1. Chem. Rev.綜述：3D 和 2D 鈣鈦礦的協同作用，打造耐用、高效的太陽能電池及其他產品
三維（3D）有機-無機鹵化鉛鈣鈦礦在過去幾年中出現，成為低成本、高效光電器件的有前景的材料。在這一最新興趣的刺激下，鹵化物鈣鈦礦的幾個子類，例如二維（2D）鹵化物鈣鈦礦，已開始在推進對鹵化物鈣鈦礦的結構、化學和物理性質的基本理解方面發揮重要作用，這些性質在技術上是相關的。雖然這些 2D 材料的化學性質與 3D 鹵化物鈣鈦礦的化學性質相似，但它們具有有機-無機雜化界面的層狀結構會產生新的新興特性，這些特性可能會顯著或有時微妙地重要。通過利用具有不同維度的不同材料的內在兼容性，可以在組合不同材料的系統中實現協同特性。在許多情況下，每種材料的弱點可以在異質架構中得到緩解。例如，3D-2D 鹵化物鈣鈦礦可以表現出兩種材料單獨無法實現的新穎行為。
近日，萊斯大學Aditya D. Mohite描述了 3D 鹵化物鈣鈦礦和 2D 鹵化物鈣鈦礦之間的結構差異如何導致它們不同的材料特性，討論了通過溶液處理技術實現各種架構的混合維度系統的策略，并提出了 3D-2D 使用的全面展望太陽能電池系統。
本文要點：
1）作者探討了3D和2D鹵化物鈣鈦礦的結構、光電特性和穩定性，研究其材料特性的結構解釋。然后，討論了實現具有摻雜和封端結構的3D-2D鹵化物鈣鈦礦器件的結合機制。
2）作者回顧了文獻中報道的具有各種結構的3D-2D鹵化物鈣鈦礦的性能，并討論了哪些方法最成功。
3）最后，討論了使用3D和2D架構的先進半導體器件的未來途徑。雖然已經發表了一些關于3D和2D鈣鈦礦特性的優秀評論和觀點，但最近對混合維鈣鈦礦的關注值得自己探索。
本綜述的目的是總結3D-2D鹵化物鈣鈦礦領域的現狀，并作為混合相鹵化物鈣鈦礦未來研究的手冊，因為該研究領域在光伏和太陽能領域越來越受歡迎。
Isaac Metcalf, et al, Synergy of 3D and 2D Perovskites for Durable, Efficient Solar Cells and Beyond, Chem. Rev., 2023
DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00214
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00214
2. Chem. Soc. Rev.：單原子催化劑作為高靈敏度和選擇性傳感器的促進劑
作為支撐物聯網的底層技術，傳感器正在進行多學科融合發展，以不斷提高人類生產和生活的效率。同時，醫療診斷、環境監測、工業安全等新興領域的應用場景對傳感能力提出了更高的要求。近日，北京大學Li Zehui、清華大學蔣靖坤對單原子催化劑作為高靈敏度和選擇性傳感器的促進劑進行了綜述研究。
本文要點：
1) 在過去的十年里，單原子催化劑（SACs）由于其高的原子利用效率、可控的活性位點、可定制的配位環境和結構/化學穩定性，在環境和能源等領域引起了人們的極大關注。
2) 作者從基于SAC傳感器的工作原理開始，總結了傳感器性能與SAC固有特性之間的關系，然后概述了設計策略的發展。此外，作者回顧了SAC傳感器在不同領域的最新進展，并強調了其在應用中的未來機遇和挑戰。
Zehui Li, et al. Single-atom catalysts: promotors of highly sensitive and selective sensors. Chem. Soc. Rev. 2023
DOI：10.1039/D2CS00191H
https://doi.org/10.1039/D2CS00191H
3. Science Advances：自供電酶聯微針貼片用于糖尿病傷口的疤痕預防愈合
具有復雜病理特征和難以愈合的糖尿病傷口仍然是一個艱巨的挑戰。為了應對這一挑戰，蘭州大學Zengjie Fan，Bin Liu，康涅狄格大學Luyi Sun設計并制造了一種由陽極和陰極MN陣列組成的自供電酶聯微針(MN)貼片，其中分別包含封裝在ZIF-8納米顆粒中的葡萄糖氧化酶(GOx)和辣根過氧化物酶(HRP)。
本文要點：
1）MN貼片中的酶級聯反應可以有效降低糖尿病傷口局部高血糖，同時產生穩定的微電流，促進糖尿病傷口快速愈合。
2）因此，用這種MN貼片治療的糖尿病傷口表現出快速、完全和預防疤痕的愈合，這可歸因于降血糖、抗菌、抗炎和生物電刺激的協同作用。
總之，自供電MN貼片是快速促進糖尿病傷口愈合、防止疤痕形成的有效方法。
Xiangli Zhang, et al, Self-powered enzyme-linked microneedle patch for scar-prevention healing of diabetic wounds, Sci. Adv. 9, eadh1415 (2023)
