1. Nature Commun.：使用超材料紡織品的植入物到植入物無線網(wǎng)絡(luò)
植入的生物電子設(shè)備可以形成分布式網(wǎng)絡(luò)，能夠感知健康狀況并在全身提供治療。然而，目前臨床上使用的無線通信方法不支持植入物之間的直接聯(lián)網(wǎng)，因為身體吸收和反射會導(dǎo)致信號損失。因此，此類網(wǎng)絡(luò)的現(xiàn)有示例依賴于需要定期充電并構(gòu)成單點故障的外部中繼設(shè)備。在這里，新加坡國立大學(xué)John S. Ho展示了使用超材料紡織品在人體范圍內(nèi)直接植入到植入的無線網(wǎng)絡(luò)。1）紡織品有利于射頻信號沿著身體表面進行非輻射傳播，與沒有紡織品的情況相比，被動地將接收到的信號強度放大三個數(shù)量級以上（>30 dB）。2）研究人員使用豬模型，通過將循環(huán)記錄器和迷走神經(jīng)刺激器無線連接到 40 厘米以上的距離，演示了心率的閉環(huán)控制。研究工作建立了一種無線技術(shù)，可以直接將身體集成設(shè)備聯(lián)網(wǎng)，以實現(xiàn)精確和自適應(yīng)的生物電子療法。
Tian, X., Zeng, Q., Kurt, S.A. et al. Implant-to-implant wireless networking with metamaterial textiles. Nat Commun 14, 4335 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39850-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-39850-2
2. Nature Commun.：基于線性掃描的大桶光聚合系統(tǒng) 3D 打印超高粘度樹脂
目前，自下而上的缸式光聚合3D打印技術(shù)的打印機理對紫外光固化樹脂的流動性提出了很高的要求。將粘稠的高性能丙烯酸酯低聚物與相應(yīng)的反應(yīng)性稀釋劑復(fù)合，制備可3D打印的UV固化樹脂（粘度高達5000cps），但會犧牲低聚物原有的機械性能。在這項工作中，中科院福建物構(gòu)所Zixiang Weng，Lixin Wu開發(fā)了一種精心設(shè)計的基于線性掃描的還原光聚合系統(tǒng)，允許采用高粘度（> 600,000 cps）的可印刷UV固化樹脂。1）簡而言之，研究人員通過使用四個輥在樹脂槽上創(chuàng)建一個隔離的印刷區(qū)域來實現(xiàn)的，這使得樹脂能夠同時固化并且固化部分從樹脂槽上分離。2）為了驗證該策略的適用性，制備了具有良好機械性能但粘度較高的低聚物為主的紫外固化樹脂，并將其應(yīng)用于所開發(fā)的系統(tǒng)。3）令人鼓舞的是發(fā)現(xiàn)可以輕松獲得高應(yīng)力和應(yīng)變彈性體和增韌材料。這一開發(fā)的vat光聚合系統(tǒng)有望突破3D打印材料性能的瓶頸，并為研究人員構(gòu)建更好的平臺來制備通過3D打印開發(fā)的各種具有多種性能的材料。
Weng, Z., Huang, X., Peng, S. et al. 3D printing of ultra-high viscosity resin by a linear scan-based vat photopolymerization system. Nat Commun 14, 4303 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39913-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-39913-4
3. JACS：生成魯棒高溫穩(wěn)定氧化鋁負載單原子催化劑的通用雙金屬納米晶體解離策略
設(shè)計新的合成路線來制造高耐熱性貴金屬單原子催化劑（SAC）在工業(yè)應(yīng)用中具有挑戰(zhàn)性。在此，北京工業(yè)大學(xué)Yuxi Liu，Hongxing Dai，清華大學(xué)李亞棟院士提出了一種總體策略，從雙金屬納米晶體（NC）開始，使用雙金屬NC作為促進劑，將一系列貴金屬自發(fā)轉(zhuǎn)化為氧化鋁上的單原子。1）金屬單原子被反尖晶石（AB2O4）結(jié)構(gòu)表面上原位形成的陽離子缺陷捕獲，該過程提供了許多錨定位點，從而促進了孤立金屬原子的生成，從而有助于實現(xiàn)非凡的熱力學(xué)穩(wěn)定性。2）Pd1/AlCo2O4?Al2O3 不僅表現(xiàn)出改進的低溫活性，而且在惡劣老化條件下對 CO 和丙烷氧化表現(xiàn)出前所未有的（水）熱穩(wěn)定性。3）此外，該策略通過將商業(yè)金屬氧化物聚集體與 Al2O3 進行簡單的物理混合，表現(xiàn)出較小的放大效應(yīng)。這些離子鈀物種的氧化和還原氣氛之間的良好再生能力使得該催化劑體系在排放控制方面具有潛在的意義。
