特別說明：本文由學研匯技術 中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。等離激元由Pines和Bohm于1952年提出，最早在非彈性電子散射實驗中被觀測到，是最早被證實的固體中集體現象的例子之一。Landau將等離激元稱為"零聲"，強調它們是經典氣體中聲波的量子類似物。1956年，David Pines預測，一種獨特類型的等離激元，被稱為“惡魔”，可能存在于含有多種電荷載流子的三維(3D)金屬中，無需庫侖能量成本即可產生等離激元激發。
關鍵問題
“惡魔”由不同能帶中電子的異相運動組成，具有聲學、電中性且不與光耦合，盡管在理論文獻中進行了廣泛討論，但從未在平衡的3D金屬中檢測到。“惡魔”被認為對多種現象至關重要，包括混合價半金屬中的相變、金屬納米顆粒的光學性質、韋爾半金屬中的聲納隆以及金屬氫化物中的高溫超導性。
新思路
有鑒于此，伊利諾伊大學Ali A. Husain等人通過動量分辨電子能量損失光譜提供了Sr2RuO4中存在“惡魔”的證據。該惡魔由β和γ能帶中的電子組成，是無帶隙的，具有臨界動量qc=0.08倒晶格單位和室溫速度v=(1.065±0.12)×105 ms?1，冷卻到30?K時由于耦合到粒子-空穴連續體而發生31 %的重整化。惡魔強度的動量依賴性證實了其中性特征。本研究證實了67年前的預測，并表明惡魔可能是多頻帶金屬的普遍特征。
本工作研究的金屬是Sr2RuO4，作者論述了Sr2RuO4的結構特征，表明Sr2RuO4是展示惡魔的候選者。作者通過RPA證實了預測的聲學模式是一個真正的惡魔，它由β和γ電子之間的異相振蕩組成。作者進行了M-EELS的反射模式測量，并將其與RPA結果進行了對比，表明RPA正確預測了惡魔的存在和近似能量。作者證實了Sr2RuO4中的激發是電子的，其速度約為聲學聲子速度的100倍，通過檢查其強度的動量依賴性評估了該模式是中性的。作者提出檢測惡魔最有希望的方法是測量非零q下多帶金屬的激發，并使用能量損失光譜 (EELS) 技術進行實驗觀察，證實了“惡魔”的存在。作者通過動量分辨電子能量損失光譜解析了“惡魔”的特征，利用惡魔強度的動量依賴性證實了其中性特征，并表明惡魔可能是多頻帶金屬的普遍特征。本工作研究的金屬是Sr2RuO4，它具有α、β和γ三個嵌套能帶，穿過費米能帶。作為一種多能帶金屬，Sr2RuO4是展示惡魔的候選者。特別是，β和γ帶具有截然不同的速度和曲率，讓人想起派恩斯最初將惡魔概念化為輕電子屏蔽重電子之間庫侖相互作用的模式。了解Sr2RuO4中是否存在惡魔需要進行微觀計算。作者通過計算RPA中的動態電荷磁化率χ(q,ω)來計算Sr2RuO4的集體電荷激發。
作者展示了沿(1,0,0)方向的虛部χ″(q,ω)作為動量q和能量 ω 的函數。最突出的特征是在ωp?=1.6?eV處有尖銳的等離子激元，類似于光學中測量的ε(0, ω)實部的零交叉。等離子體激元表現出向下色散，這是一種與過渡金屬二硫化物中觀察到的類似的能帶結構效應。在低能量下，計算還顯示了聲學模式。它的速度v=0.639?eV??位于β和γ能帶的速度之間，這是惡魔的預期屬性。通過檢查部分磁化率χa，b,可以明確地將該激發確定為惡魔，RPA中預測的聲學模式是一個真正的惡魔，它由β和γ電子之間的異相振蕩組成。
M-EELS在反射模式下進行，測量非零動量傳遞q下的表面和體激發，其中惡魔的特征應該是最清晰的。大能量轉移時T=300?K時M-EELS光譜顯示出大約1.2?eV處的寬等離子體峰。它在q?=?0.12?倒晶格單位處的寬度比RPA中1.6?eV等離子體激元的預測寬度大了大約102。盡管如此，RPA仍正確預測了它的存在和近似能量。在較大動量q?≥?0.28?r.l.u時，等離子體激元演化成無特征、能量獨立的連續體。這一觀察結果得到了使用 Nion UltraSTEM的體積透射EELS測量的證實，將其確立為體積效應，并表明該連續體可能是奇怪金屬q≠0密度響應的一般特征。
在低能費米液體狀態下，M-EELS揭示了聲學模式。它在q=0處的能隙小于 8?meV，這是由彈性線尾部設定的上限。作者證實了Sr2RuO4中的激發是電子的，其速度約為聲學聲子速度的100倍。模式速度與RPA預測的無間隙模式速度相差不超過 10%。作者假設這種激發是一種惡魔，派恩斯在67年前就預測過，但直到現在才在 3D 金屬中發現。接著，通過檢查其強度的動量依賴性評估了該模式是中性的。形成惡魔的條件并非Sr2RuO4所獨有，并且可能存在于許多材料中。惡魔可以被認為是完全屏蔽的中性準粒子的集體模式。目前能夠觀測到這個惡魔的是使用具有高q分辨率的準直散焦光束進行的兆電子級分辨EELS測量。并非每種多頻帶金屬都一定會表現出惡魔。
展望
總之，作者利用高q分辨率的準直散焦光束進行的兆電子級分辨EELS測量證實了3D金屬中的“惡魔”等離子體，驗證了67年前的預測。產生“惡魔“的條件是兩個能帶必須有足夠的差異，例如具有不同的費米速度，才能在電荷響應中產生不同的極點。據推測，惡魔可以介導超導性，并可能在許多多能帶金屬的低能物理中發揮重要作用。Husain, A.A., Huang, E.W., Mitrano, M. et al. Pines’ demon observed as a 3D acoustic plasmon in Sr2RuO4. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06318-8
