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頂刊日報丨胡喜樂、劉生忠、楊樹斌、紀秀磊等成果速遞20230919

納米人納米人 2023-09-20

1. Joule：用于CO電還原的膜電極組件電解槽準兩相界面上的定制水和氫氧化物傳輸

電化學CO還原可以作為使用可再生電力將CO₂有效轉化為化學燃料的中間步驟。盡管膜電極組件（MEA）CO電解槽在工業上是相關的，但由于電池電壓高（通常在1000 mA cm^?2時>3 V），它們目前的能效較低。近日，洛桑聯邦理工學院胡喜樂報道了用于CO電還原的膜電極組件電解槽準兩相界面上的定制水和氫氧化物傳輸在

本文要點：

1) 作者揭示了陰極準兩相界面處的水和氫氧化物傳輸限制了MEA電解槽在高電流密度下的性能。通過開發一種允許足夠快速的界面質量傳輸系統，作者獲得了一種在1000 mA cm^?2下電池電壓僅為2.4 V的電解槽。

2) 此外，作者發現該電解槽對于C₂₊產物具有超過90%的法拉第產率，并且表現出超過100 h的穩定性。

Wenhao Ren, et al. Tailored water and hydroxide transport at a quasi-two-phase interface of membrane electrode assembly electrolyzer for CO electroreduction. Joule 2023

DOI: 10.1016/j.joule.2023.08.008

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.08.008

2. Angew：活細胞中的希夫堿反應: 原位合成空心共價有機聚合物調節生物功能

在活體生物系統中人工進行化學反應以達到各種生理目的仍然是一項有趣但極具挑戰性的任務。華東理工大學李大偉使用Sc（OTf）₃作為催化劑在細胞中進行希夫堿反應，在此基礎上，在沒有外部刺激的情況下，可以很容易地原位合成中空共價有機聚合物（HCOP）。

本文要點：

1）可逆的席夫堿反應介導的細胞內奧斯瓦爾德成熟賦予HCOP羊毛狀、球形、中空多孔結構和巨大的比表面積。細胞內產生的HCOP通過抑制肌動蛋白聚合來降低細胞運動，從而誘導線粒體失活、細胞凋亡和壞死。

2）所提出的希夫堿反應激發的細胞內合成系統在調節細胞命運和生物功能方面具有強大的潛力，為干預細胞行為開辟了新的可能性。

Han-Bin Xu, et al. Schiff Base Reaction in a Living Cell: In Situ Synthesis of a Hollow Covalent Organic Polymer To Regulate Biological Functions. Angew. 2023

DOI：10.1002/anie.202311002

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202311002

3. AM：基于自適應協同組裝策略的超亮七甲基菁染料簇用于NIR-IIb生物醫學成像

盡管明亮的NIR-II聚甲基硅烷支架在生物醫學成像中有廣泛的應用，但它們在水溶液中的溶劑化變色和聚集引起的淬滅（ACQ）效應限制了它們使用傳統封裝方法，而有效的親水化策略也仍然稀缺。吉林大學朱守俊、Yuewei Zhang和周鼎成并聚乙二醇化了一套新的Flav染料，然后制造DSPE@FlavP2000納米顆粒使用自適應共組裝策略來克服上述限制。

本文要點：

1）當與DSPE-PEG2000共組裝時，FlavP2000可以自主調節其構象，從而產生高效發光（Flav在DMSO中的熒光約為44.9%）。因此，DSPE@FlavP2000在NIR-IIb（>1500nm）血管造影術中具有高信噪比。

2）這種共組裝可以在FlavP2000與活體蛋白質之間原位發生，由解組裝誘導亮度活化（BAD）的新機制指導，可實現持續的亮度。通過加入與白蛋白動態結合的IPA部分，還可以延長染料的血液循環時間，從而增強自適應共組裝策略。

3）因此，“增強型”BAD成功地應用于長期血管成像和坐骨神經成像。自適應共組裝策略和BAD現象都提高了親水化方法的選擇性和可用性，為聚甲基菁染料的高效生物應用鋪平了道路。

Zetao Dang, et al. Ultra-bright Heptamethine Dye Clusters Based on a Self-adaptive Co-assembly Strategy for NIR-IIb Biomedical Imaging. Advanced Materials. 2023

DOI：10.1002/adma.202306773

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202306773

4. AEM：高效穩定鈣鈦礦太陽能電池用氨基磺酸銨界面改性

鈣鈦礦薄膜中的缺陷仍然是鈣鈦礦太陽能電池（PSC）中功率轉換效率（PCE）和長期穩定性的主要阻礙。作為電子傳輸層（ETL），TiO₂膜被用于許多PSC中以實現高PCE。然而，由于晶格失配、能級間隙的不良對準以及PSC的滯后，使TiO₂不足以作為ETL。而氨基磺酸銨（AS）具有所需的NH₄⁺和S═O官能團，陜西師范大學劉生忠、Feng Jiangshan和中國科學院Zhu Xuejie將其用于修飾TiO₂表面和界面，以改善PSCs的PCE。

