1. 北師大張金星Nat. Commun.:鐵電極化的水印刷
在固-液界面上產生可切換電場的鐵電體能夠提供使用物理場(化學刺激)控制化學反應(物理性質)的平臺。但原位控制這種極化誘導界面的化學結構和電場是具有挑戰性的。張金星課題組通過人工設計離子吸附和跨BiFeO3-水界面的化學反應,通過調節水溶液中的H+/OH-濃度,可以實現可逆的大面積極化切換。研究發現,由于大的表面電勢驅動的可控化學鍵(BiFeO3表面的金屬-O-H)的形成,可導致Fe原子發生強的原子位移(相對于氧八面體),因此可逆極化的轉換歸因于在其表面上充分形成極化選擇性化學鍵,從而降低了界面化學能。這種水誘導的鐵電轉換使我們能夠利用綠色能源構建大規模的極化類型印刷,并為傳感、催化和數據存儲開辟了新的機會。
Tian Y, Wei L, Zhang Q, et al. Water printing of ferroelectric polarization[J]. Nature Communications, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-06369-w
https://www.nature.com/articles/s41467-018-06369-w
2. Nat. Commun.:深度神經網絡用于準確預測晶體穩定性
預測晶體的穩定性是材料科學的核心問題之一。研究人員證明深度神經網絡在僅使用組成物種的Pauling電負性和離子半徑作為輸入描述符時,可以準確預測C3A2D3O12石榴石和ABO3鈣鈦礦的DFT形成能量,該預測具有低的平均絕對誤差(MAE),并在DFT精度范圍之內。使用二進制編碼方案可以實現混合石榴石和鈣鈦礦的進一步擴展而幾乎沒有精度損失,解決了機器學習模型從固定化學計量晶體擴展到無限混合物種晶體的關鍵缺口。這些模型可以快速橫穿大量化學空間,以準確識別穩定的成分,可加速發現具有潛在優越性能的新材料。
Ye W, Chen C, Wang Z, et al. Deep neuralnetworks for accurate predictions of crystal stability[J]. Nature Communications, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-06322-x
https://www.nature.com/articles/s41467-018-06322-x
3. 新加坡國立大學Nat. Commun.:套層MOF作為標尺測量氫溢流距離
氫溢流是一種在催化加氫反應中很常見但存在著很大爭議的現象。有鑒于此,新加坡國立大學Hua Chun Zeng教授課題組用套層的(ZIFs@)n?1ZIFs(ZIFs= ZIF-8或者ZIF-67)深入研究了氫溢流現象。在套層MOF外表面負載Pt納米顆粒用于產生氫原子,以(ZIFs@)n?1ZIFs厚度作為標尺去測量氫溢流距離。
Zhan G andZeng H C. Hydrogen spillover through Matryoshka-type (ZIFs@)n?1 ZIFs nanocubes[J]. Nature Communications,2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-06269-z
https://www.nature.com/articles/s41467-018-06269-z
4. 哈佛大學JACS:Au表面微觀催化性質研究
F. Xu等人發現,在Au(110)-(1×2)表面催化氧化過程中,在O覆蓋度大于0.06ML時,O傾向于在(110)方向形成鏈狀結構。在鏈末端,由于O結合較弱,且釋放后可以降低表面張力,因而該位點的在催化甲醇選擇性氧化反應中活性較高。當O覆蓋度降低,其催化活性也會隨表面結構變化而改變。如,O覆蓋度低于0.06 ML時,由于這種島鏈結構變得不再穩定,也會使其催化活性突然降低。
Xu F, Friend C M, et al. Spatially Nonuniform Reaction Rates during Selective Oxidation on Gold[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b07438
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b07438
5. JACS:熔鹽合成量子點
V. Srivastava等人利用無機熔融鹽作為反應介質(如 CsBr:LiBr:KBr)在超過380 ℃高溫下,以預先合成的InP和InAsQDs作為前驅體通過置換反應制備了一系列In1–xGaxP 和 In1–xGaxAs QDs。該方法可以便捷地調控QDs的組成和尺寸。相比于核殼結構的InP/ZnS,摻雜Ga之后的 In1–xGaxP/ZnS 可以使得QDs的發光效率大幅提升, 其量子產率最高可達50%。
Srivastava V, Talapin D V, et al. Colloidal Chemistry in Molten Salts: Synthesis of Luminescent In1–xGaxPand In1–xGax As Quantum Dots[J]. Journal of the American Chemical Society, 2018.
