesis of Hollow-structured Mesoporous Carbons by Enhanced Surface Interaction for High-performance Lithium-ion Batteries. Advanced Materials. 2023
DOI：10.1002/adma.202305050
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202305050
12. AEM：增強先進超低溫鈉離子混合電容器陽極側 Na+ 的整體遷移動力學
提高鈉離子混合電容器（SIHC）的超低溫（-30°C以下）性能，將電池的高能量密度與超級電容器的高輸出功率和長壽命結合起來，對于先進電子技術在電子領域的應用至關重要。極端環境。然而，它們的低溫性能，特別是快速充電能力，受到去溶劑化困難、固體電解質界面（SEI）緩慢通過以及電極內擴散緩慢的阻礙。在此，復旦大學宋云教授，Min Chen，上海理工大學Shiyou Zheng開發了“單溶質單溶劑”電解質并構建了通孔空心碳球（TH-HCS）
本文要點：
1）研究人員通過理論計算和實驗研究證明了其弱溶劑化結構和高離子電導率促進Na+在低溫下的傳輸，高度氟化的SEI促進Na+的遷移，通孔中空結構減輕了鈉化過程中的體積膨脹，從而確保了快速的動力學和結構穩定性。
2）正如預期的那樣，使用該電解質文章要點的TH-HCS在1.0Ag?1和-40°C下循環11000次后表現出87.5 mAh g?1的高比容量。與活性炭結合，組裝的SIHC在25和-40 °C下的能量密度分別為106.1和52.0 Wh kg?1，遠遠超過低溫下商業儲能系統的性能。
Jiafeng Ruan, et al, Enhancing the Whole Migration Kinetics of Na+ in the Anode Side for Advanced Ultralow Temperature Sodium-Ion Hybrid Capacitor, Adv. Energy Mater. 2023, 2301509
DOI: 10.1002/aenm.202301509
https://doi.org/10.1002/aenm.202301509