Zhiquan Hou, et al, A General Dual-Metal Nanocrystal Dissociation Strategy to Generate Robust High-Temperature-Stable Alumina-Supported Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c02909https://doi.org/10.1021/jacs.3c02909
4. JACS：無定形BiOCl修飾TiO2實現(xiàn)優(yōu)異的光催化甲苯氧化
甲苯分子的惰性C(sp3)-H化學(xué)鍵具有容易過度氧化的問題，因此如何選擇性的氧化甲苯制備苯甲醛具有非常大的困難和挑戰(zhàn)。有鑒于此，中國科學(xué)院大連化物所李燦院士、蘭州大學(xué)李澤龍等報道將少量無定形BiOCl納米片修飾在TiO2上構(gòu)筑的催化劑，將光催化劑命名為0.01BOC/TiO2，具有優(yōu)異的光催化甲苯氧化選擇性，在10 %的甲苯轉(zhuǎn)化率，苯甲醛的選擇性達到85 %，產(chǎn)率達到1.7 mmol g-1 h-1，產(chǎn)率達到TiO2或OC的5.6倍和3.7倍。1）BOC/TiO2異質(zhì)結(jié)具有更好的載流子分離性能，而且無定形BOC具有豐富的氧缺陷（Ov），從而促進電荷的分離。BOC表面的Ov非常好的吸附和活化O2分子，無定形BOC催化轉(zhuǎn)化生成苯甲醛能夠更好的從催化劑表面脫除，因此在甲苯的選擇性催化轉(zhuǎn)化反應(yīng)中實現(xiàn)了優(yōu)異的苯甲醛選擇性。2）這項工作展示了異質(zhì)結(jié)微結(jié)構(gòu)的重要作用，有助于設(shè)計發(fā)展高性能有機光催化劑。
Hao Wang, et al, Achieving High Selectivity in Photocatalytic Oxidation of Toluene on Amorphous BiOCl Nanosheets Coupled with TiO2, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c05237https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05237
5. Angew：邁向可持續(xù)金屬碘電池：材料、電化學(xué)和設(shè)計策略
由于碘的天然豐度、性價比和可持續(xù)性，金屬碘電池具有高能量密度和大功率密度的下一代儲能系統(tǒng)的競爭力。然而，碘的電子絕緣性和可溶性碘物種的穿梭行為影響著金屬碘電池的負倍率性能、循環(huán)性能和自放電行為，而負極一側(cè)的枝晶生長和金屬腐蝕帶來了潛在的安全隱患和較差的耐久性。金屬-碘體系的這些問題仍然存在，亟待解決。近日，寧波大學(xué)Jie Shu綜述了近幾十年來金屬-碘電池的研究進展。1）作者首先簡要介紹了碘電極的分類、設(shè)計策略和反應(yīng)機理。2）作者其次重點介紹了金屬碘電池中傳統(tǒng)金屬負極的發(fā)展現(xiàn)狀和保護策略，并提出了一些有潛力的負極材料及其設(shè)計策略。3）作者對國內(nèi)外金屬-碘電池的關(guān)鍵電化學(xué)參數(shù)進行了對比分析，解決了實現(xiàn)下一代碘基儲能系統(tǒng)的關(guān)鍵問題。本綜述的目的是促進金屬碘電池的發(fā)展，為其設(shè)計提供指導(dǎo)。
Haoxiang Yu, et al, Toward Sustainable Metal-Iodine Batteries: Materials, Electrochemistry and Design Strategies, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308397DOI: 10.1002/anie.202308397https://doi.org/10.1002/anie.202308397
