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?頂刊日報丨周豪慎、陳永勝、喬世璋、馬丁等成果速遞20230810

納米人納米人 2023-08-14

1. Nature Commun.：CoIn雙原子催化劑，用于酸中氧還原反應生產過氧化氫

酸中的雙電子氧還原反應對于生產H₂O₂非常有吸引力，H₂O₂是一種在各種工業和家庭場景中至關重要的商品化學品，但其仍然受到緩慢的反應動力學的阻礙。在此，哈工大Chunyu Du，Guokang Han報道了密度函數理論計算和原位表征都表明，在雙原子CoIn催化劑中，O-親和In原子引發了羥基的有利且穩定的吸附，從而有效優化了OOH在鄰近Co上的吸附。

本文要點：

1）Co原子上的氧還原轉變為雙電子途徑，以在酸中高效生產H₂O₂。在旋轉環盤電極測試中，0.65 V電壓下，H₂O₂部分電流密度達到1.92 mA cm^?2，而三相流通池中H₂O₂產率高達9.68 mol g^?1h^?1。

2）此外，CoIn-N-C在長期運行過程中表現出優異的穩定性，驗證了CoIn-N-C催化劑的實用性。

這項工作為H₂O₂生產活性催化劑和其他催化系統的合理設計提供了啟發性的見解。

Du, J., Han, G., Zhang, W. et al. CoIn dual-atom catalyst for hydrogen peroxide production via oxygen reduction reaction in acid. Nat Commun 14, 4766 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-40467-8

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40467-8

2. Nature Commun.：選擇性CO₂還原為CH₃嵌入具有高能輻射的金屬有機框架中的原子雙金屬位點上的OH

有效利用可再生X/γ射線或加速電子將二氧化碳和水化學轉化為燃料，有望實現碳中和經濟；然而，此類過程實施起來具有挑戰性，并且需要能夠敏化二次電子散射并提供活性金屬位點以結合中間體的催化劑的幫助。在這里，南京航空航天大學Jun Ma，北京大學Maolin Zhai，巴黎薩克雷大學Mehran Mostafav展示了嵌入金屬有機框架中的原子Cu-Ni雙金屬位點，能夠在多個輻照循環中高效、選擇性地產生CH₃OH(~98%)。

本文要點：

1）研究人員使用實用的電子束輻照（200keV；40 kGymin^?1）和具有成本效益的羥基自由基清除劑可將CH₃OH生產率提高至0.27 mmolg^?1min^?1。

2）此外，時間分辨實驗和計算揭示了在納秒時間尺度上通過水電子附著直接生成CO₂·^-自由基陰離子，以及級聯氫化步驟。

3）研究人員研究重點介紹了用CO₂原料生產CH₃OH的輻射分解路線，并引入了理想的原子結構來提高性能。

Hu, C., Jiang, Z., Wu, Q. et al. Selective CO₂ reduction to CH₃OH over atomic dual-metal sites embedded in a metal-organic framework with high-energy radiation. Nat Commun 14, 4767 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40418-3

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40418-3

3. Nature Commun.：開發高壓高能無膜非水鋰基有機氧化還原液流電池

鋰基非水氧化還原液流電池(LRFB)具有較高的工作電壓和理論能量密度，是傳統水氧化還原液流電池的替代體系。然而，離子選擇膜的使用限制了LRFB的大規模應用。在這里，辛辛那提大學“Jimmy” Jiang報道了一種基于全有機兩相體系的高壓無膜LRFB，該體系使用鋰金屬陽極和2，4，6-tri-(1-cyclohexyloxy-4-imino-2，2，6，6tetramethylpiperidine)-1，3，5-triazine(Tri-Tempo)、N-丙基吩噻嗪(C3-PTZ)和三(二烷氨基)環丙烯(CP)陰極。

本文要點：

1）在靜態條件下，具有0.5 M氧化還原活性物質的Li|Tri-Tempo、Li|C3-PTZ和Li||CP電池在1 mA/cm²的電流密度和27 °C的溫度下，在~55天的100次循環中，容量保持率分別達到98%、98%和92%。

