1. Nature Commun.：用于光電化學水氧化的單片 FAPbBr3 光陽極具有低起始電位和增強的穩定性 盡管過去幾十年來人們在光電化學水分解方面進行了大量的研究工作，但由于缺乏高效、穩定和可擴展的光電極，實際應用面臨著挑戰。在此，瑞典皇家理工學院孫立成院士，烏普薩拉大學Erik M. J. Johansson報道了一種用于光電化學水氧化的金屬鹵化物鈣鈦礦基光陽極。1）該無貴金屬FAPbBr3光伏器件采用介孔碳作為空穴傳導層的平面結構，實現了9.2%的太陽能轉換效率和1.4 V的開路電壓。2）該光伏架構成功應用于構建具有FAPbBr3吸收劑、碳/石墨導電保護層和用于水氧化的NiFe催化劑層的單片光陽極。與可逆氫電極相比，光電陽極可提供低于 0 V 的超低起始電勢以及 8.5% 的高外加偏壓光子電流效率。3）采用紫外線濾光保護，在太陽照射下穩定運行超過100小時。光熱研究驗證了光熱效應對鈣鈦礦光電陽極性能的提升。這項研究對于指導用于太陽能燃料應用的基于光伏材料的光電極的開發具有重要意義。
Yang, H., Liu, Y., Ding, Y. et al. Monolithic FAPbBr3 photoanode for photoelectrochemical water oxidation with low onset-potential and enhanced stability. Nat Commun 14, 5486 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41187-9https://doi.org/10.1038/s41467-023-41187-9
2. Nature Commun.：水溶液中鹵間化學實現的十二電子轉換碘陰極
以高能量密度為目標的電池化學需要具有高氧化還原電位的多電子轉移的氧化還原電對。在這里，湖南大學Xiao Liang報道了一種基于碘化物和碘酸鹽在水性電解質中的轉化的十二電子轉移碘電極，其是傳統碘化物/碘氧化還原對的六倍。1）這是通過碘（在電極中）和溴化物（在酸性電解質中）之間的鹵素間化學實現的，它提供了電化學化學環路（溴化碘酸鹽環路），加速了碘化物/碘酸鹽電極反應的動力學和可逆性。2）在精心設計的水性電解質中，十二電子碘電極具有1200 mAh g?1的高比容量和良好的可逆性，對應于1357 Wh kg?1的高能量密度。3）正如鋅-碘全電池和酸堿解耦電池所驗證的那樣，所提出的碘電極對于未來高能量密度水系電池的設計具有巨大的應用前景。
Ma, W., Liu, T., Xu, C. et al. A twelve-electron conversion iodine cathode enabled by interhalogen chemistry in aqueous solution. Nat Commun 14, 5508 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41071-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-41071-6
3. Nature Commun.：一種基于單n型半導體聚合物的光電化學晶體管
共軛聚合物薄膜可以傳導離子和電子電荷，是構建軟電子傳感器和執行器的核心。盡管光吸收和這些材料在水性生物介質中的混合電導率之間可能存在相互作用，但尚未利用單一聚合物薄膜來創建依賴于完全可逆且無氧化還原反應的電位光電檢測和電流的太陽能可切換有機生物電子電路調制。在這里，阿卜杜拉國王科技大學Sahika Inal證明了電子和陽離子傳輸聚合物薄膜對光的吸收可逆地調節其在水性電解質中的電化學勢和電導率，這被用來設計n型光電化學晶體管（n-OPECT）。1）通過控制入射到 n 型聚合物柵電極上的光強度，實現產生晶體管輸出特性，模擬通過柵極電壓控制實現的聚合物溝道電流的調制。2）微米級 n-OPECT 具有高信噪比和對低光強度的出色靈敏度。3）研究人員展示了 n-OPECT 的三種直接應用，即光電體積描記器、光控逆變器電路和光門控人工突觸，突出了該平臺對于涉及光強度變化的多種生物醫學應用的適用性。
Druet, V., Ohayon, D., Petoukhoff, C.E. et al. A single n-type semiconducting polymer-based photo-electrochemical transistor. Nat Commun 14, 5481 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41313-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-41313-7
