1. Nature Materials：水凝膠為可重構微元結構提供動力
刺激響應幾何變換賦予超材料動態特性和功能。然而，使用現有的轉換機制對單個幾何體進行編程以轉換為不同的最終結構仍極具挑戰性。在這里，馬克斯普朗克智能系統研究所Metin Sitti提出了一種使用線性響應透明水凝膠作為可重構微元結構的可編程策略。1) 在水凝膠的驅動下，微元結構的轉變源于其構建塊的協同屈曲。合理設計元結構的三維打印參數和幾何特征可以實現其局部各向同性或各向異性變形，從而實現具有可編程手性和光學各向異性的可控寬光譜圖案變換。這種重構機制可以應用于具有廣泛機械性能的各種材料。2)該策略實現了一種可熱重構的印刷金屬晶格，其具有不同印刷功率和角度的逐像素映射，從而可用于顯示或隱藏復雜信息，進而為加密、微型機器人、光子學和聲子學應用提供了機會。
Mingchao Zhang, et al. Hydrogel muscles powering reconfigurable micro-metastructures with wide-spectrum programmability. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01649-3https://doi.org/10.1038/s41563-023-01649-3
2. Nature Nanotechnology：基于光響應水凝膠的趨光載體的水下自調節趨光性
在合成材料中加入負反饋回路可以實現類似生物體的復雜自我調節行為，這仍極具挑戰性。在這里，上海交通大學錢小石、香港大學Nicholas X. Fang報道了基于水凝膠的載體可以在無約束的流體空間內按照光子照明方向進行方向調節。1) 通過操縱聚合物基體中的光熱納米顆粒和微米級孔隙，作者實現了軟材料的強烈化學機械變形，從而使其迅速呈現最佳姿態，并在自身周圍產生定向流，進而實現全空間趨光性。2) 此外，這種趨光性使一系列復雜的水下運動成為可能。作者證明，這種多功能性是由光熱流體的協同作用產生的，從而產生閉環自我控制和快速重構。這種不受約束、無電子設備、環境動力的水凝膠載體可以靈活地穿過障礙物，并遵循中等強度的照明提示。
Guodong Hou, et al. Self-regulated underwater phototaxis of a photoresponsive hydrogel-based phototactic vehicle. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01490-4https://doi.org/10.1038/s41565-023-01490-4
3. Nature Methods：液滴微流體與按需噴射相結合的時間分辨冷凍電鏡
單粒子低溫電子顯微鏡（cryo-EM）可以重建不同構象蛋白質的高分辨率結構。蛋白質功能通常涉及短暫的功能構象，并可以使用時間分辨冷凍電鏡（trEM）進行解析。在trEM中，通過在EM網格上快速玻璃化蛋白質溶液，并在規定的延遲時間后阻止反應。然而，制作時間分辨率低于100 ms的trEM樣本仍極具挑戰性。在這里，荷語布魯塞爾自由大學Rouslan G. Efremov報道了液滴微流體與按需噴射相結合的時間分辨冷凍電鏡。1) 作者報道了一種時間分辨低溫柱塞的設計和實現，該柱塞將基于液滴的微流體混合器與激光誘導的微射流發生器相結合，從而實現低溫EM網格的快速反應啟動和插入冷凍。2) 使用這種方法，作者實現了5ms的時間分辨率，并將蛋白質密度圖重建為2.1?的分辨率。GroEL:GroES伴侶蛋白復合物的trEM實驗解決了復合物形成的動力學問題，并可視化了GroEL-ATP復合物的短壽命構象。
Stefania Torino, et al. Time-resolved cryo-EM using a combination of droplet microfluidics with on-demand jetting. Nature Methods 2023DOI: 10.1038/s41592-023-01967-zhttps://doi.org/10.1038/s41592-023-01967-z
4. Science Advances：在單一陽離子上直接輸入微波能量以實現優異的選擇性催化
