1. Acc. Chem. Res.：表面活性劑大氣氣溶膠代理中的分子自組織 氣溶膠在大氣中無處不在。在室外，它們通過云滴形成參與氣候系統，造成室內和室外空氣污染，影響人類健康和人為環境變化。在室內環境中，烹飪和清潔等常見活動會形成氣溶膠。人們最多可以花費大約。他們 90% 的時間都在室內，尤其是在西方世界。因此，除了室外氣溶膠之外，還需要了解室內氣溶膠的處理方式。表面活性劑對氣溶膠排放產生重大影響，其來源范圍從烹飪到海浪。這些分子通過改變水滴的表面張力來改變云滴形成潛力，從而提高其生長能力。它們還可以覆蓋固體表面，例如窗戶（“窗戶污垢”）和灰塵顆粒。由于與室外環境相比，此類表面膜具有更高的表面積與體積比，因此在室內更為重要，從而增加了表面膜與污染物相互作用的可能性。油酸是一種常見的烹飪和海洋排放物，它可以自組織成一系列 3D 納米結構。這些納米結構具有高粘性，因此會影響氣溶膠和薄膜老化的動力學（即吸水和氧化）。與基于實驗室實驗的預測相比，油酸較長的大氣壽命仍然存在差異。伯明翰大學Christian Pfrang開展了一系列實驗和建模工作，重點關注大氣中表面活性劑自組織的新穎命題。自組織代理被研究為納米到微米薄膜、懸浮液滴和塊狀混合物。1）大氣中豐富的表面活性劑可以在大氣氣溶膠中常見的其他化合物存在的情況下自組織成一系列粘性納米結構。2）表面活性劑自組織顯著降低了有機相的反應性，增加了這些表面活性劑分子和其他顆粒成分的化學壽命。3） 雖然在廣泛的條件和成分中發現了自組裝，但觀察到的特定納米結構對混合物成分高度敏感4）在反應顆粒和薄膜的表面上形成產物材料的“外殼”，限制反應氣體向顆粒或薄膜本體的擴散以及隨后的反應性。這些發現表明，危險的反應性物質可能會在高粘性外殼下的氣溶膠基質中受到保護，從而延長了其他短暫物種的大氣停留時間。
Adam Milsom, et al, Molecular Self-Organization in Surfactant Atmospheric Aerosol Proxies, Acc. Chem. Res., 2023DOI: 10.1021/acs.accounts.3c00194https://doi.org/10.1021/acs.accounts.3c00194
2. Chem. Rev.：用于熒光傳感和成像的零維碳納米材料
納米技術和納米材料的進步引起了人們的極大興趣，并在不同領域的科學創新中發揮著關鍵作用。特別是，人們越來越關注表現出多種擴展結構和獨特性能的碳基納米材料。在這些材料中，包括富勒烯、碳納米洋蔥、碳納米金剛石和碳點在內的零維結構具有優異的生物親和力和優異的熒光特性，使這些結構適合應用于環境和生物傳感、成像和治療。近日，西北大學Jianli Li系統綜述了零維碳納米材料的分類和結構特性、設計原理和制備方法、光學特性和傳感應用。1）最近在重金屬污染物、有害物質和生物活性分子的靈敏和選擇性傳感和成像方面取得的有趣突破，以及在信息加密、超分辨率和光聲成像、光療和納米藥物輸送方面的應用是本次綜述的主要焦點。2）最后，作者強調并展望了這些材料的未來挑戰和前景。這篇綜述為設計、開發和應用基于零維碳納米材料制造的迷人熒光傳感器以滿足眾多研究領域的特定要求提供了全面的基礎和方向。
Zheng Yang, et al, Zero-Dimensional Carbon Nanomaterials for Fluorescent Sensing and Imaging, Chem. Rev., 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00186https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00186
3. Nature Commun.：用于功能化異質界面對稱工程的各向異性范德華電介質
范德華電介質是凝聚態物理和先進電子應用的基礎材料。大多數電介質具有晶體或非晶形式的各向同性結構，并且只有少數研究考慮了電介質中各向異性晶體對稱性的作用，作為調節溝道材料電子性能的微妙方法。在這里，南京大學Hongtao Yuan，北京航空航天大學Peizhe Tang，東京大學Toshiya Ideue展示了一種層狀各向異性電介質SiP2，它具有非對稱雙旋轉C2對稱性作為柵極介質，可以打破MoS2原始的三重旋轉C3對稱性，從而在SiP2/MoS2上實現意想不到的線偏振光致發光和各向異性二次諧波產生接口。1）與原始MoS2的各向同性行為相反，在SiP2門控MoS2晶體管中可以實現并調制各向異性指數高達1000的大電導各向異性。2）理論計算表明，此類界面處的各向異性莫爾勢是造成巨大各向異性電導和光學響應的原因。研究結果提供了一種通過對稱工程在介電/半導體界面生成奇異功能的策略。
