1. Nature Materials：纖維灌注凝膠支架在3D打印心室中引導心肌細胞排列
水凝膠是組織工程中的有效材料，但產生促進細胞自組織進入分層三維（3D）器官模型所需的微觀結構特征的能力有限。在這里，哈佛大學Kevin Kit Parker開發了一種含有預制明膠纖維的墨水，可用于打印3D器官級支架，該支架概括了心臟的細胞內和細胞間組織。
本文要點：
1) 將預制明膠纖維添加到水凝膠中，可以調整墨水流變性，從而實現可控的溶膠-凝膠過渡，進而在沒有額外支撐材料的情況下實現獨立3D結構的精確打印。
2) 墨水擠出過程中剪切誘導的纖維排列提供了微觀尺度的幾何結構，促進體外培養的心肌細胞自組織成各向異性肌肉組織。所得到的3D打印心室體外模型表現出仿生各向異性電生理和收縮特性。
Suji Choi, et al. Fibre-infused gel scaffolds guide cardiomyocyte alignment in 3D-printed ventricles. Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01611-3
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01611-3
2. Nature Materials：具有垂直離子傳輸通道的單晶T-Nb2O5薄膜中的Li離子電子學
T-Nb2O5在快速充電電池和電化學電容器中被廣泛研究。它的晶體結構具有低空間位阻的二維（2D）層，從而實現鋰離子的快速遷移。然而，自1941年發現以來，單晶薄膜的生長及其電子應用尚未實現，這是由于其正交晶胞以及許多多晶型的存在。在這里，馬克斯普朗克微觀結構物理研究所Stuart S. P. Parkin、Hyeon Han、劍橋大學Clare P. Grey、賓夕法尼亞大學Andrew M. Rappe報道了單晶T-Nb2O5薄膜的外延生長，并且其離子傳輸通道垂直于薄膜表面取向。
本文要點：
1) 作者發現，這些垂直的2D通道能夠實現快速的鋰離子遷移，從而產生巨大的絕緣體-金屬躍遷，由于電子最初占據了空的Nb-4d0態，電阻率下降了11個數量級。
2) 此外，作者通過全面的原位實驗和理論計算，揭示了在寬鋰離子濃度范圍下具有不同晶體和電子結構的多個相，這允許對這些相及其不同的電子性質進行可逆和可重復的操控。該工作為探索具有離子通道的新型薄膜及其潛在應用鋪平了道路。
Hyeon Han, et al. Li iontronics in single-crystalline T-Nb2O5 thin films with vertical ionic transport channels. Nature Materials 2023
DOI: 10.1038/s41563-023-01612-2
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01612-2
3. Nature Energy：三元有機太陽能電池開路電壓的起源和最小化電壓損失的設計規則
由一個二元混合物和一個客體組分組成的三元有機太陽能電池（TOSC）的功率轉換效率仍然受到大電壓損耗的限制。對TOSC中開路電壓（VOC）的基本理解仍存在爭議，從而限制了其合理設計。近日，林雪平大學Gao Feng、蘇州大學陳先凱使用詳細的平衡原理，系統研究了客體成分如何影響TOSC VOC的輻射和非輻射相關部分。
本文要點：
1) 作者發現，客體二元混合物（即基于客體組分的二元混合物）提供的電荷轉移和局部激子態的熱布居對非輻射電壓損失有顯著影響。
2) 最終，作者提供了兩個提高TOSC中VOC的設計規則：客體二元混合物的高發射產率和主體/客體二元共混物的相似電荷轉移態能量；客體組分與主體二元混合物中的低間隙組分的高混溶性。
Yuming Wang, et al. Origins of the open-circuit voltage in ternary organic solar cells and design rules for minimized voltage losses. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01309-5
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01309-5
4. Nature Catalysis：揭示重型車輛使用壽命后聚合物電解質燃料電池中鉑的平面內運動