DOI: 10.1021/jacs.8b06971
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b06971
6. Angew.:PdxC/ZrO2催化甲烷干重整
N. K?pfle等人以PdZr合金作為起始催化劑,通過AP-XPS證實,在催化甲烷+CO2干重整DRM條件下,Zr被氧化生成了ZrO2,同時形成了大量Pd/ZrO2界面。在催化DRM制合成氣過程中,Pd0物種起到了活化甲烷并供應C源的功能,而ZrO2則負責活化CO2,并將產出是O轉移至界面處,生成CO。該催化劑中豐富的界面有效抑制了積碳的形成,使得CO的選擇性大幅提升。
K?pfle N, Kl?tzer B, et al.Zirconium-Assisted Activation of Palladium To Boost Syngas Production by Methane Dry Reforming[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807463
https://doi.org/10.1002/anie.201807463
7. EES:基于熱力學不混溶雙相的單片異質結準固態電池電解質
研究人員提出了一種新型的單片異質結準固態電解質(MH-QEs),兩種熱力學不混溶的準固態電解質(QE)層分別針對正極/負極,并通過紫外(UV)固化輔助印刷工藝無縫連接串聯(即單片異質結結構),最終形成MH-QE。MH-QE中的每個QE層由離子傳導介質(極性溶劑中的LiTFSI)、作為機械間隔物的Al2O3納米顆粒和UV固化的ETPTA骨架三者組成。通過控制Li+與溶劑分子之間的離子-偶極相互作用,致使電解質混合物的溶解度參數發生變化,從而產生不混溶的QE層而不用擔心電解質相互擴散。將其用于Li-S電池中,MH-QE提供了卓越的電化學性能。
Cho S, Jung G Y, Kim S H, et al. Monolithic heterojunction quasi-solid-state battery electrolytes based on thermodynamically immiscible dual phases[J]. Energy & Environmental Science,2018.
DOI: 10.1039/C8EE01503A
http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2018/ee/c8ee01503a#!divAbstract
8. 江南大學AFM:肽介導的手性無機納米材料用于抗革蘭氏陰性菌
抗生素的耐藥性是一個世界性問題。為了解決這個問題,許多開發出的納米材料被用于對抗細菌。其中,具有高生物相容性、易表面改性以及優良的光學性能的量子點了廣泛的研究。Wang等人以L型半胱氨酸(L-Cys)修飾的碲化鎘(CdTe)納米顆粒(NPs)的光誘導氧化特性用于抗菌。l-Cys CdTe與鮭魚精子DNA混合后,在右圓偏振光(RCP)的照射下會產生活性氧(ROS)。為了在膜周圍獲得高濃度的ROS和對革蘭氏陰性菌進行選擇性粘附,實驗對L-Cys CdTe用聚陽離子九肽(PCNP)修飾。在經歷輻照后,由L-Cys CdTe產生的活性氧可以對細菌膜造成嚴重損傷。此外具有固有熒光特性的PCNP-l-Cys CdTe在體內表現出優異的熒光成像能力,因此也可以成功應用于熒光成像指導的細菌感染治療。
Wang W, Hao C, et al. Peptide Mediated Chiral Inorganic Nanomaterials for Combating Gram-Negative Bacteria[J]. Advanced Functional Materials, 2018.
DOI: 10.1002/adfm.201805112
https://doi.org/10.1002/adfm.201805112