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特別說明：本文由學研匯技術 中心原創撰寫，旨在分享相關科研知識。因學識有限，難免有所疏漏和錯誤，請讀者批判性閱讀，也懇請大方之家批評指正。

原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）

編輯丨風云

遍歷性是統計力學的中心原則，需要一個孤立的系統來探索受能量和對稱性約束的所有可用相空間。破壞遍歷性的機制對于探測非平衡物質和保護復雜系統中的量子相干性很有意義。長期以來，多原子分子一直作為探測振動能量傳輸中遍歷性破壞的平臺。

然而，多原子分子的遍歷性研究仍存在以下問題：

1、富勒烯是研究振動遍歷性轉變的理想平臺

巴克明斯特富勒烯(¹²C₆₀)以其結構剛性和高度對稱性而著稱，可抑制IVR并實現單個振動狀態的光譜分辨率和光泵浦，¹²C₆₀的熱系綜可以通過消除振動“熱帶”，揭示了跨越數百個旋轉量子的廣泛的、狀態解析的旋轉擾動。

2、¹²C₆₀二十面體張量相互作用的觀察仍然是一個挑戰

觀察三十多年前首次預測的¹²C₆₀二十面體張量相互作用仍然是一個難以捉摸的目標，因為二十面體分子的例子很少，非球形相互作用只發生在更高階的相互作用下，而且二十面體分子具有更小的旋轉常數。

有鑒于此，美國科學院院士，中國科學院外籍院士葉軍教授等人報告了在前所未有的大分子¹²C₆₀中觀察到的旋轉遍歷性破壞，這是根據其二十面體旋轉振動精細結構確定的。遍歷性破壞發生在遠低于振動遍歷性閾值的情況下，并且隨著角動量的增加，在遍歷和非遍歷狀態之間表現出多次轉變。這些奇特的動力學是由分子的對稱性、尺寸和剛性的獨特組合產生的，突出了它與介觀量子系統中的新興現象的相關性。

技術方案：

1、推導了有效¹²C₆₀旋轉哈密頓量

作者推導了C₆₀的振動結構的表達方式，用無場分子哈密頓量來描述其精細結構，并通過半經典“旋轉能量表面”（RES）的高度來可視化。

2、解析了解析¹²C₆₀旋轉精細結構

作者探索了1185 cm^?1 T_1u帶的P分支區域，解析了¹²C₆₀中的旋轉擾動，使用帶有QCL源的腔增強連續波光譜，實現了最小吸收靈敏度。

3、詳細解析了指定¹²C₆₀旋轉精細結構

作者展示了光譜范圍從1182.0到1184.7 cm^?1的紅外光譜，顯示了兩個代表性區域，并單獨解析了局部峰值。

4、探究了¹²C₆₀的旋轉遍歷性轉變

作者發現混合角的突然變化與遍歷和非遍歷旋轉動力學之間的轉變相關，探究了¹²C₆₀動力學從遍歷轉變為非遍歷，觀察到的¹²C₆₀旋轉遍歷性躍遷遠低于IVR閾值。

技術優勢：

1、揭示了¹²C₆₀在遠低于其IVR閾值的能量下的旋轉遍歷性躍遷

作者觀察到二十面體張量相互作用分裂，揭示了¹²C₆₀在遠低于其IVR閾值的能量下的旋轉遍歷性躍遷。具體來說，當分子“旋轉”到更高的J時，分子固定框架中角動量矢量J的動力學在遍歷和非遍歷狀態之間切換。

2、首次觀察到¹²C₆₀中旋轉遍歷性破壞的令人信服的實驗特征

作者會收集了以前未觀察到的¹²C₆₀中旋轉遍歷性破壞的令人信服的實驗特征，這些特征是由旋轉振動耦合引起的，并且與所有先前研究中發現的明顯不同。

3、將譜元探測靈敏度提高了1000倍

利用量子級聯激光器(QCL)光源的腔增強連續波(CW)光譜，獲得了最低的吸收靈敏度?_min=2.1×10^-10cm^-1Hz^-1/2，每一個譜元的探測靈敏度比傳統方法高1000倍。