6. Angew：雙烯酚酰亞胺：為高性能全聚合物太陽能電池提供具有高電子遷移率的聚合物受體
高電子遷移率的窄禁帶聚合物受主材料的短缺是發(fā)展高效全聚合物太陽能電池的主要瓶頸。近日，南方科技大學(xué)郭旭崗教授，Kui Feng合成了一種高純度/高反應(yīng)活性的雙缺電子雙烯苯亞胺單體(BSeI-TIN)，為獲得受體-受體(A-A)型聚合物受體提供了極好的機會。1）將BSeI-Tin與二溴單體Y5-BR共聚，得到的A-A聚合物PY5-BSeI比給體-受體型聚合物PY5-BSE具有更高的相對分子質(zhì)量、更窄的帶隙、更深的前線分子軌道能級和更大的電子遷移率。2）結(jié)果表明，基于PY5-BSeI的全PSC的效率為17.77%，短路電流為24.93 mA cm?2，填充系數(shù)為75.83%。這一效率遠遠高于基于PY5-BSE的設(shè)備(10.70%)。3）研究表明，BSeI是構(gòu)建高性能聚合物受體的一種很有前途的構(gòu)筑塊，而缺電子構(gòu)筑塊的錫基化為開發(fā)全PSC甚至更高的A-A型聚合物提供了一個很好的方法。
Suxiang Ma, et al, Biselenophene Imide: Enabling Polymer Acceptor with High Electron Mobility for High-Performance All-Polymer Solar Cells, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308306DOI: 10.1002/anie.202308306https://doi.org/10.1002/anie.202308306
7. Angew：用于多重耐藥細菌深部組織感染的靶向單線態(tài)氧電池
傳統(tǒng)的光動力療法(PDT)依賴于外部施加的光和氧氣，這些因素的穿透深度可能不足以治療深度感染?；钚匝跷锓N(ROS)的短半衰期和短擴散距離也限制了PDT的抗菌效率。在這里，北京化工大學(xué)Fu-Jian Xu，Bingran Yu設(shè)計了一種靶向的單線態(tài)氧傳遞系統(tǒng)Carg-Py，用于無輻射和無氧的光動力療法。1）該系統(tǒng)改裝成“單線態(tài)氧電池”CARG-1O2，在沒有外部照射和氧氣的情況下釋放單線態(tài)氧。CARG-1O2是由吡啶酮類化合物與靶向多肽結(jié)合而成，這種靶向多肽可以提高深層次耐多藥細菌感染中單線態(tài)氧的利用率。2）CARG-1O2通過增加細菌內(nèi)的活性氧水平來損傷DNA、蛋白質(zhì)和細胞膜；多個生物分子位點的攻擊導(dǎo)致耐甲氧西林金黃色葡萄球菌(MRSA)的死亡。在MRSA感染的肺炎小鼠模型上進行的體內(nèi)研究表明，CARG-1O2具有有效治療深度感染的潛力。這項工作為改進傳統(tǒng)的PDT在提高PDT便利性的同時用于深度感染的無照射和無氧治療提供了一種新的策略。
Yiwen Zhu, et al, A Targeting Singlet Oxygen Battery for Multidrug-Resistant Bacterial Deep-Tissue Infections, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306803DOI: 10.1002/anie.202306803https://doi.org/10.1002/anie.202306803
8. Angew：Nb和Ta-N核殼光陽極中增強的空間電荷分離：用于高效分解太陽水的原位界面鍵合
氮化鉭(Ta3N5)是一種很有前途的光電化學(xué)(PEC)分解水的光陽極材料。然而，低效的電子-空穴分離仍然是阻礙其太陽能到氫氣轉(zhuǎn)換效率的瓶頸。在這里，中科大Yanbo Li，成都大學(xué)Shulong Li證明了NbNx-Nanrood@Ta3N5超薄層的核殼納米陣列光陽極增強了光的捕獲并形成了空間電荷轉(zhuǎn)移通道，從而導(dǎo)致了電荷載流子的有效產(chǎn)生和提取。1）在1.23 VRHE下獲得了令人印象深刻的7 mA·cm-2的光電流密度，超薄的Ta3N5殼層厚度小于30 nm，并具有良好的穩(wěn)定性和低的起始電位(0.46 VRHE)。2）機理研究表明，性能的提高歸功于高電導(dǎo)率的NbNx芯、高結(jié)晶的Ta3N5單晶外殼和緊密的Ta-N-Nb界面鍵，它們加速了核殼光陽極的電荷分離能力。這項研究論證了納米結(jié)構(gòu)設(shè)計在提高PEC器件效率方面的關(guān)鍵作用。