本文要點：

1) 研究發現，AS的作用就像鈣鈦礦沉積的種子層，它能有效地在TiO₂表面和鈣鈦礦之間形成橋梁。因此，作者成功制備了具有24.78%的功率轉換效率和較小滯后的PSC。

2) 此外，使用AS改性TiO₂制備的PSCs也具有優異的穩定性，并且在25°C和25%相對濕度的環境下暴露1056小時后，沒有任何封裝的裸露器件仍保留了96%的初始PCE。

Yang Cao, et al. Interface Modification by Ammonium Sulfamate for High-Efficiency and Stable Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202302103

https://doi.org/10.1002/aenm.202302103

5. AEM：金屬陽極應力消除的機理與應用

金屬陽極（鋰/鈉/鋅）由于其高理論容量和低電化學氧化還原電位而被認為是可充電電池的有效選擇。然而金屬陽極面臨著嚴重的金屬枝晶問題，從而阻礙了其實際應用。近日，北京航空航天大學楊樹斌、杜志國、華北電力大學李美成綜述研究了金屬陽極應力消除的機理與應用。

本文要點：

1) 最近的研究表明，金屬枝晶是由金屬沉積過程中產生的高應力引起的。為了解決這個問題，作者提出了一種基于應力消除的替代策略來抑制金屬枝晶生長。本文旨在研究金屬陽極內部應力的產生和演化機制。此外，作者還探索了利用應力誘導金屬成核的方法。

2) 作者進一步討論了用于研究金屬枝晶應力釋放的各種實驗技術，并回顧了最近關于金屬陽極內金屬枝晶應力釋放的研究進展。作者對微觀結構和加工條件如何影響應力釋放進行了概括，并討論了提高金屬枝晶中應力釋放的潛在策略。

Jianan Gu, et al. Stress Relief in Metal Anodes: Mechanisms and Applications. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202302091

https://doi.org/10.1002/aenm.202302091

6. AEM：香蘭素：提高30mZnCl₂電解液中鋅金屬陽極壽命的有效添加劑

設計水性電解質以確保鋅金屬陽極的完全可逆性仍然是一個挑戰。鹽電解質中的濃水（例如30mZnCl₂）有望解決鋅金屬陽極的挑戰。然而，純30mZnCl₂電解質不能提供光滑的表面形態和實際相關的庫侖效率。在此， 俄勒岡州立大學紀秀磊、加利福尼亞大學P. Alex Greaney將香蘭素作為提高30mZnCl₂電解液中鋅金屬陽極壽命的有效添加劑。

本文要點：

1) 作者向30 m ZnCl₂中加入小濃度（5 mg mL_water^?1）的香草醛，其通過消除枝晶、降低Hammett酸度和形成有效的固體電解質界面，改變了鋅金屬陽極的可逆性。

2) 電解液中香草醛的存在使鋅金屬陽極在0.2 mA cm^?2的低電流密度下具有99.34%的高庫侖效率。此外，作者發現使用這種新的電解質，陽極/陰極容量（N/P）比為2:1的全電池鋅金屬電池在800次循環中沒有表現出容量衰減。

David Hoang, et al. Vanillin: An Effective Additive to Improve the Longevity of Zn Metal Anode in a 30 m ZnCl₂ Electrolyte. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202301712

https://doi.org/10.1002/aenm.202301712

7. AEM：具有更好能量收集和無線通信性能的不對稱添加劑輔助有機太陽能電池

在室內照明下，有機太陽能電池（OSCs）對不同光強度表現出更好的靈敏度和更高的功率轉換效率，使其具有同時用于太陽能收集和光通信的巨大潛力。然而，活性層中較差的本征分子堆疊和相分離阻礙了OSC中的電荷傳輸和提取。在此，暨南大學侯林濤、方俊彬提出了一種有效的雜鹵素取代不對稱添加策略來微調與非富勒烯分子的非共價相互作用并優化活性層的形態，進而大大提高了OSC的光伏性能。

本文要點：

1) 在AM 1.5G和室內光照下，PCE分別高達18.30%和29.52%，以及在紅色、綠色和藍色（RGB）波長下具有4.11、3.14和3.04 MHz的-3dB通信帶寬。

