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魔角石墨烯,?再發Nature!
學研匯 技術中心 納米人 2023-08-30

特別說明:本文由學研匯技術 中心原創撰寫,旨在分享相關科研知識。因學識有限,難免有所疏漏和錯誤,請讀者批判性閱讀,也懇請大方之家批評指正。

原創丨彤心未泯(學研匯 技術中心)

編輯丨風云


研究背景

魔角扭曲雙層石墨烯(MATBG)通過將兩層石墨烯扭曲并堆疊至1.1°而制成,是一類量子材料的原型,其中莫爾圖案產生具有平坦能量色散的電子帶。在部分填充其平帶時,MATBG表現出絕緣相、非常規超導相和磁拓撲相。特別令人感興趣的是填充v=±2(每個莫爾晶胞兩個電子或空穴)時相關絕緣體的性質,因為對這些絕緣體進行摻雜會產生非常規超導性。


關鍵問題

然而,魔角石墨烯的研究仍存在以下問題:

1、迄今為止沒有足夠信息以區分MATBG絕緣體

理論研究為上述絕緣體提出了幾種候選基態,它們的能量都很接近,但迄今為止的實驗尚未提供足夠的信息來區分它們。

2、缺乏可能的對稱性破缺的微觀信息阻礙了對MATBG不同相的理解

在魔角扭曲雙層石墨烯(MATBG)中發現了許多量子相,包括相關絕緣、非常規超導和磁性拓撲相。缺乏可能的對稱性破缺的微觀信息阻礙了對這些相的理解。


新思路

有鑒于此,普林斯頓大學Ali Yazdani等人使用高分辨率掃描隧道顯微鏡研究MATBG中相關相位的波函數。帶隙相的波函數的平方,包括相關絕緣相、贗帶隙相和超導相的波函數的平方,在石墨烯原子晶格上表現出明顯的破缺對稱性模式,具有√3?×?√3超周期性,對石墨烯原子晶格具有復雜的空間依賴性莫爾條紋。作者引入了使用一組復值局部順序參數的基于對稱性的分析,這些參數顯示了區分各種相關相位的復雜紋理。將每個莫爾晶胞±2?電子填充時觀察到的相關絕緣體的量子紋理與所提出的理論基態的預期量子紋理進行了比較。在典型的MATBG設備中,這些紋理與所提出的不相稱凱庫勒螺旋階的紋理密切匹配,而在超低應變樣本中,數據具有類似于時間反轉對稱間隔相干相位的局部對稱性。此外,MATBG 的超導狀態顯示出強烈的層間相干性特征,只有通過相敏測量才能與絕緣體的超導狀態區分開來。

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技術方案:

1、實現了MATBG中對稱性破缺的可視化

作者使用STM檢查了門控MATBG器件中具有高空間和能量分辨率的電子態的空間結構,確認了R3模式是 MATBG 強相關相所固有的。

2、建立了基于對稱性的局部序參數

作者利用對稱性分析將圖像分解為最小的局部有序參數集,表明了 MATBG 中形成的間隔相干相和Chern相干相的復雜性。

3、研究了v=±2處莫爾尺度對稱性破缺

作者利用階次參數分析,揭示了莫爾平移和旋轉對稱性以及 MATBG中相關絕緣體的重要特征,表明應變在 MATBG 競爭相關絕緣基態的選擇中起著關鍵作用。

4、將實驗結果與理論預測進行了比較

作者將實驗結構與v=±2絕緣態的理論預測進行比較,表明應變T-IVC態可能是MATBG在v=±2處的關聯絕緣體的候選物。

5、探究了非整數填充時波函數的演化

作者重點關注當系統遠離整數填充時波函數如何演化,展示了在T=200?mK時典型應變器件中LDOS的演化。


技術優勢:

1、利用STM揭示了MATBG的莫爾尺度平移對稱性和旋轉對稱性破缺

作者報告了MATBG的STM測量結果,表明相關引起的間隙的打開。對在大視場上獲得的高分辨率 STM 數據進行基于對稱性的分析揭示了莫爾尺度平移對稱性和旋轉對稱性破缺這取決于設備中的應變和摻雜程度。

2、展示了非整數填充時超導的演化

作者還區分了典型器件和超低應變器件中相關絕緣體的波函數,并展示了當樣本在非整數填充時超導時它們如何演化。

3、實現了MATBG相關絕緣體復雜的量子態的識別

本工作提供了原始材料平臺中相關多體波函數的測量,能夠識別描述 MATBG 相關絕緣體的非常復雜的量子態。對超導相的測量也對MATBG中的配對模型提出了重要的限制。


