1. Nature Commun.:X 射線自由電子激光器具有高度可配置的波蕩器和集成減速通道可實現定制的脈沖特性
X射線自由電子激光器(FEL)是最先進的科學工具,能夠在原子過程尺度上研究物質。自十多年前X射線FEL首次運行以來,多個性能升級的設施已投入運行。在這里,保羅·謝勒研究所Eduard Prat展示了Athos的第一個激光結果,這是瑞士PaulScherrer研究所SwissFEL的軟X射線FEL光束線。1)Athos采用基于短APPLE-X模塊的波蕩器布局,提供完整的偏振控制,并與小型磁性減速彎道交錯。2)這種多功能配置允許多種操作模式,從而可以控制許多FEL屬性。例如,展示了相對于標準波蕩器配置,實現FEL飽和所需的波蕩器長度減少了35%。此外,還演示了比典型波蕩器產生的脈沖更強大的脈沖的產生。Athos代表了FEL設施設計的根本性進步,為基于FEL的科學創造了機會。

Prat, E., Al Haddad, A., Arrell, C. et al. An X-ray free-electron laser with a highly configurable undulator and integrated chicanes for tailored pulse properties. Nat Commun 14, 5069 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-40759-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40759-z
2. Nature Commun.:光驅動復合薄膜的仿生旋轉飛行
光驅動致動器在不同類型的應用中具有巨大的潛力。然而,由于它們的響應速度慢、撓度和力輸出小、頻率響應低,在飛行設備中的應用仍然是具有挑戰性的。近日,受藤楓種子結構的啟發,蘇州大學Bin Dong,北京化工大學Feng Shi,馬克斯普朗克智能系統研究所Metin Sitti報道了一種超快自轉(~7200轉/分鐘)、快速響應(~650ms)的直升機狀旋轉飛行光驅動器(對0.6W/cm2近紅外光的響應)。1)這種光致動器基于一種完全不同的機制,依賴于光熱石墨烯和吸濕性瓊脂/絲素成分之間的協同作用、隨后的空氣動力學有利的螺旋槳形成、噴氣推進和基于空氣動力學的飛行。2)這種類似直升機的軟光致動器表現出可控的飛行和轉向行為,使其在軟機器人和其他微型設備中具有廣闊的應用前景。

Wang, D., Chen, Z., Li, M. et al. Bioinspired rotary flight of light-driven composite films. Nat Commun 14, 5070 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-40827-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-40827-4
3. Nature Commun.:可重構手性格子足設計的靈巧電驅動軟機器人
靈巧的運動,如在快速運動時立即改變方向或重新配置形狀來執行不同的任務,是動物基本的生存策略,這在現有的軟機器人中還沒有實現。在這里,上海交通大學Guoying Gu,Dong Wang提出了一種小型靈巧軟體機器人,它由一個主動介電彈性體人工肌肉和可重構的手性格子腳組成,在單電壓輸入下的快速運動中可以立即和可逆地向前、向后和圓周方向變化。1)這種結構設計的電動軟體機器人可以與智能材料相結合,在外界刺激下進行形狀重構,實現多通道功能。2)實驗證明,我們的靈巧軟機器人可以到達平面上的任意點,形成復雜的軌跡,或者降低高度通過狹窄的隧道。所提出的結構設計和形狀可重構性可能為下一代具有靈巧運動的自主式軟機器人鋪平道路。

Wang, D., Zhao, B., Li, X. et al. Dexterous electrical-driven soft robots with reconfigurable chiral-lattice foot design. Nat Commun 14, 5067 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-40626-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40626-x
4. Nature Commun.:水脈沖電化學通過一鍋級聯方法促進 C?N 鍵形成
以無機氮廢料為原料,電催化生成C?N鍵是一種新興的可持續合成有機胺的方法,但其反應范圍受到限制。集成多相和均相催化一鍋反應來構建C?N鍵是非常可取的。在這里,天津大學張兵教授,Yongmeng Wu報道了水中脈沖電化學高產率地將亞硝酸鹽和芳基硼酸轉化為芳胺。1)整個過程包括亞硝酸鹽在銅納米陰極上電還原成氨,然后在切換陽極電位下,原位溶解的銅(II)催化NH3與芳基硼酸偶聯。2)這種脈沖方案還促進了親核Arb(OH)3?的遷移,導致陰極表面附近的OH?消耗,加速了C?N的形成,并抑制了苯酚的副產物。銅(II)可以通過易電鍍的方法回收。3)廣泛的底物范圍,15N標記芳胺的現成合成,以及對環加成和Click反應的方法學擴展突出了這一巨大的前景。