Beibei Zhang, et al, Enhanced Spatial Charge Separation in a Niobium and Tantalum Nitride Core-Shell Photoanode: In Situ Interface Bonding for Efficient Solar Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305123DOI: 10.1002/anie.202305123https://doi.org/10.1002/anie.202305123
9. AEM：非貴金屬高熵硫系玻璃基電催化劑用于質(zhì)子交換膜電解高效穩(wěn)定的酸性析氧反應(yīng)
水電解作為一種新興的可再生能源轉(zhuǎn)換和儲存技術(shù)，在試圖解決迅速增長的能源危機和環(huán)境問題方面受到了極大的關(guān)注。近日，韓國東國大學(xué)Jung Inn Sohn首次演示了由Co、Fe、Ni、Mo、W和Te組成的非貴重高熵硫族化物玻璃(N-HECG)用于酸性析氧反應(yīng)(OER)。1）研究人員采用基于電化學(xué)沉積和碲化工藝相結(jié)合的分層混合方法合成了具有高活性和穩(wěn)定性的N-HECGs電催化劑。2）所制備的CoFeNiMoWTeN-HECGs電催化劑呈現(xiàn)出無定形、多孔的陣列納米片結(jié)構(gòu)，具有豐富的活性位點，并且由于摻入非金屬Te而增加了金屬陽離子的價態(tài)，從而增強了玻璃形成能力和價態(tài)的金屬元素。3）由于其獨特的幾何和化學(xué)結(jié)構(gòu)以及高構(gòu)型熵性質(zhì)和高耐腐蝕性能的結(jié)合，所得CoFeNiMoWTeN-HECG表現(xiàn)出優(yōu)異的酸性O(shè)ER催化性能，具有373mV的優(yōu)異過電勢和在0.5 m H2SO4中的100h的出色穩(wěn)定性，電流密度為10mAcm?2。此外，CoFeNiMoWTe基質(zhì)子交換膜水電解槽被證明需要在70℃下1.81V的電池電壓就能獲得1Acm?2的實際高電流密度，并且在100小時內(nèi)表現(xiàn)出顯著的長期穩(wěn)定性，電位衰減小，僅為30mV。
Seunghwan Jo, et al, Nonprecious High-Entropy Chalcogenide Glasses-Based Electrocatalysts for Efficient and Stable Acidic Oxygen Evolution Reaction in Proton Exchange Membrane Water Electrolysis, Adv. Energy Mater. 2023, 2301420DOI: 10.1002/aenm.202301420https://doi.org/10.1002/aenm.202301420
10. AEM：無隔膜原位雙固化固體聚合物電解質(zhì)，具有增強的界面接觸，可實現(xiàn)超穩(wěn)定的鋰金屬電池
固體聚合物電解質(zhì)(SPE)在全固態(tài)鋰離子電池中具有高的離子導(dǎo)電性和與所有電池組件的共形界面接觸。然而，常用的原位分離器輔助方法由于使用了惰性和非離子導(dǎo)電性的分離器而降低了離子電導(dǎo)率。在這里，北京大學(xué)Huai Yang，Wei Hu，Lanying Zhang報告了一種簡單的無隔膜雙固化策略，該策略結(jié)合了單元外的UV固化和隨后的單元內(nèi)的熱固化，其中第二熱聚合過程在不犧牲離子導(dǎo)電性的情況下提供了更好的界面性能。1）所得DC-SPE具有高的離子電導(dǎo)率(25 °C時為0.3 mS cm?1)、寬的電化學(xué)穩(wěn)定窗口(4.64 V vs Li/Li+)和改善的界面性質(zhì)。2）原位形成的DC-SPE能有效地抑制Li枝晶的生長，并在高電流密度下(在0.2 mA cm?2和0.2 mAh cm?2下循環(huán)700 h以上)實現(xiàn)穩(wěn)定的Li對稱電池循環(huán)性能。含LiFePO4的全固態(tài)金屬鋰電池(LMBs)在40 ℃的1 C倍率下表現(xiàn)出高的庫侖效率(>99.93%)和超穩(wěn)定的循環(huán)穩(wěn)定性(900次循環(huán))。雙重固化策略提供了一種全新的原位加工方法，避免了昂貴的惰性隔膜的使用，可廣泛應(yīng)用于全固態(tài)LMBs的開發(fā)。