燃料電池重型車輛（HDV）需要提高氧還原反應電催化劑的耐久性，因此了解實際的降解機制至關重要。近日，加州大學Iryna V. Zenyuk、博世北美研究技術中心Christina Johnston、Lei Cheng在膜電極組件上進行相同位置的微X射線熒光光譜。
本文要點：
1) 結果揭示了電催化劑在HDV壽命后的嚴重面內運動，表明電化學奧斯特瓦爾德熟化不是局部效應。作者觀察到局部負載熱點的發展和電催化劑優先遠離陰極催化劑層裂紋的運動。作者通過相同位置方法量化了HDV壽命后改性陰極氣體擴散層膜電極組件表現出的不均勻降解。
2) 作者進一步進行了同步加速器微X射線衍射和微X射線熒光實驗，以獲得電催化劑納米顆粒尺寸增加和負載變化之間的相關性。作者發現了一種直接的相關性，而這種相關性是在HDV壽命之后才發展起來的。該工作為設計即時系統級緩解策略和開發具有耐用電催化劑的結構化陰極催化劑層提供了一條新途徑。
Kaustubh Khedekar, et al. Revealing in-plane movement of platinum in polymer electrolyte fuel cells after heavy-duty vehicle lifetime. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00993-6
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00993-6
5. Nature Commun.：精確的協同硫放置導致 CS2/氧雜環丁烷共聚物的半結晶性和選擇性解聚性
CS2 有望輕松獲得可降解的富硫聚合物，并深入了解主基衍生化如何影響聚合物的形成和性能，盡管其開環共聚受到低鍵選擇性和小分子副產物的困擾。近日，柏林自由大學Alex J. Plajer證明了協同 Cr(III)/K 催化劑選擇性地從 CS2 和氧雜環丁烷中生成聚（二硫代碳酸酯），而最先進的策略則產生交聯亂序聚合物和雜環副產物。
本文要點：
1）將硫中心正式引入母體聚碳酸酯中導致聚合平衡向解聚方向凈移動，從而促進解聚。然而，在共聚過程中，催化劑通過限制醇鹽中間體的壽命，能夠以高序列選擇性近乎定量地生成亞穩態聚合物。
2）此外，鍵選擇性是獲得半結晶材料的關鍵，該半結晶材料可以模制成自立物體，以及能夠化學選擇性解聚成環狀二硫代碳酸酯，環狀二硫代碳酸酯本身可以用作開環聚合中的單體。
研究人員展示了協同催化生產以前無法獲得的具有有益化學和物理性質的富含主族材料的潛力。
Fornacon-Wood, C., Manjunatha, B.R., Stühler, M.R. et al. Precise cooperative sulfur placement leads to semi-crystallinity and selective depolymerisability in CS2/oxetane copolymers. Nat Commun 14, 4525 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39951-y
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39951-y
6. Nature Commun.：通過無掩模圖像引導原位光聚合快速制作高分辨率大幅面微流體裝置原型
微流控裝置在機械、生物醫學、化學和材料研究中有著廣泛的應用。然而，傳統原型制作方法的初始成本高、分辨率低、特征保真度差、重復性差、表面光潔度粗糙以及周轉時間長，限制了其更廣泛的采用。在這項研究中，理海大學Yaling Liu提出了一種基于原位圖像分析和間歇流程控制的確定性制造工藝的戰略方法，稱為圖像引導原位無掩模光刻（IGIs-ML），以克服這些挑戰。
本文要點：
1）通過使用動態圖像分析和集成流量控制，IGIs-ML 可在大面積和多個設備上提供卓越的可重復性和密集特征的保真度。
2）這種通用且穩健的方法能夠制造各種微流體裝置，并解決快速原型制作中關鍵的鄰近效應和尺寸限制。
3）IGIs-ML 的經濟性和可靠性使其成為探索傳統快速原型制作能力之外的設計空間的強大工具。
Paul, R., Zhao, Y., Coster, D. et al. Rapid prototyping of high-resolution large format microfluidic device through maskless image guided in-situ photopolymerization. Nat Commun 14, 4520 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-40119-x