Li, Z., Huang, J., Zhou, L. et al. An anisotropic van der Waals dielectric for symmetry engineering in functionalized heterointerfaces. Nat Commun 14, 5568 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-41295-6
4. EES：用于鋰離子電池精密接觸預鋰化的大面積鋰金屬碳納米管膜
預鋰化是提高鋰離子電池能量密度和循環壽命的一種方法，而薄鋰箔石墨陽極的接觸預鋰化技術是一種極具潛力的技術。然而，生產5μm以下的薄鋰箔極具挑戰性，并且其難以實現與鋰金屬的精確預硫化。此外，純薄Li箔存在諸如低鋰利用率、碎片形成和可擴展性問題等缺點。為了應對這些挑戰，麻省理工學院李巨、華中科技大學黃云輝、中國科學院Zhang Yongyi、同濟大學Wang Chao開發了一種簡單的刮刀方法，將熔融的鋰澆鑄到碳納米管（CNT）膜上，從而形成薄而超輕的Li-CNT膜。1) 鋰化引起CNT膜的親鋰性增加使得熔融鋰能夠均勻地澆鑄到其表面上。該方法通過控制鑄造鋰的量，實現了0.1至1.12 mAh cm?2或更高范圍的可調節鋰容量。由于其特殊的導電網絡、多孔結構和親電解質性質，Li-CNT膜具有高比容量和近100%的鋰利用率，這有助于電子和鋰離子的有效傳輸。2) 當其與約3.3 mAh cm?2的商用LFP電極配對時，Li-CNT膜將LFP||Gr全電池的初始庫侖效率從89%提高到100%，完全補償了由固體電解質界面形成而引起的活性鋰離子損失。此外，Li-CNT薄膜具有優異的機械性能，使其更有利于鋰離子電池實際應用。
Chao Wang, et al. Large-Area Lithium Metal-Carbon Nanotube Film for Precise Contact Prelithiation in Lithium-ion Batteries. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01725G
5. EES：具有雙位氫鍵和調節Zn2+溶劑化結構的廉價電解質
水性鋅離子電池（AZIB）由于其高安全性、低成本和環境友好性，在大規模儲能方面具有巨大前景。然而，其在低溫下會冷凍含水電解質。在此，南京工業大學吳宇平、首都師范大學Han Peng報道了一種低成本、安全、高介電常數的共溶劑（甲酰胺（FA）），其作為氫鍵受體和供體，并與廉價的鋅鹽（乙酸鋅）一起引入，使該混合電解質在冷凍環境下具有低于-40℃的低凝固點和高離子電導率。1) 實驗和理論計算表明，FA可以有效地將水分子錨定在雙位點氫鍵相互作用構型中，并中斷原有的氫鍵網絡，以及限制自由水的活性，從而顯著降低電解質的冰點，減少析氫反應的發生。此外，FA和Zn2+之間的強配位相互作用可以調節Zn2+的溶劑化結構，取代Zn2+溶劑化鞘中的水，實現均勻的Zn沉積，避免枝晶的形成，抑制Zn表面的腐蝕。2) 在–30℃的Zn||Zn對稱電池中，作者在0.5 mA cm–2下實現了9500小時的超長循環壽命，并在Zn||Cu不對稱電池中實現了99.91%的高庫侖效率。此外，采用所設計電解液的Zn||PANI電池在–30℃下具有超穩定的可逆容量和優異倍率性能。即使在-40℃下，Zn||PANI電池也能在5 A g-1下以80mAh g-1的容量循環6000次。
Chaolin You, et al. Inexpensive Electrolyte with Double-site Hydrogen Bonding and Regulated Zn2+ Solvation Structure for Aqueous Zn-Ion Batteries Capable of High-rate and Ultra-long Low-Temperature Operation. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01741A
6. Angew：可活化的I型光敏劑與淬滅光敏前后光動力治療
光敏劑（PS）在光動力療法（PDT）前后的光毒性以及乏氧的腫瘤微環境是限制PDT應用的兩個主要問題。雖然可激活的PS可以成功地解決PDT前的PS光毒性，并且I型PS可以在缺氧環境中有效地產生活性氧（ROS），但解決PDT后的光毒性的方法非常有限。新加坡國立劉斌和浙江大學平淵提出了一種概念驗證的按需可切換光敏劑，其在PDT前后具有淬滅的光敏劑作用，并且只能在腫瘤乏氧環境中被激活。1）研究設計了乏氧-常氧循環響應的I型PS TPFN-AzoCF3來證明上述概念，并使用DSPE-PEG-2000作為封裝基質將其進一步配制成TPFN-AzoCF3納米顆粒（NP）。2）NPs只能在乏氧腫瘤中被激活，在PDT治療期間產生I型ROS，但在正常組織中，無論是在PDT之前還是之后，NPs都是無毒的，從而最大限度地減少副作用并提高治療效果。3）在體外和體內腫瘤治療中也驗證了上述概念，這一策略將為未來設計更多副作用最小化的按需可切換光敏劑鋪平道路。