微波(MW)驅動的催化系統不僅作為一種積極的化學工業帶電策略而備受關注，而且還因為創造了傳統平衡加熱無法實現的獨特的催化反應領域而受到關注。近日，東京大學Kazuhiro Takanabe，Fuminao Kishimoto解鎖了鋁硅酸鹽沸石孔道中單一堿金屬陽離子在相對分子質量下的直接和選擇性加熱。1）在FAU分子篩中，選擇性加熱的Cs+離子表現出選擇性的CH4燃燒性能，即在加熱的Cs+離子選擇性地生成COX的同時，抑制了低溫氣相中的副反應。2）基于同步加速器的原位X射線總散射揭示的Cs-O對分布函數給出了微波誘導特殊位移的直接證據，這與分子動力學模擬微波加熱的結果一致。3）通過提供對“微波效應”的物理化學見解，微波選擇性單原子加熱的概念有望開啟“微波催化”科學的下一個階段。
Fuminao Kishimoto, et al, Direct microwave energy input on a single cation for outstanding selective catalysis, Sci. Adv. 9, eadi1744 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adi1744https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi1744
5. Science Advances：膠體發光納米材料的直接光催化圖案化
膠體金屬鹵化物鈣鈦礦納米晶(PeNC)被認為是一種可溶液處理的發光材料，有望用于各種顯示器和光電應用，包括顏色轉換層、發光二極管(LED)和光電探測器。近日，韓國科學技術院Himchan Cho提出了一種通用的直接光催化圖案化方法，該方法可以完全保持鈣鈦礦納米晶(PeNC)和其他發光納米材料的光學性質。1）PeNC的溶解度變化主要是通過特制的表面配體與雙作用光催化試劑季戊四醇四(3-巰基丙酸酯)(PTMP)之間的光誘導硫醇-烯點擊反應實現的，其中硫醇-烯反應是通過PeNC的強光催化活性在低光強劑量(~30毫焦耳/平方厘米)下實現的。2）在每個圖案化步驟中使用不同的分析方法研究了光化學反應機理。PTMP還可以作為缺陷鈍化劑，甚至可以提高PeNC的光致發光量子產率(~5%)和光穩定性。3）以高分辨率(<1微米)制備了鹵化銫鉛(CsPbX3)PeNCs的多色圖案。該方法廣泛適用于其他類型的納米材料，包括基于膠體硒化鎘和基于磷化銦的量子點和發光聚合物；這種普遍性提供了一種無損且簡單的方法來對各種功能材料和器件進行構圖。
Seongkyu Maeng, et al, Direct photocatalytic patterning of colloidal emissive nanomaterials, Sci. Adv., 9 (33), eadi6950.DOI: 10.1126/sciadv.adi6950https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi6950
6. Science Advances：柔性全向旋轉磁性陣列通過靈活的電子設備進行MRI安全的透皮無線能量采集
磁共振成像(MRI)——安全的植入式無線能量采集器為患有腦部疾病、聽力障礙和心律失常的患者提供了巨大的好處。然而，旋轉軸數量有限的尖端系統中的剛性磁體會帶來設備移位和磁體故障的高風險。近日，天津大學Xian Huang開發出了柔性全向旋轉磁陣列（FORMA）和靈活的MRI安全植入式無線能量采集系統。1）通過模制三維印刷模板實現的直徑為1毫米的微型柔性磁球可以在彈性體腔體中自由旋轉，并在植入式接收器和可穿戴式收發器之間1毫米的距離處提供2.14牛頓的磁力。2）該系統可在9 g加速度下穩定工作，在8兆赫茲的傳輸頻率下獲得15.62分貝毫瓦的功率輸出。3）FORMA的開發可能會帶來終身靈活且無電池的植入系統，并為推廣監測和治療急性和慢性疾病的技術提供了潛力。
Mingxing Zhou, et al, A flexible omnidirectional rotating magnetic array for MRI-safe transdermal wireless energy harvesting through flexible electronics, Sci. Adv., 9 (33), eadi5451.DOI: 10.1126/sciadv.adi5451https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi5451
7. Science Advances：通過operando方法深入了解Co單原子電催化劑催化Li─S氧化還原反應的基本機理
