1. Chem. Soc. Rev.：應用可持續化學原理開發液流電池技術
通過整合可變可再生能源實現脫碳和可持續能源供應已成為能源發展的重要方向。液流電池（FB）是目前最有前途的大規模儲能技術之一。近日，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授，中科院大連化物所李先鋒研究員，Changkun Zhang旨在從技術和環境可持續性的新角度全面分析FB的最新進展，從而指導FB技術的未來發展。
本文要點：
1）作者從低碳和可持續的角度總結了FB技術的進展，并從性能改進、制備/工藝可持續性、回收/再生、安全性和排放/廢物處理等方面討論了關鍵材料設計，以減少對環境的影響。
2）為了實現 FB 的廣泛應用，研究人員進行了大量研究。無機金屬和鹵素離子具有令人印象深刻的溶解度和簡單的化學性質，具有多種價態變化。以釩、鋅、溴等為基礎的FB的無機氧化還原物質已商業化用于大規模分布式儲能。未來，無機氧化還原物質的可用性和環境可持續性將需要生產和加工技術的進步，特別是先進的采礦技術和低能耗/環境電解質制備。對于有機氧化還原物質，現在很難將它們與無機系統進行比較，因為大多數報道的分子仍在實驗室試驗中。主要挑戰是缺乏合適的分子，特別是在惡劣的實際條件下。因此，AOFB 的首要任務是設計高性能分子，令人鼓舞的是，一些合成工藝已被證明使用“更綠色”的化學物質。可以預見的是，必須付出更多的努力來體現有機系統在環境友好、綠色來源方面的優勢，走向真正的低碳、可持續技術。
3）除了關鍵材料的可持續設計外，還探索了新型可持續FB結構，包括SFB、SSFB、無膜FB等類型。然而，液/固、液/液界面（結）和多組分耦合的基礎研究仍有待闡明，以利于高效并最終實現“1 + 1 4 2”儲能而不僅僅是宏觀組合兩個設備。
Ziming Zhao, et al, Development of flow battery technologies using the principles of sustainable chemistry, Chem. Soc. Rev., 2023
DOI: 10.1039/d2cs00765g
https://doi.org/10.1039/d2cs00765g
2. Chem. Soc. Rev.：CO2捕集與電化學綜合升級：機理與技術化學分析
將燃燒后二氧化碳捕獲與電化學利用 (CCU) 結合起來是可再生能源科學的巨大飛躍，因為它消除了二氧化碳運輸和儲存所涉及的成本和能源。然而，工業規模實施涉及的主要挑戰是選擇合適的溶劑/電解質來捕獲 CO2，通過將電解槽與 CO2 點源和分離器耦合以隔離 CO2 還原反應 (CO2RR) 產物來建模適當的基礎設施，最后選擇合適的電催化劑。
在這篇綜述中，梨花女子大學Dong Ha Kim強調了每個步驟中的主要困難，并對其進行了詳細的機理解釋，以找出電化學 CCU 集成所涉及的基礎機制，以實現更高價值的產品。
本文要點：
1）在過去的幾十年中，大多數研究涉及集成過程的各個部分，即選擇用于二氧化碳捕獲的溶劑、設計電催化劑或選擇理想的電解質。在這種情況下，值得注意的是，單乙醇胺、碳酸氫鹽和離子液體等溶劑通常用作二氧化碳捕獲介質中的電解質。因此，有必要制造一種具有成本效益的電解槽，該電解槽應充當二氧化碳的可逆粘合劑和能夠將溶劑可逆地回收為電解質的電子池。例如，可逆離子液體在其正常形式下是非離子的，但在捕獲CO2后產生離子形式，在釋放CO2后可以通過化學或熱調節以幾乎100%的效率進一步恢復到其原始非離子形式。
2）該綜述還揭示了將電化學集成 CCU 工藝從中試規模項目轉變為工業規模實施的重點技術經濟演變。簡而言之，這篇綜述文章將總結電化學集成 CCU 所涉及的不同領域的最新挑戰和結果論證，以促進該領域的緊急進展。
Sandip Kumar De, et al, Integrated CO2 capture and electrochemical upgradation: the underpinning mechanism and techno-chemical analysis, Chem. Soc. Rev., 2023