技術細節

可視化MATBG中的對稱性破缺

作者使用STM檢查了門控MATBG器件中具有高空間和能量分辨率的電子態的空間結構。發現LDOS顯示了真實空間原子尺度特征,表明石墨烯晶格尺度上的對稱性破缺,使晶胞增加了三倍尺寸。進一步研究表明v=?2附近存在絕緣相。為了量化觀察結果,將從不同填充的大視場圖像的快速傅立葉變換(FFT)獲得的信息與光譜數據相關聯,確認R3模式是 MATBG 強相關相所固有的。

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圖  在MATBG中對原子級凱庫勒圖案進行成像


基于對稱性的局部序參數

對稱性分析將圖像分解為最小的局部有序參數集,這些參數捕獲石墨烯晶格對稱性下R3圖案的變換特性。圖像由六個獨立的空間變化復值數描述,這些復值數源自R3圖案的一階QBragg峰值和QIVC峰值。對R3模式的實驗觀察揭示了MATBG中的這種新穎的物理現象,它產生了在Chern扇區內形成的更復雜類型的量子霍爾鐵磁體狀相。總的來說,R3模式表明了 MATBG 中形成的間隔相干相和Chern相干相的復雜性,這需要精確的實驗表征方法。


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圖  基于對稱性的階參數分解和扇區間相干性


v=±2處莫爾尺度對稱性破缺

作者將階次參數分析應用于溫度T=200?mK、v=?2時常見觀察到的相關絕緣體的STM圖像。典型的應變MATBG器件在電荷中性時表現出無間隙半金屬行為。在強烈對比中,發現IVC位點A、IVC位點B和IVC鍵序參數打破了莫爾平移和旋轉對稱性,顯示出條紋狀特征。通過將上面典型應變樣品與超低應變樣品中的結果進行對比,揭示了MATBG中相關絕緣體的重要特征。結果強烈表明應變在 MATBG 競爭相關絕緣基態的選擇中起著關鍵作用。


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圖  通過莫爾平移對稱性和IVC同位旋渦區分v=±2處的相關絕緣體


與候選基態的比較

作者將實驗結構與v=±2絕緣態的理論預測進行比較。雖然R3模式的存在表示IVC順序,但并非所有IVC候選狀態都顯示R3模式。將階次參數分析應用于理論上計算的IKS狀態的LDOS,其視場與實驗相似。IKS狀態在IVC總強度中呈現莫爾周期性,而在IVC鍵、IVC位點A和IVC位點B圖中莫爾平移和旋轉對稱性出現破缺。條紋狀特征的圖案和方向對樣品應變的程度和方向具有復雜的依賴性。總體而言,超低應變樣本中提取的有序參數在其局部對稱性方面與T-IVC狀態大致一致,這表明應變T-IVC態可能是MATBG在v=±2處的關聯絕緣體的候選物。


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圖  候選理論基態


超導體和贗能隙相

在確定了MATBG中v=±2處相關絕緣體最可能的候選基態后,重點關注當系統遠離整數填充時波函數如何演化。作者展示了在T=200?mK時典型應變器件中LDOS的演化,v=+2處的絕緣能隙因摻雜而閉合,并重新打開進入v=+2和v=+3之間的贗能隙相,此時另一個相關絕緣體出現在v=+3 處。還顯示了v?=?2.41的階次參數圖,其中STS與超導樣品一致。v>+2處的贗能隙相位、v=+3處的絕緣體和v=?2.41處的超導體的波函數都顯示出R3圖案,在寬視場內具有強莫爾周期IVC總信號。


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圖  將相關絕緣體摻雜成超導相和贗能隙相


展望

總之,作者的發現揭示了MATBG中v=±2處相關絕緣體與附近超導體之間的關系。早期的輸運研究表明,這些相在本質上是競爭的,最近的STS測量進一步支持了這一點,即絕緣間隙在v?=??2處關閉并隨后重新打開,形成超導狀態下的獨特節點隧道間隙。測量表明,盡管這些狀態在局部顯示出非常相似的R3圖案,但石墨烯晶格尺度上LDOS的細微重組可能會導致莫爾尺度上 IVC 相的顯著變化。除了此處顯示的相關相之外,作者希望相敏技術能夠輕松應用于識別MATBG中拓撲相的微觀性質。總的來說,本工作提供了相關多體波函數的精確可視化,證明即使是高度復雜的相關量子相,也可以利用STM波函數映射的敏銳能力通過實驗建立。


參考文獻:

Nuckolls, K.P., Lee, R.L., Oh, M. et al. Quantum textures of the many-body wavefunctions in magic-angle graphene. Nature 620, 525–532 (2023).

DOI:10.1038/s41586-023-06226-x

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06226-x

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