1. Nature Commun.：用于便攜式和遠程痕量生物標志物檢測的可拉伸自供電傳感裝置的設計
個性化醫療和健康保護非常需要及時和遠程的生物標志物檢測，但迄今為止報道的設備面臨著巨大的挑戰。在這里，中山大學Jin Wu提出了一種經濟高效、柔性且自供電的傳感裝置，用于基于原電池結構的各種應用場景中的H2S生物標志物分析。1）傳感機制歸因于電極表面上氣體分子的化學吸附導致電極電勢的變化。采用本質可拉伸的有機水凝膠作為固態電解質，使器件在拉伸變形或各種環境下能夠穩定、長期運行。2）由此產生的開路傳感裝置具有高靈敏度、低檢測限和出色的 H2S 選擇性。其在無創口臭診斷和肉類腐敗識別中的應用得到論證，在便攜式醫療電子和食品安全方面顯示出巨大的商業價值。在藍牙和云技術的參與下，還開發了用于遠程 H2S 監測的無線傳感系統。這項工作突破了傳統化學電阻傳感器的缺點，為設計滿足其他刺激檢測需求的可穿戴傳感器提供了方向和理論基礎。
Huang, W., Ding, Q., Wang, H. et al. Design of stretchable and self-powered sensing device for portable and remote trace biomarkers detection. Nat Commun 14, 5221 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40953-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40953-z
2. Joule：利用CO儲層實現CO電還原制醇的高碳效率
由于電化學CO2還原反應（CO2RR）中的碳酸鹽形成，而使CO2RR遭受能量損失。通過級聯反應，將CO2轉化為CO，然后進行CO還原，可以解決這一問題，但其碳效率（CE）、能源效率（EE）、選擇性和穩定性的綜合性能需要改進。在這里，多倫多大學Edward Sargent院士、David Sinton提出了一種異質結碳儲層催化劑（CRC）結構，該結構由銅納米顆粒和多孔碳納米顆粒組成。1) CRC的吡啶和吡咯官能團可以吸收CO，從而在CO耗盡的條件下實現高CE。使用CRC催化劑，作者在200 mA cm?2的液流池中實現了50%和93%的乙醇FE和CE（CE*法拉第效率[FE]=47%）。2) 相比之前的研究，該催化劑使乙醇的CE*FE翻倍。作者在膜電極組件（MEA）系統中發現，該催化劑在100 mA cm?2下具有超過85小時的持續效率。
Sungjin Park, et al. High carbon efficiency in CO-to-alcohol electroreduction using a CO reservoir. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.08.001https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.08.001
3. Angew：用于高度穩定鋅離子電池的仿生聚陰離子電解質
對于鋅離子電池(ZIB)，鍍鋅/剝離不均勻導致極化高、庫侖效率(CE)低，阻礙了ZIB的大規模應用。受生物質海藻的啟發，倫敦大學學院Guanjie He采用陰離子聚電解質海藻酸(SA)在鋅陽極上原位形成高性能固體電解質界面層(SEI)。1）由于-CoO的陰離子基團，鋅離子與海藻酸的親和力誘導了一個排列良好的加速通道，從而實現了均勻電鍍。2）這種SEI調節了鋅離子的退溶結構，有利于形成致密的鋅(002)晶面。即使在高放電深度條件下，SA涂層的鋅陽極仍保持穩定的鋅溶出/電鍍行為，且電位差低(0.114 V)。根據經典形核理論，鍍鋅層的形核能比裸鋅低97%，具有更快的形核速率。3）用SA涂層電極組裝的鋅銅電池在1400次循環中表現出99.8%的平均CE。該設計在電池中得到了成功的驗證，即使在高負極質量負載(>10 mg/cm2)的情況下，涂覆SA的鋅的容量保持率為96.9%，而裸陽極的容量保持率為59.1%。