Jianwu Tian, et al. Activatable Type-I Photosensitizer with Quenched Photosensitization Pre and Post Photodynamic Therapy. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202307288https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307288
7. Angew：可重復使用的鐵單原子催化劑的水促進碳-碳鍵斷裂
以綠色的方式開發熱力學穩定的C-C/C=C鍵的選擇性裂解反應的方法是一個極具挑戰性的研究領域，在很大程度上還沒有被探索。在這里，萊布尼茨催化研究所Matthias Beller，Kathrin Junge提出了一種具有高度分散的鐵中心的非均相Fe-N-C催化劑，它允許胺、仲醇、酮和烯烴在空氣(O2)和水(H2O)存在下的氧化C-C/C=C鍵斷裂。1）機理研究表明，水的存在對Fe-N-C系統的性能至關重要，將產品產率從1%提高到90%。2）結合光譜表征和對照實驗表明，O2和H2O分別生成的單重態1O2和氫氧化物物種選擇性地參與了C-C鍵的斷裂。3）廣泛的適用性(>40例)，即使對于復雜的藥物，以及在相對溫和的條件下的高活性、選擇性和耐用性，突出了這一獨特的催化系統。
Haifeng Qi, et al, Water-Promoted Carbon-Carbon Bond Cleavage Employing a Reusable Fe Single-Atom Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311913DOI: 10.1002/anie.202311913https://doi.org/10.1002/anie.202311913
8. AM：了解高性能太陽能電池鈣鈦礦結晶的微觀結構發展
薄膜器件中的溶液結晶引起了鈣鈦礦太陽能電池等各個領域的廣泛興趣。然而，由于退火過程中晶粒簇生長的原位觀察困難，詳細的鈣鈦礦結晶動力學仍不清楚。在這里，陜西師范大學劉生忠教授，Ran Chen，香港城市大學Jiaxue You展示了開發的原位激光掃描共焦偏振顯微鏡，具有溫度控制階段，用于觀察鈣鈦礦晶體簇的成核和生長。1）研究發現，液晶與鈣鈦礦的相互作用增強，形成了一種新的中間復合物，根據 Avrami 方程，該復合物誘導擴散控制生長。2）延遲的團簇生長（63 nm/s）源于退火過程中擴散活化能增大至 40 kJ/mol，而對照膜的擴散活化能為 152 nm/s 和 37 kJ/mol。最后，具有增強晶體學和光學特性的優化鈣鈦礦薄膜應用于太陽能電池，實現了 24.53% 的冠軍效率、1.172 V 的開路電壓 (VOC) 和 82.78% 的填充因子 (FF)。沒有任何保護的裸器件在環境環境中老化6600小時后仍保持其初始效率的89%。這項工作意味著使用熒光顯微鏡進行原位觀察對于理解薄膜器件中的結晶動力學至關重要。
Yabin Ma, et al, Understanding microstructural development of perovskite crystallization for high performance solar cells, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202306947https://doi.org/10.1002/adma.202306947
9. AM：通過與二維共價有機框架的層間耦合增強單層 MoS2 中的載流子傳輸
將不同的二維材料(2DM)耦合形成范德華異質結構(vdWH)是調整二維半導體電子特性的強大策略，適用于光電子和量子計算應用。二維二硫化鉬(MoS2)代表了一種典型的半導體、單層厚多功能平臺，用于生成混合vdWH，通過其與分子及其組件的界面可調節電荷傳輸特性。然而，（大）分子在二維MoS2上的物理吸附產生的雜化物具有有限的熱穩定性，從而危及其技術應用。在此，斯特拉斯堡大學Paolo Samor報道了二維共價有機框架（2D-COF）的合理設計和優化合成，用于生成具有強層間耦合效應的MoS2/2D-COF vdWH。1）2D-COF薄膜的高結晶度使得在MoS2上設計超穩定的周期性摻雜效應成為可能，從而提高了器件在室溫下的場效應遷移率。2）這種性能的提高可歸因于有效的界面電子轉移過程和對MoS2晶格振動的顯著抑制的協同效應。這項概念驗證工作驗證了一種前所未有的方法，可以有效調制二維過渡金屬二硫屬化物的電子特性，從而實現CMOS數字電路的高性能（光）電子學。
