1. Joule:CO2捕集用于調控Li-CO2電池中的放電反應
有關CO2可行終端用途的探尋驅動著CO2在儲能器件領域(如堿金屬-CO2電池)的研究。然而,CO2在大多數有機介質中的電化學反應活性都很低,這使得相關的研究進展十分緩慢。Gallant 報道了一種基于胺類化學吸附方法的CO2捕集合轉化技術,可以為促進Li-CO2電池中的放電反應提供新的電解液體系。研究結果表明,負載CO2后的胺類物質的電化學還原電位(相對于Li+/Li為2.9 V)相比簡單物理溶解的CO2的電化學還原電位要高。電化學還原的一級產物為典型的固相Li2CO3,同時伴隨著高達1000 mAh/g的超高放電比容量。這一研究結果說明,將CO2捕集手段與電化學反應過程相結合有望成為有前途的設計CO2轉化過程的新方法。
KhurramA, He M and Gallant B M. Tailoring the Discharge Reaction in Li-CO2 Batteries through Incorporation of CO2 Capture Chemistry[J]. Joule,2018.
DOI:10.1016/j.joule.2018.09.002
https://www.cell.com/joule/fulltext/S2542-4351(18)30405-7?rss=yes
2. Nat. Commun.:GaN納米線助攻光電催化水裂解
通過光電化學(PEC)分解水產氫是將太陽能轉化為化學燃料的有效途徑。PEC電池的核心是光電極,為了實現更高的載流子分離和傳遞效率。研究人員通過MoSx的電沉積和GaN納米線的分子束外延技術,成功構建了一種MoSx@GaN NWs/Si的核殼異質結構。無缺陷的GaN納米線作為平面Si晶片和MoSx催化劑之間的理想連接體,由于GaN和MoSx之間獨特的電子相互作用和出色的結構匹配,MoSx/GaN的界面非常有利于電荷載流子的分離。這種新型設計為太陽能水分解提供更高效率的電荷載流子分離效率和更高密度的活性位點,為通過多尺度和多功能材料的整合實現低成本高效率的人工光合作用提供了方向。
Zhou B, Kong X, Vanka S, et al.Gallium nitride nanowire as a linker of molybdenum sulfides and silicon for photoelectrocatalytic water splitting[J]. Nature Communications, 2018.
DOI: 10.1038/s41467-018-06140-1
https://www.nature.com/articles/s41467-018-06140-1
3. Angew.:硫/碳復合材料中的硫溢出效應及對金屬-硫電池性能的影響
可作為二次電池正極材料的硫碳復合物是當前研究的熱點。為了提升電池的電化學性能,硫碳復合材料通常通過球磨或者熔融/擴散方法來實現兩種元素之間的緊密接觸。Adelhelm 等發現,當硫單質在室溫下與多孔炭材料接觸時會表現出意想不到的“溢出效應”。硫、碳元素比例達到1:1時,在短短的幾天時間內,元素全表面的覆蓋會隨著硫體相性質(結晶性、熔點、拉曼信號等)的消失而發生。同時,這種溢出效應在液相體系中也會出現。作者利用采用固態薄膜電解質的鈉-硫電池對這一現象進行了系統深入的研究。
Medenbach L, Escher I,K?witsch N, et al. Sulfur Spillover on Carbon Materials and Possible Impacts on Metal–Sulfur Batteries[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.
DOI: 10.1002/anie.201807295
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201807295?af=R
4.張曉東&謝毅ACS Nano綜述:二維黑磷光催化
二維(2D)黑磷(BP)因其有趣的化學和物理性質在光催化過程中引起極大的關注。由于其褶皺晶體幾何形狀引起的高度各向異性電子結構的優勢,2D BP相對于傳統的無機納米材料具有更大的連接性,從而導致強大的多體效應。在基于2DBP的納米系統中,庫侖相互作用的影響主導電子和光學性質。中科大張曉東&謝毅課題組總結概述了多體效應在基于2D BP的光催化中的關鍵作用,并舉例說明相關光誘導物種主導的光激發過程與其中涉及的光催化行為之間的關系。最后,本文還討論了基于2D BP的太陽能利用的相關挑戰和機遇。
Wang H, Zhang X & Xie Y.Photocatalysis in Two-Dimensional Black Phosphorus: The Roles of Many-Body Effects[J]. ACS Nano, 2018.