Haobo Dong, et al, Bio-Inspired Polyanionic Electrolytes for Highly Stable Zinc-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311268DOI: 10.1002/anie.202311268https://doi.org/10.1002/anie.202311268
4. Angew：具有2D碳化物的鈣鈦礦太陽能電池中的雙界面工程
鈍化鈣鈦礦和電荷傳輸層之間的界面是提高鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)功率轉換效率和穩定性的關鍵。近日，中科院化學所Jizheng Wang，Yongjun Li報道了一種通過在電子傳輸層(ETL)/鈣鈦礦界面和鈣鈦礦/空穴傳輸層(HTL)界面分別摻入Ti3C2Clx納米MXene和o-Tb-GDY納米顆粒(NanoGDY)來改善FA0.85MA0.15Pb(I0.95Br0.05)3基PSCs性能的雙界面工程方法。1）雙界面鈍化同時抑制了非輻射復合，促進了載流子提取，與未配位的鉛缺陷形成了鉛-氯化學鍵和π-電子共軛強配位。2）得到的鈣鈦礦型薄膜具有超過10 μS的超長載流子壽命和超過2.5 μm的放大晶體尺寸，最大相變效率達到24.86%，開路電壓為1.20V。3）未封裝電池在環境空氣中1464小時保持了92%的初始效率，在85 °C下1002小時的熱穩定性測試中保持了80%的初始效率。
Jiandong He, et al, Dual-Interface Engineering in Perovskite Solar Cells with 2D Carbides, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311865DOI: 10.1002/anie.202311865https://doi.org/10.1002/anie.202311865
5. AM: POM@MOF 中光生載流子的定向分流促進氮吸附和氧化
高效催化氮（N2）轉化為高價值含氮產品在氮經濟循環中發揮著至關重要的作用。然而，N2吸附弱和N2活化無效仍然是限速步驟中的兩個主要瓶頸，導致N2固定性能低下。在此，中科大謝毅院士，Chong Xiao重點介紹了一種基于多金屬氧酸鹽（POM）的金屬有機框架（MOF）的有效雙活性位點光催化劑，通過改變配位微環境并誘導光生載流子的定向分流，以促進N2/催化劑相互作用并增強氧化性能。1）MOFs創建更多開放的不飽和金屬簇位點，其未占據的d軌道具有路易斯酸性，可以通過與POM結合取代雙齒連接體來接受來自N2 3σg鍵合軌道的電子進行存儲。POM充當電子海綿，向MOF提供電子，而空穴則定向流向POM。富空穴的POM具有較強的氧化能力，很容易參與氧化吸附的N2。2）以UiO-66(C48H28O32Zr6)和Mo72Fe30([Mo72Fe30O252(CH3COO)12{Mo2O7(H2O)}2{H2Mo2O8(H2O)}(H2O)91]·150H2O)為例，Mo72Fe30@UiO-66表現出2倍在P/P0=1時，Mo72Fe30@UiO-66對N2(250.5cm3g-1)的吸附量比UiO-66(122.9cm3g-1)增強。并且，Mo72Fe30@UiO-66的HNO3產率為702.4μgg-1h-1，接近比UiO-66和Mo72Fe30高7倍和24倍。研究工作為儲存和中繼人工N2固定提供了可靠的價值。
Xiaohong Li, et al, Directional Shunting of Photogenerated Carriers in POM@MOF for Promoting Nitrogen Adsorption and Oxidation, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202304532https://doi.org/10.1002/adma.202304532
6. EES：用于穩定的水性鋅電池的優選平面晶體生長和由陰離子受體實現的均勻固體電解質界面