4. Nature Commun.：用于 Loop 3D 打印的光介增材制造的可回收光樹脂
聚合物材料的增材制造 (AM) 能夠制造適用于各種應用的復雜結構。在增材制造方法中，光聚合 (VP) 因其提高的效率、優異的表面光潔度和微米級的印刷分辨率而受到青睞。然而，大部分可用于 VP 的樹脂都是基于可回收性有限或可忽略不計的系統。在這里，巴斯克大學Haritz Sardon描述了一種能夠打印樹脂的方法，該樹脂可以在保留性能和外觀的情況下重新打印。1）研究人員利用聚硫氨酯化學的潛力，它不僅允許多硫醇和多異氰酸酯在有機堿存在下發生點擊反應，從而實現快速打印過程，而且還可以對打印的材料進行化學回收、重塑和修復結構，為開發真正可持續的可回收光打印樹脂鋪平道路。2）研究人員分別通過 DLP 或 DLW 證明了這種閉環 3D 打印工藝在宏觀和微觀尺度上都是可行的。
Lopez de Pariza, X., Varela, O., Catt, S.O. et al. Recyclable photoresins for light-mediated additive manufacturing towards Loop 3D printing. Nat Commun 14, 5504 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41267-whttps://doi.org/10.1038/s41467-023-41267-w
5. Nature Commun.：α-三氧化鉬中的三質子插入機制增強電荷存儲容量
α-三氧化鉬由于其易于修飾的雙層結構、快速的質子插入動力學和高的理論比容量而在質子存儲方面備受關注。然而，α-三氧化鉬中質子插入機制的基礎科學尚未完全了解。在此，阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alsharee使用專門設計的磷酸基液晶電解質揭示了α-三氧化鉬中的三質子嵌入機制。1）α-三氧化鉬的半導體-金屬轉變行為以及俘獲一摩爾質子后晶格間層的膨脹得到了實驗和理論上的驗證。2）對α-三氧化鉬形態的進一步研究表明其在質子嵌入過程中的斷裂行為，為水合氫離子創建了擴散通道。3）值得注意的是，研究人員在低電位下還觀察到的額外氧化還原行為賦予α-三氧化鉬362 mAh g?1 的改進的比放電容量。
Lei, Y., Zhao, W., Yin, J. et al. Discovery of a three-proton insertion mechanism in α-molybdenum trioxide leading to enhanced charge storage capacity. Nat Commun 14, 5490 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41277-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-41277-8
6. Nature Commun.：季銨化-螺環設計的耐氯高滲透鋰分離膜
目前的聚酰胺鋰萃取納濾膜容易受到氯的降解和/或低滲透率的影響，這兩個問題很難調和。在這里，華中科技大學Qiang Zhao同時繞過了這些問題，設計了一種季胺化的螺哌嗪單體，并通過與三甲氧基氯的界面聚合將其有益的性質轉化為大面積的膜(1×2 m2)。1）單體的季銨和螺旋構象賦予膜更多的正電荷和自由體積，導致與最先進的鎂/鋰納濾膜相比，膜的滲透率最高(~22 L m?2 h?1 bar?1)。同時，由于胺-酰基鍵不含敏感的N-H基團，膜結構具有耐氯性。因此，膜的高性能在次氯酸鈉中浸泡400h時是穩定的，而對照膜容易降解。2）分子模擬表明，高滲透性和耐氯性是由單體的螺旋構象和仲胺結構引起的，這些特性在膜組件水平上是可重復的。
Peng, H., Yu, K., Liu, X. et al. Quaternization-spiro design of chlorine-resistant and high-permeance lithium separation membranes. Nat Commun 14, 5483 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41169-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-41169-x
