1. Nature Reviews Materials：紫外光電探測器中的低維寬帶隙半導體
精準紫外線檢測是現代光電技術的重要組成部分。目前的紫外線光電探測器主要基于寬帶隙半導體（WBS），如III–V半導體。然而，傳統的WBS受到低集成度和靈活性的瓶頸限制。近日，復旦大學Fang Xiaosheng發現，低維WBS具有合適的紫外線吸收、可調諧的性能和良好的兼容性，在多樣化的紫外線應用中極具潛力。1) 基于低維WBS的紫外線光電探測器在成像、通信、多光譜和弱光檢測以及柔性和可穿戴電子領域具有廣闊的應用前景。作者綜述了基于低維WBS的紫外線光電探測器領域的進展、面臨的挑戰和未來展望。2) 作者研究了WBS的材料設計、維度工程和器件工程如何控制其形態結構和特性，并闡明了材料生長、器件結構和應用場景之間的相互作用。
Ziqing Li, et al. Low-dimensional wide-bandgap semiconductors for UV photodetectors. Nature Reviews Materials 2023DOI: 10.1038/s41578-023-00583-9https://doi.org/10.1038/s41578-023-00583-9
2. Nature Commun.：減少受脈沖電流影響的機織復合材料的沖擊損傷
隨著復合材料市場的不斷擴大，三維正交機織復合材料受到越來越多的關注。目前這些材料發展面臨的一個挑戰是如何提高其在正交和層間結構中在極端載荷下的損傷容限。近日，西北工業大學Chenguang Huang，Fusheng Wang提出了一種將結構特性和電磁特性相結合的減損策略。1）設計了一個集電源系統、跌落試驗機和數據采集設備于一體的綜合實驗平臺，研究了脈沖電流和沖擊力對機織復合材料的影響。2）實驗結果表明，脈沖電流能有效地減小分層損傷和殘余變形。建立了多場耦合損傷模型，分析了溫度、電流和損傷的演化過程。3）平行載流碳纖維會導致紗線被橫向壓縮，從而提高機械性能。此外，紗線中微裂紋的形成和擠壓變形導致了局部電流在碳纖維之間的重新分配，它與自電場的相互作用產生了明顯的抗沖擊效果。研究結果揭示了復合材料的損傷減損機理，為提高復合材料的損傷容限提供了一條潛在的途徑。
Li, Y., Wang, F., Huang, C. et al. Impact damage reduction of woven composites subject to pulse current. Nat Commun 14, 5046 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40752-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-40752-6
3. Nature Commun.：質子控制的分子離子鐵電體
分子鐵電材料由有機離子和無機離子通過氫鍵、靜電力和范德華相互作用結合在一起。然而，分子鐵電材料中離子定制的多功能一直是一個缺失的組成部分，盡管它們具有特殊的刺激響應結構和構建塊。近日，紐約州立大學Shenqiang Ren，Yulong Huang報道了分子離子鐵電材料的室溫離子電導率(6.1×10?5 S/cm)與鐵電性共存，這觸發了離子耦合鐵電性質。1）由于質子在離子晶格中的轉移，離子鐵電材料的極化可調諧范圍為0.68~1.39 μC/cm2，熱導率和電阻率分別為13%和86%。這些發現為分子離子鐵電材料向多功能方向發展提供了啟示。
Huang, Y., Gottfried, J.L., Sarkar, A. et al. Proton-controlled molecular ionic ferroelectrics. Nat Commun 14, 5041 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40825-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-40825-6
4. Chem：氧配體操縱單原子催化劑的計算輔助設計
在單原子催化劑（SACs）中，氮摻雜石墨烯負載的SACs是成功的模型，已被廣泛用于電催化劑研究。盡管氧是石墨烯中常見的雜質，但基于金屬氧的SAC尚未充分研究。在這里，蔚山科學技術院Hyeon Suk Shin、Kwang S. Kim利用計算輔助的方法設計了一種新型的氧配位SAC（M-O-C）。1) 通過理論模型預測，作者發現金屬原子被羰基配體強烈固定在碳納米管中，然后合成用于析氧反應（OER）的Ni-O-C SAC，并且該催化劑表現出優異的OER活性。2) 經過OER測試，該催化劑具有低過電位（在10/100 mA cm?2時為228/325 mV）、小的Tafel斜率（36 mV dec-1）和超過150小時的長期耐久性。這種“先理論后實驗”的策略將有助于各種SAC的設計。