盡管鋅陽極和水性電解質具有高安全性、豐富的資源和低成本等特點，但可充電水性鋅電池的實施仍然受到可循環性差和寄生副反應（即枝晶生長、析氫反應、腐蝕）的阻礙。可靠固體電解質界面（SEI）的構建和晶體生長的操縱可有效提高鋅陽極的可逆性并減輕副反應。近日，華南理工大學馬龍濤、香港理工大學Huang Haitao提出了一種咪唑烷基脲（IU）的陰離子受體，并將其用于同時操縱一系列水性電解質（即2m ZnSO4、2m Zn（OTf）2和2m Zn（BF4）2）中的雙電層（EDL）吸附、Zn2+本體溶劑化結構和氫鍵網絡，以實現均勻SEI和Zn（002）平面的優先生長。1) 2m ZnSO4（IU）0.25水性電解質有助于形成具有內部無機ZnCO3/ZnSx和外部有機C-H/C-C組分的層結構和堅韌的SEI。同時，它迫使Zn2+離子沉積在（002）平面上，形成緊湊的沉積層。因此，Zn||Zn對稱電池在1500小時內表現出優異的可逆性和長期穩定性。Zn||Cu對稱電池連續運行2000多次之后，庫侖效率仍>99%。2)此外，在84.03%Zn利用率的苛刻條件下，高面積容量（~5.7mAh·cm-2）Zn||Br2全電池可持續運行300次循環，在~100%庫侖效率下容量保持率為94.6%。該工作為提高鋅金屬陽極的可逆性和開發高性能水性鋅電池提供了途徑。
Xinyu Wang, et al. Preferred Planar Crystal Growth and Uniform Solid Electrolyte Interface Enabled by Anion Receptor for Stable Aqueous Zn Batteries. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01580G
7. AEM：采用鎘合金化 DMSO 溶液制成的 12.3% 高效低 Voc 損耗純硫化鋅黃錫礦太陽能電池
理論上證明，Cd 合金化是抑制 Cu-Zn 反位缺陷和相關缺陷簇的有效策略，可提高純硫化鋅黃錫礦 Cu2ZnSnS4 (CZTS) 薄膜太陽能電池的器件性能。然而，僅通過摻雜而不進行進一步的后熱處理，鎘合金化的潛力尚未完全發揮。在這里，南京郵電大學Hao Xin，黃維院士通過二甲基亞砜（DMSO）溶液報道了鎘合金化 CZTS（Cu2（Zn，Cd）SnS4，CZCTS），并研究了合金濃度如何影響 CZCTS 吸收劑的反應路徑、晶粒生長和電子性能。1）這項研究發現Cd可以通過直接相變晶粒生長結合到CZTS中，從而充分抑制能帶拖尾。高品質的 CZCTS 吸收膜和高效太陽能電池是在各種合金濃度范圍內制造的。2）CZCTS 器件在 Cd 濃度為 35% 且無需任何后熱處理的情況下實現了 12.3% 的功率轉換效率，與 CZTS 的 7.0% 相比提高了 70% 以上。此外，該器件對 Shockley-Queisser 表現出較高的 VOC 增益（Voc/VocSQ = 59.7%），這是純硫化鋅黃錫太陽能電池中實現的最低 VOC 。結果證明了 Cd 合金化策略對于減輕能帶拖尾和實現高效率純硫化鋅黃錫礦太陽能電池的重要性。
Xiangyu Pan, et al, 12.3% Efficient Low Voc Loss Pure Sulfide Kesterite Solar Cells from DMSO Solution via Cadmium Alloying, Adv. Energy Mater. 2023, 2301780DOI: 10.1002/aenm.202301780https://doi.org/10.1002/aenm.202301780
8. ACS Nano：利用聚集誘導發射光敏劑-白蛋白復合物促進羥基自由基生成以實現光動力治療
有效的光動力療法（PDT）需要光敏劑（PS）在缺氧腫瘤微環境中以較少的氧依賴性方式大量產生I型活性氧（ROS）。在此，香港中文大學唐本忠院士和華南理工大學馮光雪等人提出了一種級聯策略，通過聚集誘導發射（AIE）光敏劑-白蛋白復合物促進I型ROS，特別是羥基自由基（OH·-）的產生，從而可實現抗缺氧PDT。1）實驗和理論結果都證實了分子陽離子化和BSA固定級聯策略對增強OH·-生成的有效性。體外和體內實驗均驗證了BSA納米粒子優異的抗腫瘤PDT性能，且優于傳統的聚合物包封方法。2）這種專門促進OH·-生成的多維級聯策略在耐缺氧PDT和相關抗腫瘤應用中具有巨大潛力。