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40119-x
7. Nature Commun.：使用富含缺陷的 MnO2 催化劑增強多元醇/糖級聯氧化生成甲酸
由于O2和有機底物在配位飽和金屬氧化物上的活化不充分，在非均相催化劑上使用分子O2將可再生多元醇/糖氧化成甲酸仍然具有挑戰性。在這項研究中，中國石油大學（華東）Yibin Liu，Xiang Feng，新加坡國立大學Ning Yan通過配位數減少策略開發了一種有缺陷的MnO2催化劑，以增強各種多元醇/糖向甲酸的有氧氧化。
本文要點：
1）與普通MnO2相比，缺陷MnO2催化劑中的三配位Mn表現出表面氧電荷態的電子重構和豐富的表面氧空位。這些氧空位產生更多的Mnδ+路易斯酸位點以及附近的氧作為路易斯堿位點。這種組合結構的行為很像受阻路易斯對，有助于促進O2以及C-C和C-H鍵的活化。
2）結果，有缺陷的MnO2催化劑表現出與甘油氧化的貴金屬催化劑相當的高催化活性（周轉頻率：113.5 h?1）和甲酸產率（>80％）。該催化體系進一步擴展到其他多元醇/糖氧化成甲酸，具有優異的催化性能。
Yan, H., Liu, B., Zhou, X. et al. Enhancing polyol/sugar cascade oxidation to formic acid with defect rich MnO2 catalysts. Nat Commun 14, 4509 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-40306-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40306-w
8. Angew：高濕度下水活化整體 MoO3/石墨二炔納米墻的快速臭氧分解
由于催化劑在高濕度下中毒和失活，高相對濕度（RH）下的催化臭氧（O3）分解仍然是一個巨大的挑戰。在這里，華中師范大學Yanbing Guo首次闡述了水活化的作用以及在三維整體式氧化鉬/石墨二炔（MoO3/GDY）催化劑上促進O3分解的相應機制。
本文要點：
1）MoO3/GDY在室溫高濕條件下（75%RH）O3分解率高達100%，是干燥條件下的4.0倍，明顯優于其他碳基MoO3材料（≤7.1%）。GDY中的sp雜化碳沿著C-O-Mo鍵向MoO3提供電子，促進水活化形成羥基物種。
2）結果，從水中解離的羥基物種充當新的活性位點，促進O3的吸附和新的中間物種（羥基.OH和超氧.O2?）的生成，從而顯著降低O3分解的能壘（0.57eV）低于干燥條件）。
Yuhua Zhu, et al, Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309158
DOI: 10.1002/anie.202309158
https://doi.org/10.1002/anie.202309158
9. Angew：設計F/P混合聚合物作為高性能鋰金屬電池的超穩定陽離子屏蔽中間相
電極-電解質界面上的枝晶生長嚴重限制了鋰金屬電池（LMB）的應用。在這里，復旦大學Mao Chen，云南大學Xinrong Lin首次開發了一種在重復單元中含有碳氟化合物和鏻陽離子的離子交替聚合物來調節鋰沉積。
本文要點：
1）F/P雜化聚合物中的組合功能表現出作為鋰陽極頂部保護層的顯著特性，表現出出色的電化學穩定性、離子通量重新分布能力和自適應鏈遷移率。
2）根據表征和模擬，這種陽離子中間層可以有效地為陽極提供長期的靜電屏蔽，從而抑制涂層分解和均勻的電場分布，從而誘導無枝晶的鋰沉積，并使全電池具有更高的倍率和長期循環性能。
鑒于 LMB 的重要性，這項工作將促進聚合物設計，以穩定具有優異電化學行為的陽極。
Shantao Han, et al, Designing F/P Hybrid Polymer as Ultrastable Cationic Shielding Interphase for High-Performance Lithium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308724
DOI: 10.1002/anie.202308724
https://doi.org/10.1002/anie.202308724
10. Angew：用于優質鈉金屬電池的單離子導電聚合物電解質
