特別說明:本文由學研匯技術中心原創撰寫,旨在分享相關科研知識。因學識有限,難免有所疏漏和錯誤,請讀者批判性閱讀,也懇請大方之家批評指正。長期以來,磁性材料一直致力于了解微觀自旋配置如何在宏觀長度尺度上產生奇異特性。一個開創性的例子是鐵磁體中的愛因斯坦-德哈斯效應,其中自旋的角動量可以轉換為整個物體的機械旋轉。然而,對于沒有凈磁矩的反鐵磁體,自旋排序如何與宏觀運動耦合仍然難以捉摸。基于此,阿貢國家實驗室Haidan Wen等人觀察到反鐵磁納米層薄膜的互反晶格峰的蹺蹺板狀旋轉,其千兆赫茲結構共振在冷卻到尼爾溫度以下后表現出超過一個數量級的放大。使用一套超快衍射和顯微鏡技術,可以直接在納米尺度上可視化倒易空間中的這種自旋驅動的旋轉。這種運動對應于真實空間中的層間剪切,其中薄膜的各個微塊表現為相干振蕩器,它們是鎖相的并且沿著相同的面內軸剪切。使用時間分辨光學偏振法,進一步表明增強的機械響應與超快退磁密切相關,超快退磁釋放存儲在局部應變梯度中的彈性能來驅動振蕩器。該工作不僅提供了反鐵磁體自旋介導的機械運動的第一個微觀視圖,而且還確定了實現高達毫米波段的高頻諧振器的新途徑,因此具有在超快時間尺度上控制磁態的能力可以很容易地轉移到納米器件的機械性能工程中。作者選擇范德華反鐵磁體MPX3樣品FePS3,研究了獨立式反鐵磁薄膜的動力學,并發現了自旋順序放大的層間剪切振蕩。這一發現是由四個超快探測器的組合實現的。在每種技術中,飛秒激光脈沖都會激發千兆赫頻帶內薄膜的機械共振,并由以可變時間延遲到達的另一個脈沖來探測。通過超快電子衍射和透射幾何中的顯微鏡來表征倒易空間和實空間中的結構動力學,并通過鏡面幾何中的時間分辨X射線衍射得到證實。另一方面,通過瞬態磁線性二色性探測自旋動力學,它量化了反鐵磁有序參數。

圖1. 飛秒激光脈沖引起的互反晶格的相干蹺蹺板振蕩為了確定FePS3中的反鐵磁性與剪切振蕩之間的耦合,作者跟蹤了TN上的千兆赫共振變化。為了量化磁序形成時振蕩的增強,估計了每個溫度下一個蹺蹺板周期期間倒易晶格的角度變化(Δθ)。當FePS3轉變為反鐵磁態時,Δθ增強了30倍以上。通量依賴研究進一步證明了TN上千兆赫振蕩器的獨特行為,在TN以上,振蕩幅度與注量呈線性關系,表明了反鐵磁態超快擾動的上限,即鋸齒狀有序的完全光致熔化。

為了證明退磁和增強機械響應之間的聯系,作者進行了時間分辨光學反射率,重點關注探測光脈沖的偏振旋轉的變化。剪切振蕩和超快退磁之間的溫度趨勢完美一致,確立了磁彈性耦合作為放大機械響應的起源。

為了明確瞬態退磁如何導致不同薄膜貼片鎖相的異常剪切振蕩(無論其各自的尺寸和邊界條件如何),進行了高分辨率同步加速器粉末X射線衍射,并檢查了與自旋排序相關的特定晶格特征。通過多模態研究揭示了高于和低于TN的千兆赫振蕩的兩種不同機制。

圖4. 放大的相干剪切振蕩下的磁彈性耦合的微觀視圖Zong, A., Zhang, Q., Zhou, F. et al. Spin-mediated shear oscillators in a van der Waals antiferromagnet. Nature (2023).https://doi.org/10.1038/s41586-023-06279-y