Yulu Li, et al. A Cascade Strategy Boosting Hydroxyl Radical Generation with Aggregation-Induced Emission Photosensitizers-Albumin Complex for Photodynamic Therapy. ACS Nano. 2023DOI：10.1021/acsnano.3c04256https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c04256
9. ACS Nano：多組分共價有機框架固體電解質可實現全固態電池中鋰離子的有效解離和擴散
與全固態鋰金屬電池（LMB）兼容的有機固體電解質對于確保電池安全、高能量密度和長期循環性能至關重要。然而，開發一種方法來提供具有強鋰離子對輕松解離和離子組分快速傳輸能力的有機固體電解質仍然是一個挑戰。在此，漢陽大學Jong-Ho Kim，成均館大學Sang Uck Lee制備了具有明確周期性結構的二甘醇修飾的吡啶鎓共價有機骨架（DEGPMCOF）作為多組分固體電解質，具有高極性的陽離子部分、附加的柔性離子轉運體和全固體的有序離子通道-狀態LMB。1）DEG-PMCOF 中含有 DEG 的吡啶鎓基團允許較低的鋰鹽解離能和較小的鋰離子傳輸能壘，從而導致高離子電導率 (1.71 × 10?4 S cm?1 ) 和大的 Li-室溫下固體電解質中的離子轉移數（0.61）。2）DEG-PMCOF固體電解質表現出較寬的電化學穩定性窗口，有效抑制全固態LMB中鋰枝晶和死鋰的形成。分子動力學和密度泛函理論模擬提供了對基于 DEG-PMCOF 的跳躍運動和自由擴散的集成擴散過程驅動的增強鋰離子傳輸的機制的見解。3）采用 DEG-PMCOF 固體電解質組裝的全固態 LMB 在長期循環過程中在各種 C 倍率下表現出高比容量（保留率為 99%）和 99% 的出色庫侖效率。因此，這種 DEG-PMCOF 方法可以為設計各種固態鋰電池提供有效的途徑。
Jun-Hyeong Lee, et al, Multicomponent Covalent Organic Framework Solid Electrolyte Allowing Effective Li-Ion Dissociation and Diffusion for All-Solid-State Batteries, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c05405https://doi.org/10.1021/acsnano.3c05405
10. ACS Nano：超純過渡金屬二硫屬化物的兩步助熔劑合成
二維過渡金屬二硫屬化物（TMD）由于孤立單層的不尋常的電子和光電特性以及將不同單層組裝成復雜異質結構的能力而引起了極大的興趣。為了了解 TMD 的內在特性并充分發揮其在應用和基礎研究中的潛力，需要高純度的材料。在這里，哥倫比亞大學Song Liu，James Hone，Yang Liu描述了使用兩步通量生長方法合成 TMD 晶體，該方法消除了主要的潛在污染源。1）研究人員通過這種兩步法生長的 TMD 的詳細表征揭示了帶電和等價缺陷，其密度比通過單步通量技術生長的 TMD 低一個數量級。2）對于WSe2，研究表明在生長過程中增加Se/W比率會降低點缺陷密度，以100:1的比率生長的晶體可實現帶電和等價缺陷密度分別低于1010和1011 cm?2。單層 WSe2 的初始溫度依賴性電傳輸測量結果表明，室溫空穴遷移率高于 840 cm2 /(V s)，低溫無序限制遷移率高于 44,000 cm2 /(V s)。3）由兩步通量生長的 WSe2 制成的石墨烯-WSe2 異質結構的電傳輸測量也顯示出優越的性能：更高的石墨烯遷移率、更低的帶電雜質密度和良好解析的整數量子霍爾態。4）最后，研究人員證明了兩步通量技術可用于合成具有相似缺陷密度的其他TMD，包括半導體2H-MoSe2和2H-MoTe2以及半金屬Td-WTe2和1T'-MoTe2。