鋰-硫電池是儲能應用的一個有吸引力的選擇。開發先進的高性能電池需要更深入地了解多步鋰硫反應和電催化機制。近日，康奈爾大學Héctor D. Abru?a，Shuangyan Lang通過operando共焦拉曼顯微鏡和 X 射線吸收光譜 (XAS) 系統地研究了鈷單原子電催化劑 (Co-SAs/NC) 催化的鋰硫氧化還原過程。1）基于恒電位測量的實時觀察表明，Co SAs/NC 有效加速了鋰硫還原/氧化反應，顯示出零級動力學。2）在恒電流放電條件下，長鏈和中鏈多硫化物的典型逐步機制在電催化下轉變為并行途徑。3）原位Co K 邊 XAS 研究闡明了鈷氧化態的電位依賴性演化和鈷硫鍵的形成。研究工作通過操作方法提供了對催化鋰-硫反應機制的基本見解，使人們能夠更深入地了解電能存儲系統中的電催化和界面動力學。
Weixuan Xu, et al, Fundamental mechanistic insights into the catalytic reactions of Li─S redox by Co single-atom electrocatalysts via operando methods, Sci. Adv., 9 (33), eadi5108.DOI: 10.1126/sciadv.adi5108https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi5108
8. EES：水性光酸和光堿從太陽光到質子能量轉換的詳細平衡極限
詳細的能量轉換平衡極限為光化學功率轉換裝置的設計規則提供了重要信息。在此，加利福尼亞大學爾灣分校S. Ardo模擬了太陽光到質子功率轉換的效率，其中液態水用作質子半導體。1) 模型包括基于F?rster循環的質子轉移過程，其速率常數遵循經驗Br?nsted關系，其中雙分子反應受到控制。基于相關物理模型參數，當光酸（光堿）染料具有pKa（pKb）≥14和pKa*（pKb*）≤0的酸度（堿度）時，達到最大功率轉換條件。此外，作者發現更長的激發態壽命導致pK*值范圍的增加，從而產生顯著的質子準化學勢。之所以會發生這種情況，是因為具有高達~1μs的激發態壽命，從而為進行激發態質子轉移提供了更多時間。2)模擬還表明，光酸/光堿染料的總濃度對質子準化學勢表現出兩種競爭效應。染料濃度的降低會導致光吸收減少，從而使H+（aq）和OH–（aq）的穩態濃度變化較小，同時也會增加pK值的范圍，從而導致準化學勢的顯著變化。總的來說，這些結果定義了太陽光到質子功率轉換的有效參數，并將有助于指導研究人員設計和開發用于光驅動質子泵的光酸/光堿染料。
Gabriel S. Phun, et al. Detailed-balance limits for sunlight-to-protonic energy conversion from aqueous photoacids and photobases based on reversible mass-action kinetics. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00710C
9. Angew：選擇性沉淀法高效回收電子廢棄物中的金和銅
使用高效、選擇性和可持續的工藝回收電子廢物中的金屬是循環經濟和凈零排放目標的組成部分。愛丁堡大學Jason Love報道了一種選擇性沉淀金和銅等金屬的新方法，該方法可消除傳統方法中在溶劑萃取過程中使用的有機溶劑必要性。1）研究表明，使用三苯基氧化膦（TPPO）作為配合物[（TPPO）4（O2H5）][AuCl4]，可以在鹽酸溶液中從金屬混合物中選擇性地沉淀金。通過調節酸濃度，還可以進一步實現金、鋅和鐵的受控沉淀。2）研究還表明，使用2,3-吡嗪二羧酸（2,3-PDCA）作為配合物[Cu（2,3-PCDA-H）2]n?2n（H2O）可以選擇性沉淀銅。這兩種沉淀方法的結合可實現對報廢計算機處理單元的連接器引腳中存在的99.5%的Au和98.5%的Cu的回收。3）這些沉淀工藝具有良好的選擇性，加上其簡單的操作以及沉淀劑的回收和再利用能力，使得其在從電子廢物中純化金和銅方面具有潛在的工業用途。
Abhijit Nag, et al. Efficient Recycling of Gold and Copper from Electronic Waste by Selective Precipitation. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202308356https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308356