2）Li||Tri-Tempo(0.5 M)液流電池的初始平均單元放電電壓為3.45V，能量密度為33 Wh/L。該電池在27 °C的溫度下，在1.5 mA/cm²的電流密度下，在45天的100次循環中表現出81%的容量，平均庫侖效率為96%，能量效率為82%。

Gautam, R.K., Wang, X., Lashgari, A. et al. Development of high-voltage and high-energy membrane-free nonaqueous lithium-based organic redox flow batteries. Nat Commun 14, 4753 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40374-y

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40374-y

4. Nature Commun.：將可持續的植物蛋白轉化為高性能潤滑微凝膠

由于資源密集型肉類行業占與食品相關的排放的50%以上，植物蛋白消費是一個不可避免的小時需求。盡管植物蛋白意義重大，但其采用的關鍵障礙是其收斂的非感受性，通常與高摩擦相關，從而導致較差的潤滑性能。在這里，利茲大學Anwesha Sarkar，Melvin Holmes，Simon D. Connell證明，通過將植物蛋白轉化為物理交聯的微凝膠，可以顯著改善它們的潤滑性，這取決于它們的體積分數，通過使用仿生舌狀表面的摩擦學與原子力顯微鏡、動態光散射、流變學和吸附測量相結合證明了這一點。

本文要點：

1）實驗結果得到了數值模擬的充分支持，結果表明，這些非脂類微凝膠不僅比天然蛋白質減少了一個數量級的邊界摩擦，而且復制了20：80油/水乳狀液的潤滑性能。

2）這些植物蛋白微凝膠為設計下一代健康、美味和可持續的食品提供了一個亟需的平臺。

Kew, B., Holmes, M., Liamas, E. et al. Transforming sustainable plant proteins into high performance lubricating microgels. Nat Commun 14, 4743 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40414-7

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40414-7

5. Nature Commun.：碳原子高達132 sp2的個性化棒狀石墨烯量子點的結構和光物理相互作用

納米材料是用于光學、電子學和生物光子學應用的低維材料這一日益增長的領域的重要組成部分。特別是，自下而上合成的0D石墨烯量子點作為單量子發射體顯示出巨大的潛力。為了充分利用它們的激發特性，石墨烯量子點必須具有高純度；有效純化的關鍵參數是起始材料的溶解度。近日，巴黎薩克雷大學Stephane Campidelli，Jean-Sébastien Lauret報道了分別含有 78、96、114 和 132 sp² 碳原子的棒狀 GQD 的合成。

本文要點：

1）GQD 的高溶解度得益于其結構中龐大的叔丁基的特定位置。它可以通過光學吸收光譜、溶液中的偏振分辨和時間分辨光致發光 (PL) 光譜以及單分子水平來純化產品并深入研究結構-性質關系。

2）實驗結果與基于密度泛函理論 (DFT) 及其時間相關變體 (TDDFT) 的理論預測之間的比較提供了對這些 GQD 光學特性的深入理解。

3）研究人員證明 GQD 是高度個性化的，并且激發態在整個結構上完全離域，熒光量子產率約為或高于 90%。

Medina-Lopez, D., Liu, T., Osella, S. et al. Interplay of structure and photophysics of individualized rod-shaped graphene quantum dots with up to 132 sp2 carbon atoms. Nat Commun 14, 4728 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40376-w

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40376-w

6. Nature Commun.：用費米能級調諧范德華半金屬電極制備p型二維單晶晶體管陣列

高性能p型二維(2D)晶體管是2D納米電子學的基礎。然而，缺乏可靠的方法來制造高質量、大規模的p型2D半導體和合適的金屬化工藝是該領域未來發展需要解決的重要挑戰。在這里，蔚山科學技術院Soon-Yong Kwon，Zonghoon Lee報道了具有費米能級調諧1T'相半金屬接觸電極的可擴展p型2D單晶2H-MoTe₂晶體管陣列的制造。