DOI: 10.1126/sciadv.adh1415
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh1415
4. Nature Commun.：安培級電流密度酸性烯醇電氧化耦合制氫
氫氣生產與生物質升級對于未來可持續能源發展至關重要。然而，大多數生物質電氧化反應存在工作電壓高、電流密度低的問題，嚴重阻礙了大規模工業應用。
在此，中國科學院深圳先進技術研究院成會明院士，Jing Peng報道了一種將陽極抗壞血酸電氧化與陰極析氫相結合的酸性制氫系統。
本文要點：
1）與傳統有機氧化中動力學緩慢的C-H和O-H鍵斷裂不同，抗壞血酸中的高活性烯醇結構允許使用Fe單原子催化劑實現僅12mV@10mA/cm2的超低過電勢，并在僅0.75V（與可逆氫電極相比），制氫法拉第效率約為100%。
2）此外，所制造的雙電極無膜電解槽在60 °C下可提供2A/cm2@1.1V的工業電流密度（2.63 kWh/Nm3 H2），這需要傳統水電解的一半電力消耗（~5 kWh/Nm3 H2)。
這項工作為實現工業規模的生物質制氫提供了新途徑。
Chen, ZJ., Dong, J., Wu, J. et al. Acidic enol electrooxidation-coupled hydrogen production with ampere-level current density. Nat Commun 14, 4210 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39848-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39848-w
5. Nature Commun.：3D分層石墨烯基質為水性鋅電池提供穩定的鋅陽極
水性鋅離子電池的金屬鋅陽極存在嚴重的枝晶和副反應問題，導致循環穩定性差，特別是在高倍率和高容量時。在此，南方科技大學Lin Zeng，趙天壽院士開發了兩種三維分層石墨烯基質，由錨定在改性多通道碳的垂直石墨烯陣列上的氮摻雜石墨烯納米纖維簇組成。
本文要點：
1）具有徑向碳通道的石墨烯基體具有高表面積和孔隙率，可以有效地最小化表面局部電流密度，操縱Zn2+離子濃度梯度，并均勻化電場分布以調節Zn沉積。
2）結果顯示，工程基體在 120 mA cm?2 下經過 3000 次循環，實現了 99.67% 的優異庫侖效率，具有復合鋅陽極的對稱電池在 80 mA cm?2 和 80 mAh cm?2下表現出 2600 小時的無枝晶循環。
3）所設計的全電池表現出令人鼓舞的 16.91 mAh cm?2 的容量。與活性炭配合的鋅電容器在40 mA cm?2 下表現出20000次循環的優異長期循環性能。
這種構建鋅陽極 3D 分層結構的策略可能為金屬陽極在高倍率和容量下運行開辟一條新途徑。
Mu, Y., Li, Z., Wu, Bk. et al. 3D hierarchical graphene matrices enable stable Zn anodes for aqueous Zn batteries. Nat Commun 14, 4205 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39947-8
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39947-8
6. Chem：2D金屬有機框架作為一種新興的可調諧電子結構平臺
二維導電金屬有機框架（2D c-MOFs）是一類新興的電子材料，由于其化學和電子性質的固有可調性而引起了人們的廣泛關注，從而實現獨特的功能。近日，科羅拉多大學Jihye Park對2D金屬有機框架的可調諧電子結構進行了綜述研究。
本文要點：
1) c-MOFs的應用仍相對較少，并且實現其電子結構精細可調諧性的有機構建塊和合成方法相對有限。作者概述了研究2D c-MOFs的帶隙和能帶的關鍵技術。
2) 作者重點介紹了幾種在結構擾動下調諧2D c-MOFs電子結構的方法。對結構-功能關系和微調c-MOF電子結構的方法進行充分理解有助于獲得所需的電子性質，并為其未來的電子應用奠定關鍵基礎。
Chenwei Lu, et al. 2D metal-organic frameworks as an emerging platform with tunable electronic structures. Chem 2023
DOI：10.1016/j.chempr.2023.06.005
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.06.005