Dong Yeon Kim, et al. Computation-aided design of oxygen-ligand-steered single-atom catalysts: Sewing unzipped carbon nanotubes. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.07.007https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.07.007
5. Chem：共價有機骨架的分子編織
分子編織是將共價連接的線交織在一起，形成擴展的結構。盡管基于3D網絡的編織結構已有報道，但2D結構的研究仍相對匱乏。近日，加利福尼亞大學Omar M. Yaghi、上海交通大學崔勇報道了共價有機骨架的分子編織。1) 網狀化學使用相互包圍的四面體金屬絡合物作為交叉點，當其連接時，通常會產生3D編織結構。實現2D編織圖案需要具有整體平面幾何形狀的交叉點。2) 作者發現，由多個金屬絡合物單元組成的多核螺旋體由于其具有多匝結構，因此非常適合2D結構的編織。通過網狀螺旋單元，作者成功獲得了基于雞絲圖案的2D編織結構。
Xing Han, et al. Molecular weaving of chicken-wire covalent organic frameworks. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.07.015https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.07.015
6. Angew：碳酸氫鈉納米顆粒通過誘導焦亡和調節乳酸代謝來增強癌癥免疫治療
盡管免疫療法具有廣闊的臨床應用前景，但其仍受到免疫反應低和免疫抑制腫瘤微環境的阻礙。中科院長春應化所林君和馬平安采用快速微乳液法制備了一種簡單、無毒的無機納米材料——堿性碳酸氫鈉納米顆粒（NaHCO3 NPs），用于癌癥免疫治療。1）所獲得的堿性NaHCO3通過酸堿中和調節乳酸代謝，可逆轉免疫抑制性腫瘤的弱酸性環境。此外，它可以進一步在腫瘤細胞內釋放大量Na+離子，并誘導細胞內滲透壓激增，從而激活焦亡途徑和免疫原性細胞死亡（ICD），釋放大量損傷相關分子模式（DAMP）和炎癥因子，并改善免疫反應。2）總之，NaHCO3 NPs通過酸中和緩解免疫抑制和焦亡誘導的免疫激活，顯著抑制原發性/遠端腫瘤生長和腫瘤轉移，顯示出增強的抗腫瘤免疫效率。這項工作為乳酸代謝和焦亡介導的腫瘤治療提供了一種新的范式，在臨床腫瘤免疫治療中具有巨大的應用潛力。
Binbin Ding, et al. Sodium Bicarbonate Nanoparticles for Amplified Cancer Immunotherapy by Inducing Pyroptosis and Regulating Lactic Acid Metabolism. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202307706https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307706
7. Angew：酶相容核殼納米反應器用于原位氫氣驅動的NAD(P)H再生
還原型輔因子NAD（P）H的再生對于生物還原的細胞外應用至關重要，這不僅需要開發高效的人工NAD（P）H再生催化系統，而且需要其與級聯酶還原系統的良好兼容性。浙江師范大學楊啟華報道了通過含聯吡啶的3D多孔有機聚合物（POP）將Rh絡合物固定在Ni/TiO2表面，制備用于H2驅動的NAD（P）H再生的金屬納米粒子（NP）和金屬絡合物集成的核殼納米反應器。1）與相應的單組分金屬NP和固定化的Rh絡合物相比，由于活性H物種從金屬NP快速溢出到Rh絡合物，集成催化劑在NAD（P）H再生中同時表現出增強的活性和選擇性。2）此外，POP的尺寸篩選效應阻止了酶和限制在孔中的Rh復合物的直接相互作用，使核殼納米反應器和醛酮還原酶（AKR）能夠成功偶聯，并將苯乙酮化學酶還原為（R）-1-苯基乙烷-1-醇。這項工作為多組分協同催化的合理操作提供了一種策略。