本文要點：

1）通過異常晶粒生長將多晶1T'-MoTe₂轉變為2H多晶型，我們在低溫（~500 °C）下制造了具有超大單晶域和空間控制單晶陣列的4英寸2H-MoTe₂晶圓。

2）此外，通過光刻圖案化和1T’半金屬和2H半導體的逐層集成來演示片上晶體管。通過沉積3D金屬(Au)焊盤實現1T'-MoTe₂電極的功函數調制，從而實現結界面的最小接觸電阻(~0.7 kΩ·μm)和接近零的肖特基勢壘高度(~14 meV)，并且導致2H-MoTe₂晶體管具有高通態電流(~7.8 μA/μm)和開/關電流比(~10⁵)。

Song, S., Yoon, A., Jang, S. et al. Fabrication of p-type 2D single-crystalline transistor arrays with Fermi-level-tuned van der Waals semimetal electrodes. Nat Commun 14, 4747 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40448-x

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40448-x

7. Nature Commun.：一種可拉伸、機械堅固的聚合物，具有形狀記憶輔助自修復和簇觸發發射功能

通過對非共價鍵相互作用的廣泛研究，正在開發自修復和可回收的聚合物材料。然而，它們通常表現出較差的機械性能。近日，中科院蘭州化物所Xinrui Zhang，Zenghui Yang，Song Li旨在合成一種具有優異力學性能和形狀記憶輔助自愈行為的聚氨酯-尿素彈性體。

本文要點：

1）特別是在彈性體中引入配位和氫鍵，使其具有良好的力學性能(強度為76.37 Mpa；斷裂伸長率為839.10%；韌性為308.63 MJ m^?3)，這是由于涉及各種超分子相互作用的相變能量耗散機制。

2）該彈性體還表現出形狀記憶特性，從而使受損表面更接近形狀恢復力，并促進自我愈合。令人驚訝的是，所有的樣品都表現出聚集觸發的發射，在紫外光下觀察到青色熒光。

所報道的用于開發具有良好機械性能的多功能材料的策略可用于生產刺激響應型聚合物和智能密封件。

Wang, X., Xu, J., Zhang, Y. et al. A stretchable, mechanically robust polymer exhibiting shape-memory-assisted self-healing and clustering-triggered emission. Nat Commun 14, 4712 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40340-8

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40340-8

8. EES：不銹鋼紐扣電池在水性鋅電池研究中的缺陷

可充電水性鋅電池是一種低成本、高效利用清潔能源的途徑。在實驗室規模的水性鋅電池研究中，不銹鋼（SS）紐扣電池由于其簡單性和靈活性而被廣泛用于評估其電化學性能。然而，筑波大學Yang Huijun、南京大學周豪慎揭示了析氫反應（HER）的顯著發生以及隨后在SS紐扣電池材料中絕緣層狀雙氫氧化物（LDH）的積累。

本文要點：

1) 為了減輕其不利影響，作者采用了一種鈦（Ti）板作為間隔物，它具有抑制HER的能力，并作為屏障防止電解質和SS材料之間的直接接觸。

2) 在對照組中引入鈦間隔物被證明可以將鋅陽極的壽命延長十倍以上。根據這些發現，作者強調了電池組件中HER的重要性，并建議在水性鋅電池領域采用Ti保護的電池結構。

Gang Wu, et al. The pitfall of using stainless steel (SS) coin cell in aqueous zinc battery research. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE01678A

https://doi.org/10.1039/D3EE01678A

9. Angew：用于高效有機太陽能電池的具有多功能加工性能的末端氯化和噻吩連接的受體-供體-受體結構3D受體

溶液處理有機太陽能電池(Osc)被認為是在不同環境下(包括室內和室外)將太陽光轉化為電能的變革性技術之一。近日，南開大學陳永勝教授，Bin Kan為了開發新開發三維(3D)二聚化受體的潛力，報道了一系列通過精確調整氯(Cl)原子位置的氯化3D受體(即CH8-3/4/5)。

本文要點：

1）中心單元中氯原子的引入影響了分子的構象。而通過用氯化端基(CH8-4和CH8-5)取代氟化端基(CH8-3)，實現了紅移吸收和增強結晶。

2）得益于這些，所有設備都獲得了超過16%的有希望的功率轉換效率(PCE)以及良好的熱穩定性/光穩定性。其中，基于PM6：CH8-4的器件獲得了17.58%的最佳PCE。此外，多烷基鏈的3D優點使其在器件制備過程中具有多種可加工性。

