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1986年,物理學家貝特諾茨和繆勒發現了一種鑭銅鋇氧陶瓷氧化物材料在比絕對零度高43度的較高溫度下,即43K時,會出現超導現象，他們也因此獲得1987年的諾貝爾物理學獎。“高溫超導”為什么會存在，這背后的機制是什么？近些年以來，全球各國的科學家都在為這背后的原因而努力!

確定超導轉變溫度(T_C)和其與別的物理參數的關聯性，可以為闡明超導的機制提供重要線索。

關于確定銅酸鹽中的Tc有兩種趨勢：一種是特定銅酸化合物Tc的圓頂形摻雜依賴性，其中最大Tc（T_C,max）位于孔濃度p~0.16。另一種是Tc隨同源序列中每個晶胞CuO₂平面數（n）的變化而變化，當n=3時變化最大。

但是覆蓋整個同源銅酸鹽系列的測量尚未實現，關鍵在于：

1.在任何一個銅酸鹽家族中，合成n≥4的高質量單晶都是困難的，達到p~0極限更是難上加難。

2.對于n≥3的CuO₂平面，大多數關于CuO₂的光譜信息都不能分辨出不同的CuO₂平面。

清華大學朱靜院士團隊使用先進的電子顯微鏡對Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ（1≤n≤9）中銅酸鹽的原子結構進行成像；可以同時測量電荷轉移間隙尺寸(Δ)隨n的變化。他們確定Δ的n依賴性遵循倒鐘形曲線，其中Δ值在n=3時最小。Δ、n和T_c,max之間的相關性可以闡明銅酸鹽超導性的起源。

技術方案：

1.介紹關于確定銅酸鹽中的Tc兩個的趨勢和整個同源銅酸鹽系列的測量尚未實現的原因

確定銅酸鹽中的Tc的兩種趨勢：一種是特定銅酸化合物Tc的圓頂形摻雜依賴性,另一種是Tc隨同源序列中每個晶胞CuO₂平面數（n）的變化而變化。整個同源銅酸鹽系列的測量尚未實現的原因是：合成n≥4的高質量單晶很困難；n≥3的CuO₂平面，大多數關于CuO₂的光譜信息不能準確分辨。

2.利用先進電子顯微鏡進行測量實驗

對Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ（1≤n≤9）中銅酸鹽的原子結構進行成像，測量了電荷轉移間隙尺寸(Δ)隨n的變化。

技術優勢：

1.對1≤n≤9的銅酸鹽的原子結構進行成像

由于STEM技術的高空間分辨率，可以清晰地顯示層狀原子結構。

2.測量了雙族化合物的電荷轉移間隙

使用電子能量損失光譜法測量一類鉍基銅酸鹽中的電荷轉移間隙，該銅酸鹽在晶胞中具有不同數量的氧化銅平面。

技術細節:

1≤n≤9銅酸鹽的T_c、max和原子分辨晶體結構

在圖1A中，雙族銅酸鹽的T_C,max與n的演化用橙色線表示，顯示了普遍的鐘形趨勢。由于STEM技術的高空間分辨率，可以清晰地看到層狀原子結構，對于最佳摻雜的Bi-2223樣品，如下圖B所示。內部CuO₂平面（IP）中的每個Cu原子形成一個平面內的CuO₄格子，而在外部CuO₂平面（OP）中，其結構是一個具有一個頂端氧的CuO₅金字塔（下圖b，右）。先前的一些研究表明，IP和OP的不同環境可能會對它們的超導性能產生深遠的影響，但它們的層分辨電子性能仍有待揭示。下圖C~K顯示了一系列高質量的橫截面STEM圖像，其中Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ均為1≤n≤9。作者或通過在十幾個Bi-2223樣本中仔細搜索獲得了n≥3的數據，這些樣本包括非常稀缺的區域，每個單元格有4個或更多的CuO₂平面。

圖 原子結構

用STM和STEM-EELS技術探測Δ

空穴摻雜后，CTB出現了一個額外的特征，即ZRS帶。這一特性可以歸因于所采用的空穴雜化狀態，其中包括一個Cu-3d軌道和四個最近的O-2p軌道。空穴摻雜后，CTB出現了一個額外的特征，即張米單線(ZRS)帶(下圖C)。在這種情況下，STM光譜的主要特征是光譜權值由高能轉移到低能，偽隙逐漸形成。Δ值變得不太好定義。然而，ZRS和UHB中心之間的能量差仍然是表征電荷轉移能量的有效參數，在銅酸鹽中，ZRS峰對摻雜、溫度和材料有很強的魯棒性。

圖 銅酸鹽的能帶結構

雙族銅酸鹽中Δ隨n的演化

為了研究Δ大小如何隨著每個單位細胞CuO₂層數的變化而變化，我們進一步確定了1≤n≤9的OK邊緣的STEM-EELS圖。作者在不同的區域以相同的n重復測量了10次，以提高統計穩健性。為了清晰起見，我們只顯示OP層的平均光譜。總體趨勢如下圖的C、D所示，可以清楚地看出Δ的n依賴關系是一個倒鐘形曲線，在n =3時最小的D=1.8eV。Δ的n依賴性與T_c，max之間存在明顯的反相關關系。對于n≥3的所有相，IP的Δ值都小于OP的Δ值，但對n的依賴性相同(下圖D)。

圖 1≤n≤9的OK邊緣的STEM-EELS

Δ，n與T_c，max的相關性

STEM-EELS和STM的聯合結果觸及了關于T_c，max隨n的鐘形演化的核心問題，這在所有銅族中都是普遍的。從理論上看，前人的研究提出約瑟夫森隧穿和競爭電子序之間的神秘平衡是潛在的物理機制。作者的結果表明，在這一經驗規律中起決定性作用的是CTG，與T_C，max相比，它表現出一種倒鐘形的趨勢。這一結論得到了用能帶中心（EELS和XAS）與邊(STM)之間的能量標度表征的Δ的一致性的支持 我們總結了不同實驗探針所測得的CTG大小如下圖。STM和EELS的差異顯示了一個~1eV的剛性位移，這是由有限帶寬引起的，并提供了關于雙族銅酸鹽有效跳躍積分的有用信息。

圖 不同實驗探針所拍攝的CTG尺寸

綜上所述，朱靜院士團隊的工作表明，具有不同頂端環境的CuO₂平面具有非常不同的Δ，這不僅表現在與n的演化中，而且表現在IP總是比同一化合物的OP具有更小的Δ尺寸。因此，IP的J_eff大于OP的J_eff。因此，Δ和T_c,max在同系物中隨n的不同而顯著變化的根本原因很可能與CuO₂平面外的軌道有關，表明銅酸鹽中潛在的電子結構和軌道參數對稱性之間的相互作用。

本文使用電子能量損失光譜法測量一類鉍基銅酸鹽中的電荷轉移間隙，測得的間隙與最大轉變溫度呈負相關，可以為進一步提高銅酸鹽超導體的工作溫度提供了設計原理。

參考文獻：

Zechao Wang,Yayu Wang*, Jing Zhu*. et al. Correlating the charge-transfer gap to the maximum transition temperature in Bi₂Sr₂Ca_n-1Cu_nO_2n+4+δ.Science 381, 227–231 (2023).https://www.science.org/doi/10.1126/science.add3672