He, M., Wu, Y., Li, R. et al. Aqueous pulsed electrochemistry promotes C?N bond formation via a one-pot cascade approach. Nat Commun 14, 5088 (2023).DOI:10.1038/s41467-023-40892-9https://doi.org/10.1038/s41467-023-40892-9
5. EES:一種無整流電路的液滴驅動肖特基二極管恒流發生器
肖特基接觸由能壘構成,通過增強內置電場來實現整流、檢測和儲能。作為一種利用肖特基接觸的器件,肖特基金屬-半導體-金屬(MSM)具有獨特的傳輸特性。然而,自然界中微刺激對MSM的調節很少被研究,使其應用僅限于光電子領域。在這里,上海交通大學Yang Zhuoqing、Wang Hui、休斯頓大學Bao Jiming報道了肖特基MSM在單水滴刺激下可產生高達400μA的直流電。1) 這一超高輸出是MSM系統中電荷重新分布的結果,該系統通過摩擦電勢在肖特基勢壘上施加偏置電壓,從而控制內置電場并促進載流子傳輸。2) 作者進一步證明了基于MSM結構的肖特基二極管陣列可以在不增加整流電路的情況下通過多個水滴刺激產生恒定電流,從而大大提高了能量轉換效率。該工作中提出的MSM調節機制將促進MSM在無源網絡中的廣泛應用,如能量收集、液滴邏輯電路和流體監測。

Yahui Li, et al. A constant-current generator by water droplets driving Schottky diode without rectifying circuit. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02280C
6. Angew:鏈式聚合制備精密石墨烯納米帶異質結
石墨烯納米帶(GNRs)被認為是下一代納米電子學的潛在候選者。在這類材料中,GNR異質結由于其在異質界面處的奇異拓撲電子相而受到了相當大的關注。然而,對它們的精確合成研究仍處于初級階段。德累斯頓工業大學馮新亮報道了一種新型鏈生長聚合策略,該策略允許構建具有N=9個扶手椅和人字形GNR片段的GNR異質結(9-AGNR/cGNR)。1)該合成涉及2-(6’-溴-4,4’-二貿易基-[1,1’:2’,1’-三苯基]-3’-基)硼酸酯(M1)和2-(7-溴-9,12-二苯基-10,11-雙(4-十四烷基苯基)-三苯基-2-基)硼酯(M2)之間的受控Suzuki Miyaura催化劑轉移聚合(SCTP),由此得到的嵌段共聚物(poly-M1/M2)再進一步進行Scholl反應。2)FT-IR、拉曼和UV-vis光譜等檢測顯示,通過溶液介導的環脫氫作用可使聚-M1/M2轉變為9-AGNR/cGNR。此外,研究還證明了由未取代的共聚物前體可在表面上形成9-AGNR/cGNR,并通過掃描隧道顯微鏡(STM)進行了明確的表征。

Jinjiang Zhang, et al. Precision Graphene Nanoribbon Heterojunctions by Chain-Growth Polymerization. Angew. 2023DOI:10.1002/anie.202310880https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202310880
7. Angew:通過耐高濃度酸和鹽的多頭基表面活性劑穩定的智能乳液
保持乳液在高酸度和高鹽度下的穩定性仍然是一個巨大的挑戰。近日,江南大學Jianzhong Jiang報道了一種新型的多頭基團表面活性劑(C3H7-NH+(C10COOH)2,di-UAPAc),它可以隨著pH的變化在陽離子、陰離子和兩性離子之間進行可逆轉化。1)在強酸(pH=2)中穩定的OID乳液可以被低濃度的二UAPAc和二氧化硅納米顆粒共同穩定。在pH=2的高鹽度下,diUAPAc通過氫鍵促進了diUAPAc在二氧化硅顆粒上的吸附,導致OID乳液轉變為Pickering乳液。2)此外,OID和Pickering乳液之間的乳化/破乳和相互轉化以及粘度和液滴大小的控制都可以由pH觸發。本工作為表面活性劑的設計提供了一種新的方案,可用于石油開采和污水處理等苛刻的水介質中的各種應用,如強酸性和高鹽度。