3）在手套箱和常溫下制備的無鹵溶劑可加工器件的PCEs分別達到17.27%和16.23%。2.88 cm~2模塊還分別通過旋涂和刀片涂覆方法獲得了13%以上的PCE。這些結果是二聚化受體性能最好的結果之一。此外，CH8-4在小面積設備、模塊和非鹵素溶劑處理設備上的出色性能突顯了3D接受器的多功能處理能力，以及它們在未來的潛在應用。

Hongbin Chen, Terminally Chlorinated and Thiophene-linked Acceptor–Donor–Acceptor Structured 3D Acceptors with Versatile Processability for High-efficiency Organic Solar Cells, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307962

DOI: 10.1002/anie.202307962

https://doi.org/10.1002/anie.202307962

10. Angew：用于先進 Zn-I₂ 電池的低成本且不易燃的共晶電解質

作為一種新興的電解液體系，以ZnCl₂/Zn(CF3SO₃)₂/Zn(TFSI)₂為基礎的共晶電解液在先進的鋅碘電池中得到了廣泛的應用，但安全性和成本問題嚴重限制了其應用。在這里，阿德萊德大學喬世璋教授報道了一種新型的鋅基共晶電解液，它既安全又經濟。

本文要點：

1）研究發現，它們在多元醇的各種溶劑中具有明顯的普遍性，其中多個羥基不僅參與了鋅離子的溶劑化，而且還與水相互作用，使電解液具有很高的穩定性。

2）以丙二醇基水合物共晶電解液(HEE)為例，它具有不可燃性和價格低廉的顯著優點，其成本低于Zn(CF₃SO₃)₂/Zn(TFSI)₂基共晶電解液的1/200。此外，它還有效地限制了I₂正極的穿梭效應和鋅陽極的副反應，Zn-I₂電池在1C下具有很高的可逆性，在20 C下保持了91.4%的容量。

3）在將電池放大到33.3 mg cm^-2的記錄質量負載后，500次循環后超高容量保持率達到96.7%，超過了其他水相電池。這項工作極大地拓寬了用于先進鋅電池設計的共晶電解液家族。

Junnan Hao, et al, Low-cost and Non-flammable Eutectic Electrolytes for Advanced Zn–I2 Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310284

DOI: 10.1002/anie.202310284

https://doi.org/10.1002/anie.202310284

11. Angew: 高價態位點是高電流密度水分解的有利還原中心

電化學水分解是生產可持續清潔氫氣的一種很有前途的方法。通常情況下，高價位有利于氧化析氫反應(OER)，而低價位有利于析氫反應(HER)。近日，蘇州大學Jun Zhong，Kun Feng，北京大學馬丁教授提出了Ni_9.5Co_0.5-S-FeO_x雜化中Co³⁺的高價態是有效和穩定的HER的有利中心，而低化學態的結構類似物表現出更差的性能。

本文要點：

1）結果表明，Ni_9.5Co_0.5-S-FeOx催化劑在60 °C的工業溫度下，在10 mA cm^-2和1000 mA cm^-2時的超低過電位分別為22 mV和175 mV，且在300h以上具有良好的穩定性。

2）此外，這種材料可以同時適用于OER和HER，在1.730 V的低電池電壓下，在60 °C時可以實現1000 mA cm^-2的整體水分解。

3）X射線吸收光譜(XAS)清楚地識別了高價Co³⁺位，而原位XAS和理論計算揭示了Co³⁺處有利的電子捕獲和Co³⁺周圍合適的H吸附/脫附能，這可以加速HER。理解高價態對還原反應的驅動作用，可能為合理設計與能量相關的催化劑鋪平道路。

Shuo Li, et al, High Valence State Sites as Favorable Reductive Centers for High-Current-Density Water Splitting, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308670

DOI: 10.1002/anie.202308670

https://doi.org/10.1002/anie.202308670