DOI: 10.1039/d2cs00512c
https://doi.org/10.1039/d2cs00512c
3. Nature Commun.：在環境條件下通過原位陰極生成 H2O2 電輔助甲烷氧化成甲酸
甲烷直接部分氧化為液態含氧化合物被認為是甲烷增值的潛在途徑。然而，CH4活化通常需要高溫和高壓，這降低了反應的可行性。在這里，首爾大學Yun Jeong Hwang，延世大學Jong Hyeok Park提出了一種在環境溫度和壓力下使用原位陰極產生的活性氧來部分氧化甲烷的電輔助方法。
本文要點：
1）使用酸處理的碳作為電催化劑后，電輔助系統能夠在酸性電解質中部分氧化甲烷，產生含氧液體產物。
2）研究人員還證明了含氧化合物的高生產率（18.9 μmol h?1）和選擇性HCOOH的產生。
3）機理分析表明，會產生?OH和?OOH自由基等活性氧，并激活CH4和CH3OH。此外，甲烷部分氧化產生的不穩定CH3OOH可以在陰極上額外還原為CH3OH，并且由此產生的CH3OH進一步氧化為HCOOH，從而實現選擇性甲烷部分氧化。
Kim, J., Kim, J.H., Oh, C. et al. Electro-assisted methane oxidation to formic acid via in-situ cathodically generated H2O2 under ambient conditions. Nat Commun 14, 4704 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-40415-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40415-6
4. Science Advances：陰離子柱金屬有機框架中的氟結合工程用于從乙烯中捕獲痕量乙炔
多孔物理吸附劑由于其低能量足跡，是選擇性捕獲痕量氣體或揮發性化合物的有吸引力的候選對象。然而，許多物理吸附劑存在吸附劑-吸附劑相互作用不足的問題，導致當氣體存在于痕量水平時，吸收率低或選擇性不足。在這里，浙江大學Bin Li報道了一種在陰離子柱撐金屬-有機骨架中程序化氟結合工程的策略，以最大化從C2H4中捕獲基準痕量C2H2的C2H2結合親和力。
本文要點：
1）堅固的材料(ZJU-300a)經過精心設計，提供了多位氟結合模型，從而產生了超強的C2H2結合親和力。
2）ZJU-300a顯示出創紀錄的每克3.23毫摩爾的C2H2吸收(在0.01bar和296Kelvin下)和最高的C2H2/C2H4選擇性(1672)。此外，用氣載型ZJU-300A結構表征了C2H2和C2H4的吸附結合。
3）通過對1/99 C2H2/C2H4混合物的動態穿透實驗，證實了該分離能力，其最大動態選擇性(264)和每克436.7毫米分子的C2H4產率。
Xiao-Wen Gu, et al, Programmed fluorine binding engineering in anionpillared metal-organic framework for record trace acetylene capture from ethylene, Sci. Adv. 9, eadh0135 (2023)
DOI: 10.1126/sciadv.adh0135
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh0135
5. EES：超越常規2D過渡金屬材料的脫層MBene片用于保護鉑單原子以促進放氫
使用最小活性金屬量使得單原子催化劑（SAC）成為經濟地催化電化學反應的有效途徑。然而，在惡劣條件下的合成和催化過程中保持其所需的穩定性仍然是一個挑戰，并且受到適當支持的嚴重影響，以確保強大的隔離 SAC-主體相互作用。在這里，全北國立大學Joong Hee Lee報道了層狀三元過渡金屬硼化物納米片-MoAl1-xB的選擇性蝕刻擴展制備，其具有豐富的基面和Mo空位缺陷位點，用于通過吸附和摻雜行為固定Pt單原子（SA）。