10. Angew：具有快速清除能力的彈性聚合物包覆納米顆粒可實現19F磁共振成像
19F磁共振成像（MRI）是一種強大的分子成像技術，能夠在沒有背景信號干擾的情況下對深層組織進行高分辨率成像。然而，納米顆粒（NP）作為19F MRI探針的使用受到了單核吞噬細胞系統中，特別是肝臟中，對大小約為100nm剛性NP的立即捕獲和積聚行為的限制。為了解決這個問題，彈性納米材料已成為提高體內遞送效率的有前途的候選者。然而，由于缺乏用于實時和長期監測的合適探針，彈性對NP清除的影響仍不清楚。大阪大學Kazuya Kikuchi介紹了全氟化碳包封的聚合物NP作為一種新型19F MRI造影劑，旨在抑制探針在體內的長期積累。1）聚合物NP具有高彈性，并且可在19F MRI成像中表現出穩健的靈敏度。更重要的是，19F MRI數據顯示，給藥后聚合物NP的信號強度逐漸下降，這與硬二氧化硅NP的行為形成了鮮明對比。2）這種創新的聚合物涂層NP系統代表了一種突破性的納米材料，它成功地克服了與長期積累相關的挑戰，同時能夠長期跟蹤生物分布。
Yuki Konishi, et al. Elastic Polymer Coated Nanoparticles with Fast Clearance for 19F MR Imaging. Advanced Materials. 2023DOI：10.1002/anie.202308565https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308565
11. AEM：光輔助儲能裝置的原理、性能和前景
現代社會對各種儲能裝置的要求很高。太陽能作為一種重要的綠色能源，在未來的儲能中極具應用前景。近年來，光輔助儲能裝置得到了迅速發展，因為它們可以有效轉換和存儲太陽能，同時它們的裝置簡單，并且它們的外部能量下降大大減少。因此，光輔助儲能設備提供了一種大規模利用陽光的潛在方案，該方案既經濟又無限制。近日，哈塞爾特大學Yang Nianjun綜述研究了光輔助儲能裝置的原理、性能和前景。1) 考慮到光輔助儲能裝置的快速發展和新出現的問題，作者從電池和超級電容器的基本原理開始，然后介紹最先進的光輔助儲能量裝置，其中解釋了裝置組件、工作原理、類型和實際應用。2) 在詳細描述了一些光輔助儲能裝置的例子后，作者討論了這種光輔助儲能量裝置的瓶頸，并進一步概述了光輔助可充電裝置的前景。
Ximan Dong, et al. Light-Assisted Energy Storage Devices: Principles, Performance, and Perspectives. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202301143https://doi.org/10.1002/aenm.202301143
12. ACS Nano：液態金屬溶劑可在低溫下設計分級納米多孔金屬
金屬納米結構作為功能材料在各種應用中具有巨大的價值。然而，目前這類材料仍然面臨著一些重大的挑戰，包括如何有效地設計它們的分級孔隙率，同時在低加工溫度下如何實現可擴展的制造。新南威爾士大學Jianbo Tang、Guangzhao Mao和Kourosh Kalantar-Zadeh提出了一種基于液態金屬溶劑的方法，用于固體金屬的納米結構和轉化。1）在該方法中，液態鎵與固態金屬首先反應形成晶體，隨后通過從金屬間晶體中選擇性地去除稀有且相對較軟的鎵，從而產生了納米孔特征。通過控制晶體生長和脫合金條件，該方法可實現對微/納米孔隙率的有效調節。2）通過將液態鎵應用于固態銅、銀、金、鈀和鉑，研究展示了概念驗證的例子，同時該策略可以擴展到更廣泛的金屬。這種基于金屬溶劑的路線能夠低溫制造具有定制孔隙率的金屬納米結構。
Yuan Chi, et al. Liquid-Metal Solvents for Designing Hierarchical Nanoporous Metals at Low Temperatures. ACS Nano. 2023DOI：10.1021/acsnano.3c04585https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c04585