Can Wang, et al, Enhancing the Carrier Transport in Monolayer MoS2 through Interlayer Coupling with 2D Covalent Organic Frameworks, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202305882https://doi.org/10.1002/adma.202305882
10. AM：基于混合間隔陽離子二維鈣鈦礦鐵電薄膜的超高響應度自供電紫外光電探測器
自供電光電探測器（PD）具有無需外部電源、無線操作、壽命長等優點。自發鐵電極化可以顯著增加內置電場強度，在自供電光電探測中顯示出巨大的潛力。此外，鐵電體具有熱釋電和壓電特性，有利于增強自供電PD。二維金屬鹵化物鈣鈦礦（MHP）具有鐵電特性，適合制造高性能自供電PD。然而，二維金屬鹵化物鈣鈦礦鐵電體的研究主要集中在塊狀晶體的生長上。在此，河北大學Zheng Yang，Shufang Wang，中國科學院北京納米能源與系統研究所Caofeng Pan通過混合RP型和DJ型鈣鈦礦，展示了具有混合間隔陽離子的2D鐵電鈣鈦礦薄膜，用于自供電PD。1）(BDA0.7(BA2)0.3)(EA)2Pb3Br10薄膜總體上具有最好的薄膜質量，具有最好的結晶質量、最低的陷阱密度、良好的相純度和明顯的鐵電性。2）基于鐵熱光電子效應，360 nm PD表現出優異的光電特性，具有超過93 AW-1的超高峰值響應度、2.5×1015 Jones的探測靈敏度，以及優異的重現性和穩定性。最大響應度可以通過壓電光電子效應進行調制，有效增強率為480%。研究工作將為高性能PD設計MHP鐵電薄膜開辟一條新途徑，并提供將其用于各種光電應用的機會。
Linjuan Guo, et al, A Self-Powered UV Photodetector with Ultrahigh Responsivity based on Two-Dimensional Perovskite Ferroelectric Films with Mixed Spacer Cations, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202301705https://doi.org/10.1002/adma.202301705
11. AM：二維晶體中的原子級圖案化和電阻切換工程及其在圖像處理中的應用
二維層狀材料的超薄厚度可以控制其周期性介電結構，已被證明具有大規模精確控制局域原子和電子環境的能力，從而為實現定制材料特性和設備功能。在這里，武漢大學Jun He和Ruiqing Cheng，Zhenxing Wang通過利用非等價銅位點的鍵合差異報告了超離子碲化亞銅中可擴展的原子尺度圖案。1）受益于有序和無序亞晶格的自然耦合，研究人員通過設計的晶體結構和電接觸實現了可控的類壓電多級開關和雙極開關，并展示了它們在圖像增強中的應用。2）這項工作擴展了已知類別的可圖案化晶體和原子開關器件，并開創了憶阻器圖像處理的前沿。
Lei Yin, et al, Engineering atomic-scale patterning and resistive switching in two-dimensional crystals and application in image processing, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202306850https://doi.org/10.1002/adma.202306850
12. Nano Letters：通過雙向冷凍鑄造實現可擴展快速充電對齊電池電極
近年來，鋰離子電池在電動交通領域得到廣泛應用。同時，得益于材料科學和封裝技術的發展，鋰離子電池組的能量密度也得到顯著提高。盡管電動汽車巡航范圍最近取得了進展，但電池充電速率的提高仍然是具有商業級質量負載的電極的關鍵問題。在此，德克薩斯大學奧斯汀分校余桂華教授，Bowen Zhang開發了一種可擴展的策略，將雙向冷凍鑄造納入傳統的流延方法中，以制造具有對齊結構的能量密集、快速充電的電池電極。1）雙向冷凍鑄造電極中的垂直層狀結構可以進行卷對卷壓延，形成傾斜但對齊的通道。2）這些通道為充滿電解質的孔隙中有效的鋰離子傳輸提供了定向通道，從而實現了快速充電能力。在這項工作中，研究人員不僅提供了一種簡單但可控的方法來構建用于快速充電的對齊電極架構，而且還強調了可擴展性在電極制造考慮因素中的重要性。
Zhengyu Ju, et al, Scalable Fast-Charging Aligned Battery Electrodes Enabled by Bidirectional Freeze-Casting, Nano Lett., 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c03040https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03040
