太陽(yáng)能是目前全球主要的可再生能源之一，來(lái)源廣泛、清潔可持續(xù)，為加快構(gòu)建新型低碳能源體系、降低化石能源的消費(fèi)比重做出了重要貢獻(xiàn)。2021年全球鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的市場(chǎng)價(jià)值約為0.6億美元，預(yù)計(jì)到2030年這一數(shù)字將上升至72億美元。自2009年鈣鈦礦薄膜光伏技術(shù)被提出，歷經(jīng)13年時(shí)間，2022年鈣鈦礦電池的理論光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)到33%，突破了晶硅電池的轉(zhuǎn)換效率理論極限（29.4%），并且將在未來(lái)持續(xù)發(fā)展。盡管在實(shí)驗(yàn)室研究中鈣鈦礦的發(fā)展強(qiáng)勁，但從產(chǎn)業(yè)化的角度分析，大規(guī)模鈣鈦礦電池的推廣使用仍處于初級(jí)階段，短板明顯，其中最大的兩個(gè)問題分別是穩(wěn)定性較差及大規(guī)模使用情況下的效率損失較大。以提升穩(wěn)定性及大面積使用效率為目標(biāo)，通過先進(jìn)工藝和工程手段設(shè)計(jì)穩(wěn)定、高效的鈣鈦礦材料，進(jìn)一步降本增效，對(duì)于加快推動(dòng)傳統(tǒng)能源替代進(jìn)程，助力我國(guó)“雙碳”目標(biāo)的實(shí)現(xiàn)具有重要意義。近日，上海交通大學(xué)“人工智能與微結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)室”李金金教授團(tuán)隊(duì)在國(guó)際頂級(jí)期刊《ACS Nano》上發(fā)表題為“A Data-Driven Platform for Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites”的相關(guān)研究工作。團(tuán)隊(duì)基于層間堆疊扭曲的結(jié)構(gòu)特征，構(gòu)建了一個(gè)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的多功能二維有機(jī)-無(wú)機(jī)雜化鈣鈦礦探索平臺(tái)，可一站式實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)檢索、下載、分析及人工智能在線預(yù)測(cè)。得益于人工智能技術(shù)的快速發(fā)展，近年來(lái)人工智能技術(shù)被深入應(yīng)用到催化、電池材料等能源存儲(chǔ)及轉(zhuǎn)化領(lǐng)域。但對(duì)于潛在結(jié)構(gòu)空間近乎無(wú)窮的新型材料，數(shù)據(jù)稀缺、數(shù)據(jù)分布不平衡等問題限制了人工智能技術(shù)在新型材料設(shè)計(jì)領(lǐng)域的應(yīng)用，且較差的科學(xué)數(shù)據(jù)開放性使得科研資源重復(fù)投入的問題嚴(yán)峻。李金金教授團(tuán)隊(duì)首次針對(duì)二維雜化鈣鈦礦構(gòu)建了在線分析平臺(tái)，集成多種功能為一體，數(shù)據(jù)完全開放共享，為推進(jìn)二維雜化鈣鈦礦的數(shù)據(jù)交流、人工智能輔助的理論及實(shí)驗(yàn)定向設(shè)計(jì)提供了重要的基礎(chǔ)。
與三維鈣鈦礦相比，二維鈣鈦礦具有優(yōu)異的環(huán)境穩(wěn)定性，同時(shí)表現(xiàn)出結(jié)構(gòu)多樣性和獨(dú)特的功能型。使用二維鈣鈦礦制備先進(jìn)光電器件的研究數(shù)量日益增長(zhǎng)，但仍需要系統(tǒng)地理解二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)、性能和器件性能之間的構(gòu)效關(guān)系。現(xiàn)有的RP-DJ分類方法通常僅描述無(wú)變形的二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，當(dāng)存在無(wú)序?qū)娱g堆疊扭曲結(jié)構(gòu)時(shí)，很難從這種命名分類方法中獲取更多的信息，大大減少了潛在二維雜化鈣鈦礦的數(shù)量。使用基于二維雜化鈣鈦礦不同層之間的相對(duì)結(jié)構(gòu)變化的定量結(jié)構(gòu)特征，能夠彌補(bǔ)傳統(tǒng)分類信息缺失的缺點(diǎn)。