7. Nature Commun.：基于灰度數字光處理4D打印的冷編程變形結構
對于許多跨學科領域的智能機器來說，能夠重新配置其形狀以適應不同任務的形狀變形結構是非常理想的。形狀記憶聚合物是最廣泛使用的刺激響應材料之一，特別是在 3D/4D 打印領域，用于制造形狀變形系統。它們通常通過熱編程步驟來獲得形狀變形能力，這種能力具有有限的可重構自由度。冷編程是在不升高溫度的情況下直接使結構變形為臨時形狀，簡單且通用性更強，但對材料性能要求嚴格。在這里，佐治亞理工學院H. Jerry Qi介紹基于灰度數字光處理 (g-DLP) 的 3D 打印，作為一種簡單有效的平臺，用于制造具有冷編程功能的形狀變形結構。1）借助 g-DLP 的類多材料打印功能，研究人員開發了異構鉸鏈模塊，只需在室溫下拉伸即可進行冷編程。2）通過模塊化設計鉸鏈的可變分布和方向，可以在 3D 打印過程中對不同的配置進行編碼。鉸鏈模塊允許通過冷編程實現可控的獨立變形。通過利用類似多材料的打印功能，呈現出多形狀的變形結構。3）采用冷編程變形策略的 g-DLP 打印在變形結構的設計和制造方面展示了巨大的潛力。
Yue, L., Sun, X., Yu, L. et al. Cold-programmed shape-morphing structures based on grayscale digital light processing 4D printing. Nat Commun 14, 5519 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41170-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-41170-4
8. Nature Commun.：體心立方難熔金屬的納米延性斷裂及其原子學機制
了解脆性斷裂與延性斷裂的競爭模式對于防止體心立方 (BCC) 難熔金屬失效至關重要。盡管經過數十年的深入研究，由于原子尺度的實驗證據不足，BCC 金屬的納米尺度斷裂過程和相關原子機制仍然難以捉摸。在這里，北京理工大學Xiaodong Han，Lihua Wang，清華大學Xiaoyan Li，佐治亞理工學院Ting Zhu對 BCC Mo 單晶納米級斷裂進行原位原子分辨率觀察。1）裂紋擴展過程涉及裂紋處多個 1/2 < 111 > {110} 滑移系統上位錯的成核、運動和相互作用。這些位錯活動引起裂紋尖端塑性剪切的交替序列，導致裂紋鈍化和垂直于裂紋平面的局部分離，導致裂紋擴展和銳化。2）原子模擬揭示了溫度和應變率對裂紋擴展的這些交替過程的影響，為 BCC 難熔金屬中由位錯介導的延性到脆性轉變的機制提供了見解。
Lu, Y., Chen, Y., Zeng, Y. et al. Nanoscale ductile fracture and associated atomistic mechanisms in a body-centered cubic refractory metal. Nat Commun 14, 5540 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41090-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-41090-3
9. Nature Commun.：用于高效無線微功率傳輸的有機激光功率轉換器
無線電能傳輸具有平行電能傳輸和高效轉換功能，為離網和便攜式微電力電子產品提供了另一種充電模式。然而，對當前的激光功率轉換器來說，用低光子通量為微功率電子充電可能是一項挑戰。在這里，中科院化學所侯劍輝研究員，Zhong Zheng展示了具有良好性能的有機光伏電池的激光功率轉換器在激光無線能量傳輸中的應用。1）研究人員建立了激光選擇策略，提出了激光效率上限。2）該有機激光功率轉換器在波長為660 nm、光子通量為9.5 mW cm?2的激光器上顯示出36.2%的效率，并在2米尺度上實現了0.5W的無線微功率傳輸。這項工作展示了有機光伏電池在構建有機激光功率轉換器方面的良好性能，為微電力電子的無線電能傳輸提供了一種潛在的解決方案。