Wanqing Zhang, et al, Smart Emulsions Stabilized by a Multi-headgroup Surfactant Tolerant to High Concentrations of Acids and Salts, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310743DOI: 10.1002/anie.202310743https://doi.org/10.1002/anie.202310743
8. Angew:構建水系鋅電池固體電解質中間相
鋅負極的枝晶和析氫等問題嚴重降低了鋅電池的性能。固體電解質中間相(SEI)對于實現鋰負極在非質子有機溶劑中的高可逆性起著關鍵作用,也有利于鋅負極在水性電解質中性能的提高。然而,有關鋅電極界面的各種研究相當分散,缺乏對SEI結構的根本原因或一般設計規則的深入理解。而高反應活性的水分子給有效的SEI構建帶來了嚴峻的挑戰。近日,浙江師范大學Jianhang Huang,復旦大學夏永姚教授闡明了SEI構建方法和方法背后的形成機制之間的聯系(主要關注內置SEI而不是人工SEI,它們是在電池循環過程中自發形成的,即良好的自愈性能)。1)作者首先回顧了鋅電池的簡要發展歷史,然后總結了在水性電解質中構建SEI的方法。2)作者系統分析了方法背后的形成機制,討論了SEI的組成以及不同類型SEI鋅陽極電化學性能的評估。同時,還討論了實驗室和工業化之間面臨的挑戰。

Yating Li, et al, Constructing Solid Electrolyte Interphase for Aqueous Zinc Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309957DOI: 10.1002/anie.202309957https://doi.org/10.1002/anie.202309957
9. Angew:“雙鎖鑰”NIR-II NSCyanines用于肝外疾病的高對比度可激活光學診療
傳統的花菁染料具有對稱的結構,且呈現"常亮"狀態,易在肝臟內蓄積并產生較高的肝臟本底熒光,從而不可避免地干擾對肝外疾病的準確診斷和治療。有鑒于此,南開大學熊虎研究員和龐代文教授利用一種非對稱策略開發了一種NIR-II非對稱花菁染料(NSCyanine)平臺。1)該染料對pH/粘度非常敏感,可以通過“雙鎖鑰”策略激活。研究發現,具有低pKa(<4.0)的NSCyanine染料只會在溶酶體pH條件(key1)下產生微弱的熒光。然而,在疾病組織中,NSCyanine的熒光會被細胞內粘度(key2)完全開啟和顯著增強,從而表現出高達19.5/1的靶點-肝臟信號比。2)實驗結果表明,NSCyanine可實現對肝外疾病的高對比度光學診療,包括腸道轉移瘤成像、急性胃炎成像、促進細菌感染傷口愈合以及通過靶向光熱-化學聯合治療消融腫瘤等。

Yang Tian. et al. “Dual-Key-and-Lock” NIR-II NSCyanines Enable High-Contrast Activatable Phototheranostics in Extrahepatic Diseases. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202309768https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202309768
10. Angew:尺寸選擇性離子交聯提供可拉伸的混合離子-電子導體
機械順應性導體對于軟電子和機器人等新興領域至關重要。然而,由于機械性能和電荷遷移率之間的權衡,本質可變形有機導體的發展仍然是一個挑戰。在這項研究中,耶魯大學Mingjiang Zhong,南洋理工大學Pooi See Lee報道了一種基于尺寸選擇性離子交聯的解決方案。1)這種由長度可調的低聚(乙二醇基)基團和金屬離子介導的合理設計的交聯劑同時提高了聚(3,4-乙二氧基噻吩基):聚苯乙烯磺酸鹽復合材料的柔韌性,并確保了良好的混合離子-電子導電性能。2)此外,添加的離子顯著促進了載流子在溫度梯度下的積累,從而為增強濕度穩定性的可伸縮熱電發電機提供了一種可行的方法。