基于不同的無(wú)序堆疊扭曲，可以設(shè)計(jì)多個(gè)組分-結(jié)構(gòu)組合，形成數(shù)十萬(wàn)個(gè)潛在二維雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。然而，獲取如此大量結(jié)構(gòu)的性能成為不可忽視的問題，即使使用相對(duì)低成本的高通量計(jì)算方法也難以在短時(shí)間內(nèi)完成。近日，來(lái)自上海交通大學(xué)人工智能與微結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)室的李金金團(tuán)隊(duì)在《ACS Nano》上發(fā)表題為“A Data-Driven Platform for Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites”的研究。采用定量結(jié)構(gòu)特征對(duì)二維雜化鈣鈦礦進(jìn)行了結(jié)構(gòu)遍歷，構(gòu)建了數(shù)十萬(wàn)級(jí)別數(shù)據(jù)量的二維雜化鈣鈦礦大型數(shù)據(jù)庫(kù)，包含60種層間間隔陽(yáng)離子和6種八面體結(jié)構(gòu)。進(jìn)一步結(jié)合可靠的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和開放數(shù)據(jù)庫(kù)，通過極致梯度提升算法預(yù)測(cè)了數(shù)據(jù)庫(kù)中二維雜化鈣鈦礦的電子性質(zhì)。定量結(jié)構(gòu)特征的提出不僅拓展了二維鈣鈦礦的潛在結(jié)構(gòu)空間，同時(shí)也被證明是構(gòu)建預(yù)測(cè)模型的重要幾何特征。此外，通過機(jī)器學(xué)習(xí)分析結(jié)果揭示了間隔陽(yáng)離子與八面體結(jié)構(gòu)之間的構(gòu)效關(guān)系。團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步開發(fā)了集數(shù)據(jù)檢索、下載、分析和在線預(yù)測(cè)于一體的二維雜化鈣鈦礦探索平臺(tái)，所提供的幾何結(jié)構(gòu)信息、帶隙和結(jié)構(gòu)特征值可以為今后基于二維雜化鈣鈦礦的研究提供重要的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。
圖1 2D HOIPs平臺(tái)構(gòu)建框架作者首先比較了RP-DJ分類方法所描述的標(biāo)準(zhǔn)二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和存在層間堆疊扭曲的二維鈣鈦礦之間的相同與不同之處，并對(duì)所使用的定量結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行了定義說明。標(biāo)準(zhǔn)二維鈣鈦礦結(jié)構(gòu)是定量結(jié)構(gòu)特征描述的結(jié)構(gòu)空間的子集，基于可能的定量結(jié)構(gòu)特征取值，以合適的網(wǎng)格密度遍歷了足夠大的二維雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)空間（包含304920個(gè)結(jié)構(gòu)）。
圖2 二維鈣鈦礦及存在層間堆疊扭曲的二維鈣鈦礦幾何結(jié)構(gòu)示意圖隨后，作者結(jié)合開放二維鈣鈦礦數(shù)據(jù)庫(kù)和機(jī)器學(xué)習(xí)算法進(jìn)行性能預(yù)測(cè)模型的構(gòu)建。在特征工程過程中，將定量結(jié)構(gòu)特征與八面體層和間隔陽(yáng)離子之間的相互作用以復(fù)合特征的形式表示。包含定量結(jié)構(gòu)特征的復(fù)合特征對(duì)模型的貢獻(xiàn)不可忽略，證明了層間堆疊扭曲對(duì)二維雜化鈣鈦礦性能的影響。同時(shí)，最終模型預(yù)測(cè)結(jié)果的MAE為0.06 eV，證明了該方法的高精度和高可靠性。