Shengyu Qin, et al, Separator-Free In Situ Dual-Curing Solid Polymer Electrolytes with Enhanced Interfacial Contact for Achieving Ultrastable Lithium-Metal Batteries, Adv. Energy Mater. 2023, 2301470DOI: 10.1002/aenm.202301470https://doi.org/10.1002/aenm.202301470
11. ACS Nano：用于先進水和水分管理的納米纖維基中空纖維
棉花等天然植物纖維具有良好的控水排濕性能；然而，由于直徑和長度有限以及天然缺陷，它們的加工能力較差。盡管市售的再生纖維素纖維（例如萊賽爾纖維）可以具有可調(diào)節(jié)的結(jié)構(gòu)，但它們依賴于纖維素分子的完全溶解，包括高度結(jié)晶的部分，導(dǎo)致機械性能較差。近日，浙江大學(xué)Wen-Jun Wang，Xuan Yang通過專門設(shè)計的同軸濕紡工藝，僅使用纖維素納米原纖維（CNF）作為構(gòu)建塊制備了一種中空纖維。1）它模仿具有內(nèi)腔結(jié)構(gòu)的棉纖維，但具有可調(diào)的直徑和較長的長度。此外，這種中空纖維具有優(yōu)異的機械性能，楊氏模量為24.7 GPa，拉伸強度為341 MPa，超過了萊賽爾纖維和大多數(shù)濕紡CNF基纖維。2）重要的是，與萊賽爾纖維相比，它們的芯吸能力、潤濕速率、干燥速率和最大潤濕比高出 10 倍。加上經(jīng)過 500 輪干濕測試后的卓越長期性能，這種基于 CNF 的中空纖維是先進紡織應(yīng)用的可持續(xù)選擇。這項研究提供了對納米級構(gòu)件及其組裝的宏觀材料的更深入的了解，這可能有助于揭示天然材料（在本例中為植物纖維）的神奇分層設(shè)計。
Panpan Niu, et al, Nanocellulose-Based Hollow Fibers for Advanced Water and Moisture Management, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c02553https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02553
12. ACS Nano：氮摻雜碳納米球上原子分散的 Pd-N1C3 位點用于乙炔半氫化
合理設(shè)計乙炔半加氫的高效催化劑意義重大但具有挑戰(zhàn)性。在此，南開大學(xué)Shengjie Wei ，中國科學(xué)院煤炭化學(xué)研究所Xingwu Liu，中科大Chao Wang 通過COF吸收熱解策略合成了共價有機框架（COF）衍生的納米球（Pd-ISAS/CN）上的Pd分離單原子位點（ISAS）。1）該合成策略也適用于 Pt 和 Ru ISAS 催化劑，表明它是在 COF 衍生碳材料上合成貴金屬 ISAS 的通用方法。2）Pd-ISAS/CN對乙炔半加氫表現(xiàn)出優(yōu)異的反應(yīng)活性和高選擇性，在100℃下乙炔轉(zhuǎn)化率為92%，乙烯選擇性為80%，相應(yīng)的活性高達712 molacetylene molmetal?1 h?1。3）擴展X射線吸收精細結(jié)構(gòu)（EXAFS）測量和密度泛函理論（DFT）計算表明，Pd-ISAS/CN中的Pd-N1C3位點有效提高了乙炔半氫化的反應(yīng)活性。這項工作將為合理設(shè)計源自COF材料的貴金屬ISAS催化劑帶來啟發(fā)，并通過優(yōu)化催化位點的配位環(huán)境來提高催化性能。
Shengjie Wei, et al, Atomically Dispersed Pd?N1C3 Sites on a Nitrogen-Doped Carbon Nanosphere for Semi-hydrogenation of Acetylene, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c03078https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03078