Maodi Wang, et al. Enzyme-Compatible Core-Shell Nanoreactor for in Situ H2-Driven NAD(P)H Regeneration. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202309929https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202309929
8. Angew：聲動力細胞因子納米復合物對效應T細胞的特異性刺激可用于腫瘤免疫聯合治療
細胞因子治療介導了腫瘤微環境（TME）中免疫細胞與非免疫細胞之間的相互作用，為癌癥治療提供了一種有前景的方法。然而，細胞因子的劑量依賴性不良反應和非選擇性刺激限制了其臨床應用。南洋理工大學浦侃裔在此報道了一種聲動力學細胞因子納米免疫復合物（SPNAI），其可特異性激活效應T細胞（Teffs）用于抗腫瘤免疫治療。1）通過在半導體聚合物納米顆粒上偶聯抗白細胞介素2（抗IL-2）抗體S4B6形成了SPNA，這種納米抗體SPNA可以與IL-2結合進一步形成SPNAI，其可以阻斷IL-2與調節性T細胞（Tregs）之間的相互作用，選擇性地激活TME中的Teffs。2）此外，SPNAI在聲輻射后產生1O2以觸發癌癥細胞的免疫原性細胞死亡，這促進了樹突細胞的成熟和Teffs的增殖。因此，這種SPNAI介導的聯合聲動力學免疫療法提高了TME中Teffs/Tregs的比例，從而抑制腫瘤生長、抑制肺轉移和預防腫瘤復發。
Mengke Xu, et al. Sonodynamic Cytokine Nanocomplexes with Specific Stimulation towards Effector T cell for Combination Cancer Immunotherapy. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202308362https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308362
9. Angew：原位觀察高濃度水電解質中鉀插入材料中的氫氣逸出和固體電解質界面發展
固體電解質中間相(SEI)是穩定高壓鋰離子電池(LIB)的關鍵，它是防止電解質分解的保護屏障。SEI被認為在新興水系電池的高濃度鹽包水電解質（WISE）中發揮著類似的作用，但其特性仍然未知。在這項工作中，東京理科大學Shinichi Komaba利用先進的掃描電化學顯微鏡(SECM)和操作電化學質譜(OEMS)技術來更深入地了解高度濃縮的WISE中發生的SEI。1）作為模型，研究人員重點關注55 mol/kg K(FSA)0.6(OTf)0.4電解質和3,4,9,10-苝四甲酰二亞胺負極。2）研究工作首次顯示出明顯的鈍化結構，其表觀電子轉移速率與LIB中的SEI類似。原位分析表明，當PTCDI升至低電位（相對于Ag/AgCl，約為1.3V）時，鈍化結構穩定。然而，觀察到的SEI在表面不連續，并且當電極達到更極端的電位時，會發生H2析出。3）OEMS測量進一步證實，當電解質從稀電解質變為濃電解質時，相對于Ag/AgCl，可檢測到的H2變化從-0.9V變為<-1.4V?？傊?，研究工作展示了傳統電池測量與原位分析的結合方法，以改善其他未知SEI的表征。
Zachary T. Gossage, et al, In-situ Observation of Evolving H2 and Solid Electrolyte Interphase Development at Potassium Insertion Materials within Highly Concentrated Aqueous Electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307446DOI: 10.1002/anie.202307446https://doi.org/10.1002/anie.202307446
10. Angew：選擇性沉淀法高效回收電子垃圾中的金和銅