2) 此外，通過將波分復用和自適應比特加載技術相結合，作者發現由RGB光源和添加處理的OSC組成的可見光通信系統同時具有302.7 Mb s^?1的數據吞吐量和7.38 mW的高采集功率，這為增強續航能力提供了優異的自供電能力。該工作表明，通過雜鹵素取代不對稱添加策略，可以實現具有優異能量收集和無線通信能力的高性能OSC。

Wen Lei, et al. Asymmetric Additive-Assisted Organic Solar Cells with Much Better Energy Harvesting and Wireless Communication Performance. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202301755

https://doi.org/10.1002/aenm.202301755

8. AEM：具有保形離子導電層的超穩定3D打印鋅粉基陽極

鋅粉由于其低成本和良好的可調諧性，在可再充電鋅離子電池中極具應用潛力。然而，鋅粉中的腐蝕和枝晶生長比傳統的鋅箔嚴重得多，這對其廣泛應用構成了重大障礙。近日，西北工業大學官操報道了一種通過在3D打印的Zn支架上涂覆保形離子導電水凝膠層構建的超穩定Zn粉末基陽極。

本文要點：

1) 互連的水凝膠能有效調控鋅離子通量并使表面電場均勻化，而3D結構減輕了在高電流密度/容量下體積變化產生的應力，從而實現其優異的穩定性。

2) 基于3D鋅粉的對稱電池在5 mA cm^?2/5 mAh cm^?2的高電流密度/容量下可穩定工作超過4700小時（>6個月），這優于基于鋅粉的陽極和裸鋅箔。該工作為低成本和大規模鋅離子電池的實際應用提供了一條有效途徑。

Jiayu Yang, et al. Ultra-Stable 3D-Printed Zn Powder-Based Anode Coated with a Conformal Ion-Conductive Layer. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202301997

https://doi.org/10.1002/aenm.202301997

9. AEM：調制Mxene衍生的Ni-Mom-Mo₂-mTiC₂T_x結構用于強化低溫乙醇重整

生物乙醇的蒸汽重整技術已引起人們對綠色制氫的高度重視。然而，催化劑失活一直是其應用的一個重大障礙。在這里，中南大學孫志強、Sun Zhao將調制Mxene衍生的Ni-Mo_m-Mo_2-mTiC₂T_x結構用于強化低溫乙醇重整。

本文要點：

1) 作者使用10Ni/MMT-72h催化劑在550°C下可以實現高達95.6%的氫氣利用率和幾乎全部的乙醇轉化率。此外，該催化劑在生物乙醇重整100小時后具有顯著的穩定性，并且沒有明顯的失活。FTIR-MS研究證明了10Ni/MMT-72h催化劑在增強低溫生物乙醇活化方面的優越性，與Ni/Al2O3相比，乙酸鹽物種的轉化更快。

2) 通過密度泛函理論計算，作者比較了乙醇在Ni（?1.07eV）和Ni/MTC（?1.46eV）表面的吸附能，表明了Ni/MTC催化劑在水蒸氣重整過程中活化乙醇的優越性。

Weizhi Shi, et al. Modulating Mxene-Derived Ni-Mo_m-Mo_2-mTiC₂T_x Structure for Intensified Low-Temperature Ethanol Reforming. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202301920

https://doi.org/10.1002/aenm.202301920

10. AFM：具有周向和軸向微孔結構的仿生血管移植物用于天然血管再生

多孔移植物有助于血管的建設性重塑。將多種仿生線索結合到多孔移植物中可以促進血管再生。然而，這種醫療設備的制造仍然具有挑戰性。蘇州大學呂強和上海交通大學醫學院Weinan Cheng將富含β片的絲納米纖維（BSN）添加到聚乙烯醇（PVA）溶液中，并在圓柱形電場下聚集，形成周向和軸向的管狀結構，以模擬血管的內皮層和介質層。

本文要點：

1）通過調節BSN和PVA的比例，具有雙重各向異性微觀結構的復合管表現出比純PVA血管移植物更好的力學性能，實現了顯著改善的細胞粘附、擴散、增殖和排列。

2）由于排列結構的調節作用，內皮細胞和平滑肌細胞在移植物上都表現出改善的生物活性。體內研究顯示，植入后四周內內皮層形成，確保長期通暢。

3）內皮和平滑肌雙層在植入后8個月后再生，形成類似于天然血管的分級微觀結構和組成。而具有多個排列結構的多孔復合移植物引導血管重塑以再生血管，顯示出了臨床轉化的潛力。

Zhaozhao Ding, et al. Biomimetic Vascular Grafts with Circumferentially and Axially Oriented Microporous Structures for Native Blood Vessel Regeneration. AFM. 2023

DOI：10.1002/adfm.202308888

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202308888

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