Junwoo Lee, et al, Size-Selective Ionic Crosslinking Provides Stretchable Mixed Ionic–Electronic Conductors, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306994DOI: 10.1002/anie.202306994https://doi.org/10.1002/anie.202306994
11. AM: 延展性低聚受體修飾的柔性有機太陽能電池表現出優異的機械穩定性和接近 18% 的效率
高功率轉換效率(PCE)和機械魯棒性是有機太陽能電池(OSC)可穿戴應用的關鍵要求。然而,幾乎所有包含聚合物供體(PD)和小分子受體(SMA)的高效光活性薄膜都是機械脆性的。在這項研究中,中科院寧波材料所葛子義報道了通過將延性寡聚受體 (DOA) 納入 PD:SMA 系統中,制備了高效 (PCE = 17.91%) 和機械魯棒性(裂紋起始應變 [COS] = 11.7%)的柔性 OSC,代表了目前最先進的柔性 OSC。1)研究人員對具有不同 DOA 的 D18:N3 的光物理、機械和光伏性能進行了表征。2)通過引入具有更長柔性烷基連接基和更低聚合度的DOA DOY-C4,基于D18:N3:DOY-C4與基于 D18:N3 的器件(PCE = 17.06%,COS = 7.8%)相比,柔性 OSC 表現出顯著更高的 PCE(17.91%)和 50% 高的 COS(11.7%)。3)基于 D18:N3:DOY-C4 的柔性 OSC 在 2000 個連續彎曲循環后保留了 98% 的初始 PCE,顯示出比參考器件更高的機械穩定性(保持了 89% 的初始 PCE)。經過仔細研究,研究人員假設機械性能的提高主要是由于三元共混薄膜中連接鏈或纏結的形成。這些結果表明 DOA 在實現高性能靈活 OSC 方面具有巨大潛力。

Qinrui Ye, et al, Ductile Oligomeric Acceptor-modified Flexible Organic Solar Cells show Excellent Mechanical Robustness and near 18% Efficiency, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202305562https://doi.org/10.1002/adma.202305562
12. ACS Nano:針對零應變V2O2.8@多孔網狀碳的氧缺陷工程可實現超穩定鉀儲存
鉀離子電池(KIBs)由于其高能量密度和低成本,是大規模儲能裝置的潛在候選者。然而,較大的鉀離子半徑導致其在嵌入電極材料的晶格期間表現出緩慢的擴散動力學,最終會導致電極粉碎和較差的循環穩定性。中國科學技術大學余彥和Hai Yang開發了用于KIB的具有不同氧空位濃度(通過中子衍射確定的V2O2.9、V2O2.8和V2O2.7)的三氧化二釩負極。1)研究重點研究了V2O2.8負極并發現,由于實現了擴大的層間距和有效的離子/電子傳輸,該材料表現出優異的儲鉀性能。原位X射線衍射表明,V2O2.8是零應變負極,在充放電過程中體積應變為0.28%。2)密度泛函理論計算表明,氧缺陷的影響體現在減小帶隙、提高電子轉移能力和降低鉀離子的擴散能壘上。結果,納米V2O2.8嵌入多孔網狀碳中的電極(V2O2.8@PRC)提供了高可逆容量(在0.05 A g–1下為362 mAh g–1)、超長循環穩定性(在2 A g–2下3000次循環后容量保持率為98.8%)和優異的袋型全電池性能(在0.05 A.g–1時為221 mAh g-1)。這項工作提出了一種用于超穩定KIB的氧缺陷工程策略。

Zhihao Chen, et al. Oxygen Defect Engineering toward Zero-Strain V2O2.8@Porous Reticular Carbon for Ultrastable Potassium Storage. ACS Nano. 2023DOI:10.1021/acsnano.3c00706https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c00706