7. Chem：共價有機骨架微孔中的Ti-氧簇合物用于海水中鈾物種的光催化還原
光催化還原是從海水中提取鈾的一種有效策略。然而，由于缺乏催化活性位點，使得光催化劑在可見光照射下還原海水中鈾物種UO2（CO3）34?的效果很差。在此，蘇州大學王殳凹、代星、Li Hui應用一鍋前體預有機封裝策略將Ti-oxo團簇（TiOCs）限制在光敏共價有機骨架（TiOCs∈COF-TZ）的微孔內，從而將限制光催化應用于鈾提取。
本文要點：
1) 該策略賦予材料在天然海水中對UO2（CO3）34?的光催化還原能力，其中，在可見光照射下，TiOCs∈COF-TZ提取了約89.9%的UO2（CO2）34?。與未加載的COF-TZ和表面加載的TiOCs@COF相比，TZTiOCs∈COF-TZ在催化活性和效率上都表現出明顯的優越性。
2) 密度泛函理論（DFT）計算推斷，光誘導電子來源于COF-TZ，而TiOCs在電子轉移過程中是不可或缺的介質。該工作推動了在接近實際場景條件下的可持續光催化UES應用。
Shuo Zhang, et al. Confining Ti-oxo clusters in covalent organic framework micropores for photocatalytic reduction of the dominant uranium species in seawater. Chem 2023
DOI：10.1016/j.chempr.2023.06.008
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.06.008
8. Angew：基于離子凝膠調諧疏水聚合物的有機電化學晶體管
疏水共軛聚合物具有較差的離子傳輸性能，因此親水性側鏈作為有機電化學晶體管(OECTS)的應用經常被接枝。然而，這種修飾降低了它們的電荷傳輸能力。在這里，上海工程技術大學Xue-Bo Yin，Aifeng Lv，蘇州大學遲力峰院士，Lizhen Huang報道了離子凝膠界面層被應用來改善離子傳輸，同時保持聚合物的電荷傳輸能力。
本文要點：
1）這種疏水聚合物以凝膠基質和離子液體組成的離子凝膠作為界面層，實現了高跨導、低閾值電壓、高電流通斷比、開關時間短和工作穩定性高的光電電流互換特性。并對其作用機理進行了探討。
2）此外，可以通過改變離子凝膠的類型和比例來調節OECT的性能。利用所提出的離子凝膠策略，可以有效地利用疏水共軛聚合物來實現OCTS。
Rongxiang He, et al, Organic Electrochemical Transistor Based on Hydrophobic Polymer Tuned by Ionic Gels, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304549
DOI: 10.1002/anie.202304549
https://doi.org/10.1002/anie.202304549
9. Angew：水溶性陰離子-π+AIEgen用于腫瘤細胞的靶向近紅外成像和I型光動力治療
具有低氧氣依賴性的I型光敏劑(PS)在治療實體腫瘤方面具有廣闊的應用前景。然而，水溶性差、發射波長短、穩定性差、無法區分癌細胞和正常細胞等缺點也會極大地限制多數I型PS在臨床治療中的應用。因此，開發新型的I型PS以克服這些問題成為了一項緊迫且極具挑戰性的任務。有鑒于此，內蒙古大學王建國教授、姜國玉教授和香港中文大學（深圳）唐本忠院士利用陰離子-π+相互作用的獨特結構特征，首次制備了具有聚集誘導發光(AIE)和近紅外發射(NIR)特性的水溶性I型PS(DPBC-Br)。
本文要點：
1）DPBC-Br具有出色的水溶性(7.3 mM)和抗光漂白能力，可在無水洗和長期示蹤的情況下通過NIR-I成像高效、精確地區分腫瘤細胞和正常細胞。
2）此外，DPBC-Br所產生的I型活性氧(ROS)也能夠在體外特異性殺死癌細胞，并在體內顯著抑制腫瘤生長，且保持良好的生物安全性。綜上所述，該研究構建了一種具有優異水溶性的I型PS，其在臨床癌癥治療方面具有重要的應用潛力。
Lingxiu Liu. et al. A Highly Water-Soluble Aggregation-Induced Emission Luminogen with Anion-π+ Interactions for Targeted NIR Imaging of Cancer Cells and Type?I Photodynamic Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202307776
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307776