Wang, Y., Zheng, Z., Wang, J. et al. Organic laser power converter for efficient wireless micro power transfer. Nat Commun 14, 5511 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41270-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-41270-1
10. EES：用于可持續海水制氫的超低Pt金屬氮化物電催化劑
通過電解海水生產氫氣是一種極具潛力的可持續能源生產技術。鉑（Pt）是目前析氫反應（HER）的高效催化劑，但其高成本、稀缺性和較差的耐久性阻礙了大規應用。在這里，大連理工大學楊明輝報道了一種負載在氮化鎳鉬上的穩定超低Pt（0.07wt%）電催化劑(Pt-Ni@NiMoN)，其優于商業20wt%Pt/C電催化劑。1) 該催化劑在海水中10mA cm-2的電流密度下僅具有11mV的過電位，在500mA cm-2下具有90mV的低過電位，這是工業規模的電解水所需要的。2) 此外，該催化劑非常耐用，即其在海水和高氯化2M NaCl的惡劣條件下仍可保持其性能至少200小時。因此，該電催化劑為通過電解海水大規模生產氫氣提供了機會。
Huashuai Hu, et al. An ultra-low Pt metal nitride electrocatalyst for sustainable seawater hydrogen production. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01541F
11. Angew：用于二氧化碳光電化學傳感的可溶液加工的卟啉基氫鍵有機框架
由于環境大氣中存在競爭性氣體，檢測復雜氣體混合物中的二氧化碳具有挑戰性。光電化學（PEC）技術提供了一種解決方案，但材料選擇和特異性仍然受到限制。在這里，復旦大學Peng Li，福建師范大學陳邦林教授發明了一種基于用二氨基三嗪（DAT）部分裝飾的卟啉構造的氫鍵有機骨架材料。1）卟啉分子上的 DAT 部分不僅促進結構之間互補氫鍵的形成，而且還充當所得多孔 HOF 材料中用于選擇性 CO2 吸附的識別位點。此外，通過簡單的溶液加工方法，實現了FDUHOF-2面內生長為各向異性分子片，面積高達23,000 μm2，厚度在0.298至2.407 μm之間可控，產率超過89％。2）FDU-HOF-2 可以通過在甲酸中原位自組裝直接生長并沉積到不同的基材上，包括二氧化硅、碳和金屬氧化物。作為概念驗證，沉積有 FDU-HOF-2 的絲網印刷電極被制造為用于 CO2 檢測的無標記光電化學 (PEC) 傳感器。這種signaloff PEC傳感器具有低CO2檢測限（2.3 ppm）、可重復使用性（至少30個循環）和長期工作穩定性（至少30天）。
Chen Wang, et al, A Solution-processable Porphyrin-based Hydrogen-bonded Organic Framework for Photoelectrochemical Sensing of Carbon Dioxide, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311482DOI: 10.1002/anie.202311482https://doi.org/10.1002/anie.202311482
12. AM：細菌基背包增強巨噬細胞過繼轉移對抗實體瘤
過繼細胞療法已成為癌癥治療的一種很有前途的方法。然而，由于免疫抑制腫瘤微環境（TME）中細胞表型從抗腫瘤狀態向促腫瘤狀態的動態轉變，巨噬細胞的轉移對實體瘤的療效有限。武漢大學張先正報道了一種將細菌附著在巨噬細胞上的策略（M?@bac），該策略通過利用細菌的內在免疫原性，賦予過繼輸注的巨噬細胞持久的刺激能力。1）這些附著的細菌被稱為背包，用粘性納米涂層包裹，可以在體內可持續地控制細胞表型。2）此外，在小鼠4T1癌癥模型中，M?@bac可以使內源性腫瘤相關巨噬細胞（TAM）復極，導致更強大的免疫反應，從而減少腫瘤進展，而沒有任何副作用。這項利用細菌作為細胞背包的研究為細胞療法的發展開辟了一條新途徑。
Jia-Xin An, et al. Bacteria-based Backpacks to Enhance Adoptive Macrophage Transfer against Solid Tumors. Adv. Mater.. 2023DOI：10.1002/adma.202305384https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202305384