本文要點：
1）Pt-MoAl1-xB 材料令人印象深刻地增強了析氫反應活性，在堿性和酸性介質中分別具有 32 和 18 mV 的低過電勢 (η) 值，即可實現 10mA?cm?2的電流密度。特別是，與 Pt-Mo2C、Pt-MoS2 和商業 Pt-C 催化劑相比，它具有優異的質量活性、比活性和周轉頻率。
2）基于 Pt-MoAl1-xB 陰極的電解槽可以很好地提供工業級電流密度，并具有良好的效率和耐用性。實驗和理論分析表明，MoAl1-xB 可以與 Pt SA 形成強烈的相互作用，并導致單個 Pt 原子的電荷密度和 d 電子富集，從而實現優異的催化 HER 性能和穩定性。因此，它具有作為實際水電解的高效HER催化劑的潛力。
Seok Ju Park, et al, Delaminated MBene Sheets Beyond Usual 2D Transition Metal Materials for Securing Pt Single Atoms to Boost Hydrogen Evolution, Energy Environ. Sci., 2023
DOI: 10.1039/x0xx00000x
https://doi.org/10.1039/x0xx00000x
6. Angew：鈀二十面體納米晶體對氫的快速非平衡吸收
喬治亞理工學院夏幼南和威斯康星大學麥迪遜分校Manos Mavrikakis首次報道了，當使用具有適當形狀和尺寸組合的顆粒時，Pd納米晶體可以通過“單相途徑”吸收氫元素。
本文要點：
1）具體而言，當尺寸為7和12nm的Pd二十面體納米晶體暴露于H原子時，H飽和孿晶邊界可以將每個顆粒劃分為20個較小的單晶單元，從而抑制相邊界的形成。
2）因此，H原子的吸收主要由單相途徑控制，并且可以很容易地獲得任何x在0?0.7范圍內的PdHx。特別是，當切換到Pd八面體納米晶體時，僅在尺寸為7nm的顆粒中觀察到單相路徑。
3）研究還確定了，如果由于晶格間距的增加而在納米晶體中存在拉伸應變，則H吸收動力學將加速。除了獨特的H吸收行為外，因為在拉伸應變下Pd晶格中H原子的化學勢降低，PdHx（x=0–0.7）二十面體納米晶體對甲酸氧化表現出顯著的熱穩定性和催化穩定性。
Siyu Zhou, et al. Fast and Non-equilibrium Uptake of Hydrogen by Pd Icosahedral Nanocrystals. Angew. 2023
DOI：10.1002/anie.202306906
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306906
7. Angew：調節多孔有機聚合物在復合固態電解質中的位阻可誘導鋰離子電池中富LiF 的SEI的形成
固體電解質界面（SEI）處的氟化鋰（LiF）有助于聚合物基固態鋰金屬電池的穩定運行。目前，大多數構建氟化鋰SEI的方法都是基于填料極性基團的設計。然而，填料的空間位阻如何影響LiF形成的機制尚不清楚。華南理工大學的劉軍和湘潭大學的張彪，馬增勝通過調節聚合物復合固體電解質中反應單體上氮原子的甲基取代數，合成了三種具有不同空間位阻的多孔聚縮醛酰胺（PAN-X，X=NH2，NH-CH3，N-（CH3）2），以研究空間位阻對SEI中氟化鋰含量的調節機制。
本文要點：
1）結果表明，雙（三氟甲磺酰基）酰亞胺（TFSI-）將在沒有空間效應的情況下競爭電荷，而過大的空間位阻阻礙了TFSI-與極性基團之間的相互作用，減少了對電荷的獲取。
2）只有當氨基上的一個氫原子被甲基取代時，來自甲基的空間位阻才能阻止TFSI-在該方向上捕獲電荷，從而促進電荷從極性基團轉移到單獨的TFSI-，并促進最大程度的LiF形成。這項工作為構建富含LiF的SEI提供了一個新的視角。
Zishao Zhao, et al. Regulating Steric Hindrance of Porous Organic Polymers in Composite Solid-State Electrolytes to Induce the Formation of LiF-Rich SEI in Li-Ion Batteries. Angew. 2023