鈉金屬電池（SMB）被認為是高能鋰金屬電池（LMB）的潛在替代品。然而，金屬鈉對常見液體有機電解質的高反應性使得這種電池技術特別具有挑戰性。在此，烏爾姆亥姆霍茲研究所（HIU）Dominic Bresser，Stefano Passerini提出了一種摻雜碳酸亞乙酯的多嵌段單離子導電聚合物電解質（SIPE）作為適合SMB的電解質系統。
本文要點：
1）這種新型SIPE提供非常高的離子電導率(2.6 mS cm-1)和40 °C時約4.1 V的電化學穩定性窗口，從而實現穩定的鈉剝離和電鍍以及Na||Na3V2(PO4)3電池的優異倍率性能高達2 C。
2）值得注意的是，由于鈉金屬和Na3V2(PO4)3陰極具有出色的界面穩定性，因此庫侖效率非常高(99.9%)，此類電池在0.2 C下循環1,000次后容量保持率約為85%。
Xu Dong, et al, Single-Ion Conducting Polymer Electrolyte for Superior Sodium Metal Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308699
DOI: 10.1002/anie.202308699
https://doi.org/10.1002/anie.202308699
11. Angew：通過逐步結構轉變逐步調節二維共價有機框架的柔性及其相關的特性
柔性共價有機框架（COF）因其不同于剛性對應物的動態特性而令人著迷，但其可及性仍然有限。特別是，控制COF的柔韌性具有挑戰性，并且不同柔韌性對COF性能的影響很少被揭示。近日，中科院上海有機所Xin Zhao報道了二維COF柔性的逐步調整，這是通過聚合設計合成剛性COF（R-COF）、半柔性COF（SF-COF）和柔性COF（F-COF）來實現的，分別使用新開發的腙還原方法進行連接基交換和連接轉換。
本文要點：
1）通過蒸氣響應和碘捕獲實驗發現三種 COF 在呼吸行為和自適應能力方面存在顯著差異。
2）氣體吸附實驗表明，F-COF的孔隙率可以從氮氣中的“關閉”狀態轉變為二氧化碳中的“打開”狀態，而R-COF和SF-COF則沒有觀察到這種情況。
3）這項研究不僅開發了一種通過調整COF的連接子和連接來調整COF的靈活性的策略，而且還深入了解了不同靈活性對COF性能的影響，這為開發這類新型動態材料奠定了基礎。
Zhi-Bei Zhou, et al, Gradually Tuning the Flexibility of Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks via Stepwise Structural Transformation and Their Flexibility-Dependent Properties, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305131
DOI: 10.1002/anie.202305131
https://doi.org/10.1002/anie.202305131
12. Angew：通過應力誘導排列和氫鍵交換一步制造超分子液晶彈性體
液體彈性體（LCE）能夠響應外部刺激而發生大的可逆變形，是一類重要的軟執行器。然而，它們的制造過程通常需要經過多步驟的方法，需要苛刻的條件。近日，上海交通大學Qiuning Lin，Tuan Liu首次開發出具有定制幾何形狀的 LCE，可以在室溫下通過快速一步法制造。
本文要點：
1）LCE是包含柔性短側鏈的氫鍵（H鍵）交聯主鏈聚合物。對LCE施加拉伸/剪切力可以同時誘導介晶排列和氫鍵交換，從而形成由氫鍵穩定的排列良好的LCE網絡。
2）基于這一工作原理，纖維和 2D/3D 物體中的軟執行器可以通過機械拉伸或熔融擠出在短時間內（例如 < 1 分鐘）制造。
3）這些致動器可以執行可逆的宏觀運動，受控變形高達 38%。氫鍵的動態性質還為執行器提供了可再加工性和可重新編程性。因此，這項工作為軟致動器的一步定制制造開辟了道路。
Yuexin Fan, et al, One-Step Manufacturing of Supramolecular Liquid-Crystal Elastomers by Stress-Induced Alignment and Hydrogen Bond Exchange, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308793
DOI: 10.1002/anie.202308793
https://doi.org/10.1002/anie.202308793