DOI: 10.1021/acsnano.8b06723
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b06723
5. 程義云ACS Central Sci.:綠茶兒茶素能顯著促進聚合物介導的siRNA遞送
胞質釋放是限制基于siRNA治療技術臨床轉化的主要問題。雖然研究人員已經開發了數千種聚合物用于siRNA的傳遞,但效率和毒性并不令人滿意。Shen等人設計了一種新型的核殼結構納米顆粒,實現了良好的siRNA遞送效率。這種納米顆粒是由siRNA與綠茶兒茶素的絡合制備而成,超分子策略有助于聚合物將siRNA冷凝成均勻的納米顆粒。這種納米顆粒可以在體外和體內特異性下調靶基因,進而在炎癥性腸病模型中有效抑制慢性腸道炎癥。這一研究為開發一種有聚合物介導的siRNA遞送平臺提供了新的策略。
Shen W, Wang Q, et al. GreenTea Catechin Dramatically Promotes RNAi Mediated by Low Molecular-Weight Polymers[J]. ACS Central Science, 2018.
DOI: 10.1021/acscentsci.8b00363
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscentsci.8b00363
6. ACS Nano:增強免疫檢查點封鎖癌癥治療
腺導管腺癌(PDAC)仍然是目前最難治療的癌癥之一。由于其存在過度的增生性間質,這就限制了藥物和CD8+ T細胞的滲透,因此包括免疫療法在內的大多數現有療法效果都很有限。基質調制在增強PDAC免疫檢查點封鎖治療方面顯示出良好的效果。Zhao等人演示了一種聚合物微束基納米材料來共同遞送環巴胺(CPA)和化療藥物紫杉醇(PTX)。M-CPA/PTX和PD-1檢查點封鎖治療相結合在原位PDAC小鼠模型和PDAC基因工程小鼠模型(GEMM)中顯著延長了動物的存活時間。這一結果為增強胰腺癌免疫檢查點阻斷治療的提供了一種很有前途的方法。
Zhao J, Xiao Z, et al. Stromal Modulation Reverses Primary Resistance to Immune Checkpoint Blockade in Pancreatic Cancer[J]. ACS Nano, 2018.
DOI: 10.1021/acsnano.8b02481
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.8b02481
7.AFM:3D打印酶促的可降解軟螺旋微泳體
移動微納米機器人可以被用于未來的生物醫學應用,如診斷和定向遞送。而微納米機器人的生物相容性和生物降解性是其臨床應用的重要方面。利用生物可降解軟組件制造小型機器人可增強設備同化、優化其同組織的相互作用和減少免疫反應。Wang報道了利用無毒光交聯甲基丙烯酸甲酯凝膠(GelMA)制備可生物降解的軟螺旋微泳體的三維微結構。通過用磁性納米顆粒裝飾GelMA表面,使其具有磁性響應能力。細胞毒性試驗表明,該材料的毒性比廣泛用于制造水性微泳體的聚(乙二醇)雙丙烯酸酯低3個數量級,并且其可被膠原酶完全降解。這一工作大大擴展了無毒性生物可降解的水凝膠微泳體在生物醫學上的應用。
Wang X, Qin X, et al. 3DPrinted Enzymatically Biodegradable Soft Helical Microswimmers[J]. Advanced Functional Materials, 2018.
DOI: 10.1002/adfm.201804107
https://doi.org/10.1002/adfm.201804107
8. 北航AEM:可用于柔性固態超級電容器的耐低溫有機水凝膠電解質
凝膠電解質在柔性固態超級電容器領域備受關注。到目前為止,水凝膠電解質已經被廣泛研究,基于水凝膠電解質的高性能儲能器件也是時有報道。然而,傳統的水凝膠電解質中含有大量的水,在低溫下不可避免地會凍結,限制了其中的離子傳輸,這也成為阻礙柔性固態電容器在低溫下使用的重要原因。本文以水/乙二醇作為分散介質制備的有機水凝膠電解質在低溫下仍具有良好的柔性和較高的離子電導率。采用這種抗凍結的有機水凝膠電解質與碳納米管電極組裝的柔性固態超級電容器在-40 ℃下容量保持率高達70.6%,在-20℃下充放電循環5000周后的容量衰減率只有11.7%,表現出優異的耐低溫性能。同時,此超級電容器器件在連續彎曲條件下也可以表現出良好的柔性性能。這種耐低溫的有機水凝膠電解質有望成為新一代低溫柔性儲能超級電容器器件中的關鍵部件。
Rong Q, Lei W, Huang J, et al.Low Temperature Tolerant Organohydrogel Electrolytes for Flexible Solid‐State Supercapacitors[J].Advanced Energy Materials, 2018.
DOI: 10.1002/aenm.201801967
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201801967?af=R