圖3 基于極致梯度提升算法的預(yù)測(cè)模型精度及特征重要性、相關(guān)性分析最后，作者在所設(shè)計(jì)的大量二維雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和高精度機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)模型的基礎(chǔ)上構(gòu)建了在線探索平臺(tái)（http://www.aimslab.cn/2dpp/）。該平臺(tái)集成數(shù)據(jù)搜索、下載、分析和在線預(yù)測(cè)四大功能。平臺(tái)可以通過個(gè)性化的數(shù)據(jù)篩選功能選擇目標(biāo)二維雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步使用在線分析功能比較多個(gè)結(jié)構(gòu)的性能和關(guān)鍵特征之間的關(guān)系，并具有分析結(jié)果可視化功能。平臺(tái)首次實(shí)現(xiàn)了基于機(jī)器學(xué)習(xí)模型的在線預(yù)測(cè)功能，使用者可以從所提供的60種間隔陽(yáng)離子和6種八面體結(jié)構(gòu)中自定義二維雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，并可任意調(diào)控其層間堆疊扭曲程度，并得到參考的預(yù)測(cè)帶隙值。
圖4 二維雜化鈣鈦礦探索平臺(tái)的主頁(yè)面及平臺(tái)主要功能概覽。在線平臺(tái)：http://www.aimslab.cn/2dpp/綜上所述，團(tuán)隊(duì)采用基于定量化結(jié)構(gòu)特征的方法對(duì)二維雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)進(jìn)行分類，該方法能夠準(zhǔn)確地提供幾何結(jié)構(gòu)信息，并且與材料的電子性質(zhì)具有密切關(guān)聯(lián)。以該定量化結(jié)構(gòu)信息為特征，進(jìn)一步構(gòu)建了基于極致梯度提升算法的高精度機(jī)器學(xué)習(xí)模型，并構(gòu)建了包含超過30萬(wàn)個(gè)結(jié)構(gòu)的二維雜化鈣鈦礦探索平臺(tái)。該平臺(tái)可實(shí)現(xiàn)二維雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和帶隙信息的靈活檢索、下載、可視化分析和在線預(yù)測(cè)，為以二維鈣鈦礦為代表的二維材料在太陽(yáng)能電池等光電領(lǐng)域的應(yīng)用提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。該數(shù)據(jù)分析平臺(tái)能夠拓展到其他類型的鈣鈦礦材料體系，助力基于鈣鈦礦材料的新型太陽(yáng)能電池產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，并促進(jìn)更好的科研數(shù)據(jù)管理和交流，啟發(fā)其他材料數(shù)據(jù)的管理及平臺(tái)的構(gòu)建，使理論及實(shí)驗(yàn)研究者們能夠更好地利用數(shù)據(jù)和機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)加速材料的發(fā)展。An Chen, Zhilong Wang, Jing Gao, Yanqiang Han, Junfei Cai, Simin Ye, and Jinjin Li*. A Data-Driven Platform for Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites. ACS Nano 2023.https://doi.org/10.1021/acsnano.3c01442李金金教授，上海交通大學(xué)“人工智能與微結(jié)構(gòu)”實(shí)驗(yàn)室（AIMS-Lab）PI，國(guó)家高層次人才，博士生導(dǎo)師，主持多項(xiàng)國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、上海市重點(diǎn)專項(xiàng)等項(xiàng)目。團(tuán)隊(duì)整合了人工智能科學(xué)、計(jì)算材料學(xué)、物理學(xué)、化學(xué)等多學(xué)科交叉量，建立了專業(yè)從事機(jī)器學(xué)習(xí)、材料設(shè)計(jì)和生化實(shí)驗(yàn)研發(fā)的綜合性AI for Science研究平臺(tái)，擁有全面的多學(xué)科人才隊(duì)伍。(網(wǎng)站：http://www.aimslab.cn/)。團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)年招聘從事人工智能、材料設(shè)計(jì)、生物信息學(xué)方面副教授，助理教授和博士后。有意向的申請(qǐng)者可直接與團(tuán)隊(duì)聯(lián)系。