DOI：10.1002/anie.202308738
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308738
8. AM：高利用率鋅電池的界面水鍵合可重塑鍍鋅/剝離行
水性鋅電池已成為非常有前途的儲能裝置；然而，嚴重的寄生反應導致鋅枝晶的產生加劇，從而降低了鋅負極的利用率。降低電解質含量和調節水活性是解決這些問題的有效手段。有鑒于此，湖北大學鄭自建、天津大學武美玲和阿德萊德大學郭再萍發現，將水性電解質和結合水限制在細菌纖維素（BC）上可以抑制副反應并調節穩定的鍍鋅/脫鋅行為。
本文要點：
1）這種方法可以使用更少的電解質和Zn箔。而用具有有限電解質的水凝膠電解質組裝的對稱Zn電池（電解質與容量比E/C=1.0 g（Ah）?1）在6.5 mA cm?2的電流密度下穩定循環，并實現6.5 mA h cm?2和85%的放電深度。
2）使用BC水凝膠電解質的全電池的放電容量為212 mA h cm?2，在5 A g?1下1000次循環后，容量保持率為83%。這項工作為限制水對鋅電鍍/剝離過程的影響提供了新的見解，并為設計新型水凝膠電解質以更好地穩定和有效利用鋅負極提供了一條途徑。
Xin Yang, et al. Reshaping Zinc Plating/Stripping Behavior by Interfacial Water Bonding for High-Utilization-Rate Zinc Batteries. Advanced Materials. 2023
DOI：10.1002/adma.202303550
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303550
9. AM：通過原位固化的混合交聯固體聚合物電解質可實現高性能固態鋰金屬電池
通過環醚原位凝固構建的固態鋰金屬電池被認為是下一代高能量密度和安全性固態電池的關鍵策略。然而，線性聚醚較差的熱/電化學穩定性和嚴重的界面反應限制了其進一步發展。在此，深圳大學朱才鎮，Lei Tian提出了一種有機/無機混合交聯聚合物電解質（HCPE）的策略，通過DOL和縮水甘油醚氧基丙基籠多面體倍半硅氧烷（PS）的原位聚合作為電池內部的交聯劑和混合中心。
本文要點：
1）形成的雜化交聯網絡有利于電化學穩定性和Li+傳輸動力學，使得制備的PDOL-5%PS HCPE在30°C下表現出2.22×10-3 S cm?1的優異離子電導率，超高的Li+遷移數（ tLi+) 為 0.88，電化學穩定性窗口為 5.2 V。這些結果允許在 1 mA cm-2 下高度穩定的鋰剝離/電鍍循環超過 1000 小時。
2）此外，組裝的LFP|PDOL-5%PS|Li電池在2C下表現出123.3mAh g-1的高可逆放電比容量，以及600次循環后92.1%的優異容量保持率。所提出的HCPE克服了聚醚電解質易分解和安全性差的挑戰，使“原位固化”進一步走向實際應用。
Kexin Mu, et al, Hybrid crosslinked solid polymer electrolyte via in-situ solidification enables high-performance solid-state lithium metal batteries, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202304686
https://doi.org/10.1002/adma.202304686
10. AM：由六方氮化硼離子凝膠電解質實現的全印刷高溫微型超級電容器陣列
便攜式電子產品的激增和小型化需要能量存儲設備同時緊湊、靈活且適合可擴展的制造。在這項工作中，美國西北大學Mark C. Hersam通過連續高速絲網印刷導電石墨烯電極和高溫六方氮化硼（hBN）離子凝膠電解質，展示了機械柔性微型超級電容器陣列。
本文要點：