10. ACS Nano：機器學習輔助優化加速Fenton催化單原子配位環境
機器學習(ML)算法將使傳統的材料優化方法發生革命性的變化。在這里，同濟大學Lan Ling，南洋理工大學Shuzhou Li 通過發展一種包括建模、訓練和預測的方法，擴大ML的使用范圍，以幫助構建類Fenton單原子催化劑(SACs)。
本文要點：
1）該方法可以有效地提取對Fenton活性有重要影響的合成參數，并準確地預測囊的苯酚降解率k，平均誤差為±0.018 min?1。
2）具有加速學習的擴展合成窗口使人們認識到，在SAC合成過程中的加熱溫度顯著影響Fe?N配位數，這最終決定了它們的性能。通過ML引導的優化，確定了一個以Fe-N5位點為主的高效SAC(k=0.158 min?1)。
研究工作為ML輔助優化單原子配位環境提供了一個范例，展示了ML在加速開發高性能催化劑方面的可行性。
Haoyang Fu, et al, Machine-Learning-Assisted Optimization of a Single-Atom Coordination Environment for Accelerated Fenton Catalysis, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c03610
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03610
11. ACS Nano：用于信息長期存儲的納米金剛石中氮空位中心的熒光壽命控制
今天海量的數據生成和傳輸引發了對長期數據存儲的迫切需求。在這里，萊比錫大學Christian Laube演示和討論了一種使用納米鉆石內部的NV中心進行長期存儲的概念。
本文要點：
1）該方法基于輻射誘導的額外空位(所謂的GR1態)的產生，該空位淬滅了初始NV中心，導致NV中心的總體熒光壽命縮短。
2）使用NV中心的定制熒光壽命對信息進行編碼，研究人員演示了每位的“超越二進制”的數據存儲密度。研究人員還證明，通過加熱樣品或信息點，這一過程是可逆的。這一原理證明表明，由于所涉及的色心的高度穩定性，該技術可能是一種很有前途的替代數據存儲技術，特別是在長期存儲方面。
3）除了用宏觀樣品進行原理驗證外，研究人員還建議并討論了使用聚焦電子束在納米金剛石材料中寫入信息，用聚焦的低強度光讀出信息，以及在宏觀、微觀或納米尺度上擦除信息。
Christian Laube, et al, Fluorescence Lifetime Control of Nitrogen Vacancy Centers in Nanodiamonds for LongTerm Information Storage, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c00328
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00328
12. ACS Nano：通過調節電解質質子活性優化氮基共價有機框架中的電荷存儲
電解質中的質子活性在決定水系電池的電化學性能方面起著至關重要的作用。一方面，由于質子的高氧化還原活性，它會影響主體材料的容量和倍率性能。另一方面，當質子聚集在電極/電解質界面附近時，也會引起嚴重的析氫反應（HER）。HER 極大地限制了電極的電位窗口和循環穩定性。因此，闡明電解質質子活性對電池宏觀電化學性能的影響至關重要。
在這項工作中，阿卜杜拉國王科技大學Mohamed Eddaoudi , Husam N. Alshareef使用氮雜基共價有機骨架（COF）作為代表性主體材料，研究了電解質質子活性對各種電解質的電位窗口、存儲容量、倍率性能和循環穩定性的影響。
本文要點：
1）研究人員通過利用各種原位和非原位表征揭示了 COF 主體中質子氧化還原反應和 HER 之間的權衡關系。
2）此外，研究人員詳細討論了近中性電解質中質子活性的起源，并證實其與第一溶劑化殼中的水合水分子有關。
3）研究人員詳細分析了 COF 中的電荷存儲過程。這些理解對于利用電解質質子活性來構建高能水電池非常重要。
Zhengnan Tian, et al, Optimized Charge Storage in Aza-Based Covalent Organic Frameworks by Tuning Electrolyte Proton Activity, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c03918
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03918