技術細節

有效¹²C₆₀旋轉哈密頓量

C₆₀的振動結構可以用無場分子哈密頓量來描述，旋轉精細結構被編碼在張量哈密頓量H_tensor中。為簡單起見，考慮由兩個最低階“二十面體不變量”組成的純旋轉張量哈密頓量。這些不變量是同階球面張量的線性組合，根據二十面體點群(I_h)中的完全對稱不可約表示進行變換。哈密頓量通過總體縮放因子?和混合角v進行參數化。與在分子框架中不同方向上定向J相關的能量校正或張量能量缺陷可以通過半經典“旋轉能量表面”（RES）的高度來可視化。

圖  二十面體不變球面張量對應的旋轉能量面和特征值

解析¹²C₆₀旋轉精細結構

為了解決¹²C₆₀中的旋轉擾動，在這項工作中，作者探索了1185 cm^?1 T_1u帶的P分支區域。使用帶有量子級聯激光(QCL)源的腔增強連續波(CW)光譜，實現了最小吸收靈敏度，每個光譜元素的檢測靈敏度比傳統方法高1000倍。通過跨分子吸收線同時掃描QCL頻率和增強腔的自由光譜范圍，并記錄頻率相關的吸收，獲得了600 MHz寬的吸收光譜。在整個測量頻率范圍內獲得了約6 MHz的絕對頻率精度，但受到參考頻率梳頻譜分辨率的限制。

圖  C₆₀ P-分支的直接連續波(CW)吸收光譜

指定¹²C₆₀旋轉精細結構

作者展示了光譜范圍從1182.0到1184.7 cm^?1的紅外光譜，對原始吸收光譜應用了與頻率相關的比例因子。這種縮放消除了實驗室框架角動量簡并和熱系綜的影響，強調了分子固定框架中的動力學。作者顯示了兩個代表性區域，分別位于J～90和J～170 處，其中峰值仍然可以單獨解析。局部峰值密度再次與預測的核自旋權重相匹配，證實旋轉精細結構分裂源自二十面體張量相互作用。作者詳細地解析了每個局部峰，最終的J分配得到了J分辨峰值計數和遠離不連續點的計算核自旋重量之間的良好一致性的證實。

圖  獲得P分支張量能量缺陷與J的關系

旋轉遍歷性轉變

J相關的張量能量缺陷意味著¹²C₆₀的振動動力學。為了推斷這些動態，作者根據混合張量、J相關縮放b（J）和J相關標量偏移a（J）對四個擾動區域(i)至(iv)中進行參數化。當分子“旋轉”到更高的J時，混合角的突然變化與遍歷和非遍歷旋轉動力學之間的轉變相關。能級統計提供了分子光譜中這種遍歷性破壞的簡單探測。量子遍歷性與相空間中擴展的本征態相關，可以通過局部擾動強烈耦合，從而引起能級排斥。相比之下，遍歷性破壞與局部本征態的存在相關，局部本征態不會與擾動強烈耦合，并且其能量不相關。因此，遍歷和非遍歷動力學分別與水平斥力及其缺失相關。觀察到的¹²C₆₀旋轉遍歷性躍遷遠低于IVR閾值。

圖  遍歷和非遍歷制度中的能量水平統計

總之，作者測量并表征了¹²C₆₀中的二十面體張量振動耦合。對振動張量能量缺陷譜的分析表明，當分子旋轉到更高的J時，固定體框架中J的動力學行為會發生一系列轉變。測量結果為C₆₀同位素異構體中豐富的突發行為層次打開了大門，并且可以在更高的光譜分辨率下進行訪問。小核自旋旋轉相互作用可以由于RES極值附近的小超細分裂而產生放大效應。這種“超精細”耦合可能導致有限系統中自發對稱性破缺。這些見解對于利用C₆₀的奇異取向態空間進行量子信息處理以及研究信息傳播的量子到經典轉變很有用。最終，具有更高光譜分辨率的C₆₀同位素光譜有望揭示對介觀量子多體系統的新興動力學的更深入見解。

參考文獻：

LEE R. LIU, et al. Ergodicity breaking in rapidly rotating C60 fullerenes. Science, 2023, 381(6659): 778-783

DOI: 10.1126/science.adi6354

https://www.science.org/doi/10.1126/science.adi6354