1）通過將二維六方氮化硼的卓越介電性能與離子液體的高離子電導率相結合，所得六方氮化硼離子凝膠電解質使微型超級電容器具有接近 1 mF cm-2 的優異面積電容。
2）與現有的聚合物電解質不同，六方氮化硼離子凝膠電解質的高溫穩定性意味著印刷的微型超級電容器可以在高達 180 °C 的前所未有的高溫下運行。這些升高的工作溫度導致功率密度增加，使得這些印刷微型超級電容器特別適合在地下勘探、航空和電動汽車等惡劣環境中應用。
通過可擴展的增材制造將極端條件下的增強功能與高速生產相結合，顯著拓寬了片上儲能的技術階段空間。
Lindsay E. Chaney, et al, Fully-Printed, High-Temperature Microsupercapacitor Arrays Enabled by a Hexagonal Boron Nitride Ionogel Electrolyte, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202305161
https://doi.org/10.1002/adma.202305161
11. AM綜述：金屬-有機框架及其復合材料用于慢性傷口愈合:從研究到臨床
慢性傷口的特點是愈合過程延遲和失調。因此，它們已成為一個日益嚴重的威脅。相關的發病率和社會經濟損失在臨床和經濟上都具有挑戰性，需要采用新的方法來管理慢性傷口。南洋理工大學趙彥利和華中科技大學劉國輝、Bobin Mi發表了基于金屬有機骨架的慢性傷口愈合策略的最新綜述。
本文要點：
1）金屬有機骨架（MOFs）是一種新型的多孔配位聚合物，具有低毒性和高生態友好性。這些材料具有抗菌作用和促血管生成活性，可成為治療慢性傷口的潛在系統。
2）在這種情況下，MOFs的治療適用性和療效仍有待闡明。因此，作者回顧了MOFs及其復合材料的結構-功能特性，并討論了如何利用其多功能性和可定制性促進慢性傷口的臨床治療。
Yuan Xiong, et al. Metal–Organic Frameworks And Their Composites for Chronic Wound Healing: From Bench to Bedside. Advanced Materials. 2023
DOI：10.1002/adma.202302587
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202302587
12. Nano Energy: 原位一維補丁修復缺陷提升鈣鈦礦光伏組件性能
有機-無機雜化鈣鈦礦光伏器件的產業化的推進需要認真考慮對應組件的效率和穩定性。西北工業大學陳睿豪和王洪強等人通過基于 1,3-二異丙基-4,5-二氟苯并咪唑鎓碘離子的一維碘化鉛結構，開發了一種多晶鈣鈦礦薄膜的表面原位補丁修復缺陷策略。
本文要點：
1）一維碘化鉛結構中的氟原子可以與另一個苯并咪唑相互作用，形成F·H氫鍵網絡，加速分子間區域的電荷提取和轉移。并且，氟與甲脒（FA）離子結合并固定FA以提高鈣鈦礦薄膜的耐久性。由于一維結構穩定的化學性質和特定的電子結構，基于FACs的小面積鈣鈦礦電池中獲得了24.05%的高效率。
2）在N2氣氛中AM 1.5 G光照下，電池在500小時內保持了94.6%的初始效率。通過刮刀涂覆工藝制備了高效率的大面積鈣鈦礦組件，在36 cm2總面積上實現了20.56%效率，并且在30%相對濕度和25攝氏度下2200小時后保持了初始值的92.9%，這證明了這種新型一維補丁修復策略在鈣鈦礦光伏中的巨大應用潛力。
Ruihao Chen, et al. Patch-healed grain boundary strategy to stabilize perovskite films for high-performance solar modules, Nano Energy, 2023
DOI：10.1016/j.nanoen.2023.108759
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2211285523005967