Song Liu, et al, Two-Step Flux Synthesis of Ultrapure Transition-Metal Dichalcogenides, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c02511https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02511
11. ACS Nano：仿生粘合劑和堅固的 Janus 貼片，具有抗氧化、抗炎和抗菌活性，可用于肌腱修復
肌腱手術后的早期氧化應激、炎癥反應和感染與隨后的腱周粘連形成高度相關，這可能會降低修復后肌腱的質量和功能。盡管已經提出了各種抗炎和/或抗菌移植物來扭轉局面，但它們中的大多數都存在藥物引起的不良反應的不確定性、機械強度低和組織粘附性等問題。受肌腱解剖學和粘連發生病理生理學的啟發，香港理工大學Xin Zhao研制了一種具有粘附性和韌性的雙層Janus補片，其內層面向手術肌腱，內層為多功能電紡水凝膠補片，外層被一層面向周圍組織的聚L-乳酸纖維包裹。1）具體來說，MEHP是由明膠甲基丙烯酰基(GelMA)和氧化鋅(ZnO)納米顆粒共同電紡，然后用單寧酸(TA)處理得到的。內置式MEHP具有優異的力學性能、粘接強度和優異的抗氧化、抗炎、抗菌等性能，可附著于損傷部位，為肌腱再生提供良好的微環境。同時，外層PLLA起到物理屏障的作用，防止外在細胞和組織侵入缺陷部位，減少腱周圍粘連的形成。2）這項工作提出了一種具有各向異性粘附性和生物學功能的無藥物移植物的概念證明，通過減輕早期炎癥和氧化損傷，但在修復和重建的后期階段支持組織再生和減少肌腱粘連，協調損傷肌腱的愈合階段。可以預見，這種Janus補片可以為安全有效的肌腱治療提供一種有前途的策略。
Qiang Zhang, et al, A Biomimetic Adhesive and Robust Janus Patch with Anti-Oxidative, Anti-Inflammatory, and Anti-Bacterial Activities for Tendon Repair, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c03556https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03556
12. ACS Nano：變廢為寶：近紅外/pH雙重響應銅-腐植酸水凝膠薄膜用于細菌感染的皮膚傷口愈合
目前使用的光敏劑的臨床應用受到成本高、制備不方便、生物降解性欠佳和缺乏生物活性的限制。腐殖酸（HA）具有光熱活性，可用作光熱治療的光敏劑。在存在各種官能團的情況下，HA 具有抗炎和抗氧化活性。HA的溶解度取決于pH值，在中性至堿性條件下可溶解，在酸性條件下發生構象變化，形成卷曲且致密的結構。此外，Cu2+ 是一種新興的皮膚傷口治療劑，可以與 HA 螯合形成復合物。在這項研究中，華中科技大學Guohui Liu，南洋理工大學趙彥利教授，Bobin Mi，重慶大學Qian Feng探討了 HA 調節炎癥反應，特別是巨噬細胞極化的能力，以及潛在的潛在機制。1）研究人員制造了一種近紅外 (NIR)/pH 雙響應 Cu-HAs 納米粒子 (NP) 基聚乙烯醇 (PVA) 水凝膠薄膜，負載有巨噬細胞招募劑 SEW2871 (SEW)，用于治療細菌感染皮膚傷口。2）結果表明HAs能夠以劑量依賴的方式促進M2巨噬細胞極化。Cu-HAs NPs 通過近紅外誘導的局部高溫成功消除了細菌感染。這種PVA@Cu-HAs NPs@SEW水凝膠膜通過促進M2巨噬細胞極化、減輕氧化應激、增強血管生成和促進膠原蛋白沉積來改善組織再生。這些發現凸顯了 PVA@Cu-HAs NPs@SEW 水凝膠膜在治療細菌感染皮膚傷口愈合方面的治療潛力。
Kangkang Zha, et al, Waste to Wealth: Near-Infrared/pH DualResponsive Copper-Humic Acid Hydrogel Films for Bacteria-Infected Cutaneous Wound Healing, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c05075https://doi.org/10.1021/acsnano.3c05075