使用高效、選擇性和可持續的流程從電子廢物中回收金屬是循環經濟和凈零愿望不可或缺的一部分。在此，愛丁堡大學Jason B. Love報道了一種選擇性沉淀金和銅等金屬的新方法，該方法抵消了傳統溶劑萃取過程中使用的有機溶劑的使用。1）研究人員證明，使用三苯基膦氧化物（TPPO）可以在鹽酸溶液中選擇性地從金屬混合物中沉淀出金，作為絡合物[(TPPO)4(O2H5)][AuCl4]。通過調節酸濃度，可以實現金、鋅和鐵的受控沉淀。2）研究還表明，使用 2,3 吡嗪二甲酸 (2,3-PDCA) 可以選擇性沉淀銅，作為絡合物 [Cu(2,3-PCDAH)2]n?2n(H2O)。這兩種沉淀方法相結合，回收了報廢計算機處理單元連接器引腳中 99.5% 的金和 98.5% 的銅。這些沉淀過程的選擇性，加上其簡單的操作以及回收和再利用沉淀劑的能力，表明了從電子廢物中提純金和銅的潛在工業用途。
Abhijit Nag, et al, Efficient Recycling of Gold and Copper from Electronic Waste by Selective Precipitation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308356DOI: 10.1002/anie.202308356https://doi.org/10.1002/anie.202308356
11. Angew：雙功能化卟啉自組裝單分子層：倒置太陽能電池中一類新型空穴層配位鈣鈦礦和氧化銦錫
自組裝單層 (SAM) 具有易于進行界面修飾的優勢，可顯著提高器件性能。在這項研究中，臺灣大學PiTai Chou，臺灣中興大學Chen-Yu Yeh，輔仁大學Hsieh-Chih Chen報道了一系列新的羧酸功能化卟啉衍生物的設計和合成，即AC-1、AC-3和AC-5，并首次提出了一種利用大尺寸卟啉衍生物的策略。1）卟啉的 π 部分作為主鏈，用于連接倒置鈣鈦礦太陽能電池（PSC）配置中的氧化銦錫（ITO）電極和鈣鈦礦活性層。研究發現，卟啉的富電子特性有利于空穴轉移和 SAM 的形成，從而形成致密的表面，從而最大限度地減少缺陷。2）全面的光譜和動力學研究表明，雙錨定AC-3和AC-5增強了ITO上的SAM，鈍化鈣鈦礦層，并充當促進空穴傳輸的管道，從而顯著提高PSC的性能。3）實驗結果顯示，采用 AC-5 SAM 的冠軍倒置 PSC 實現了令人印象深刻的 23.19% 太陽能效率和 84.05% 的高填充因子。因此，這項工作提出了一種新穎的分子工程策略，用于對 SAM 進行功能化，以調整能級、分子偶極子、堆積方向，以實現穩定和高效的太陽能性能。重要的是，這項研究揭示了相關機制，為 PSC 的未來發展提供了寶貴的見解。
Chieh-Ming Hung, et al, Self-Assembled Monolayers of Bi-Functionalized Porphyrins: A Novel Class of Hole-Layer-Coordinating Perovskites and Indium Tin Oxide in Inverted Solar Cells, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309831DOI: 10.1002/anie.202309831https://doi.org/10.1002/anie.202309831
12. AEM：通過三合一策略將降解的 LiCoO2 正極用于高性能鋰離子電池
面對即將到來的退役鋰離子電池（LIB）大潮，當務之急是探索有效的再生和升級回收策略，以緩解資源短缺、解決環境污染、滿足對高能量密度正極材料的需求。在此，合肥物質科學研究院Yunxia Zhang，湖州師范學院Miaomiao Han提出了一種簡便的、非建設性的、一石三鳥的固相燒結策略來再生降解的LiCoO2（D-LCO）陰極，甚至提升其在高電壓下的穩定性，其中三只鳥，即補鋰、Li2SO4包覆、Co位摻Mn、Li-O板摻N、S同時一石擊打（一鍋固相燒結）。1）受益于這些有利的特性，升級循環的正極不僅在0.2 C下具有188.2 mAh g?1的高放電比容量，而且在100次循環后具有92.5%的容量保持率（300次循環后為86.4%），具有優異的循環性能。2）0.5 C和4.5 V高截止電壓下的出色倍率性能，優于新推出的商用同類產品。因此，這項工作有望為將D-LCO升級為具有長期循環穩定性的高能量密度電池提供有意義的指導。
Zhenzhen Liu, et al, Upcycling of Degraded LiCoO2 Cathodes into High-Performance Lithium-Ion Batteries via a Three-In-One Strategy, Adv. Energy Mater. 2023, 2302058DOI: 10.1002/aenm.202302058https://doi.org/10.1002/aenm.202302058
