1. Nature Commun：Pr1.0Sr1.0Fe0.75Zn0.25O4-δ氧缺陷雙功能電催化制備H2O2
通過H2O的兩電子還原反應進行電化學合成H2O2是一種比蒽醌合成方法更加清潔、具有價格優勢的方法，但是電催化合成H2O2難以在較高電流密度保持較好的法拉第效率。有鑒于此，新南威爾士大學戴黎明、中國科學院上海應用物理研究所Guntae Kim等合成一種具有豐富氧缺陷的鈣鈦礦氧化物Pr1.0Sr1.0Fe0.75Zn0.25O4-δ，豐富的氧缺陷能夠與反應中間體結合，從而促進選擇性和高效進行兩電子反應制備H2O2。1）合成的鈣鈦礦氧化物Pr1.0Sr1.0Fe0.75Zn0.25O4-δ，在比較寬的電化學窗口（過電勢0.05~0.45 V vs RHE，電流密度高于50 mA cm-2）都具有優異的電催化ORR反應法拉第效率。2）研究發現，鈣鈦礦氧化物能夠在較低的過電勢（0.39 V）以較高的選擇性（80 %）進行兩電子的水氧化反應。設計了一種無膜電解槽，使用這種雙功能電催化劑，當過電勢為2.1 V，電流密度為50 mA cm-2，法拉第效率達到創紀錄的163.0 %。本文首次通過氧還原和水氧化雙功能電催化劑和一種無膜新型電解槽，實現大規模制備H2O2。
Changmin Kim, et al, Concurrent oxygen reduction and water oxidation at high ionic strength for scalable electrosynthesis of hydrogen peroxide. Nat Commun 14, 5822 (2023)DOI: 10.1038/s41467-023-41397-1https://www.nature.com/articles/s41467-023-41397-1
2. Nature Commun.：用于多感覺整合的仿生視覺觸覺神經元
多感覺整合是大腦的一個顯著特征，與單感覺整合相比，它能夠做出更好更快的反應，特別是當單感覺線索較弱時。從兩種或多種感覺方式接收匯聚輸入的專門神經元負責這種多感覺整合?？梢阅M這些多感覺神經元反應的固態設備可以推進神經形態計算并彌合人工智能和自然智能之間的差距。在這里，賓夕法尼亞州立大學Saptarshi Das介紹了一種基于光敏單層 MoS2 薄膜晶體管和摩擦電觸覺傳感器集成的人工視覺觸覺神經元，它精確地捕捉了多感覺集成的三個基本特征，即超加性響應、逆有效性效應和時間一致性。1）人工視覺觸覺神經元還實現了一種電路，可以將視覺觸覺信息編碼為數字尖峰事件，尖峰概率由視覺和觸覺線索的強度決定。2）對仿生多感官視覺觸覺神經元和尖峰編碼電路的全面演示將推動神經形態計算領域的發展，迄今為止，神經形態計算領域主要關注單感覺智能和信息處理。
Sadaf, M.U.K., Sakib, N.U., Pannone, A. et al. A bio-inspired visuotactile neuron for multisensory integration. Nat Commun 14, 5729 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40686-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40686-z
3. Nature Commun.：具有自清潔能力的智能動態混合膜
淡水日益短缺導致海水膜淡化技術的使用越來越多，作為一種相對可持續的技術，有望為日益缺水的世界提供長期解決方案。然而，目前用于工業規模脫鹽的膜不可避免地容易結垢，導致通量下降和需要定期化學清潔，并且會產生不可接受的高能源成本，同時還會留下環境足跡，造成不可預見的長期后果。這一現存問題需要立即轉向具有自清潔能力的智能分離方法，以提高效率并延長使用壽命。在這里，膜技術研究所（意大利）Gianluca Di Profio和紐約大學Pan?e Naumov描述了一種概念上創新的智能膜設計方法，其中通過結合刺激響應有機晶體，將動態功能添加到靜態膜的表面層。1）研究人員證明了由此產生的智能動態膜的門控效應，晶體對略高于室溫的加熱的快速機械響應引起的機械不穩定性激活膜并有效去除污垢，從而增加傳質并延長其使用壽命。這里提出的方法為開發用于海水淡化和其他分離過程的各種節能混合膜奠定了一個平臺，這些膜沒有結垢問題，并且避免了化學清洗操作的必要性。
Pantuso, E., Ahmed, E., Fontananova, E. et al. Smart dynamic hybrid membranes with self-cleaning capability. Nat Commun14, 5751 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41446-9https://doi.org/10.1038/s41467-023-41446-9
4. Chem：仿生多相復合凝膠材料：從可控微相分離到多種功能
生物體中的相分離對于生物功能至關重要，例如，形成無膜細胞器和細胞外基質蛋白的功能化。凝膠由于其濕/軟特性和良好的生物相容性而與生物組織相似。然而，具有均勻網絡的傳統凝膠在溶劑中具有機械耐受性和不穩定性，這限制了其在各個領域的應用。近日，北京航空航天大學劉明杰、趙天藝從可控微相分離到多種功能對仿生多相復合凝膠材料進行了綜述研究。1) 受生物體細胞過程中蛋白質相變的啟發，科研工作者將微相分離引入到凝膠網絡，并將其轉化為一系列強大的功能凝膠材料。作者綜述了微相分離凝膠材料的關鍵設計標準和制備策略。2) 然后，作者系統回顧了這些材料的多種功能，包括表面工程、機械性能、形狀記憶和傳感器性能。此外，作者還探討了生物啟發微相分離凝膠領域的挑戰和前景。
Yingchao Yang, et al. Bioinspired multiphase composite gel materials: From controlled micro-phase separation to multiple functionalities. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.012https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.08.012
5. Angew：Cu2O-SrTiCuO3-x 上乙醇與 CO2 的光熱協同羰基化反應
以CO2為羰基源將乙醇羰基化成增值酯具有相當大的意義和興趣，但由于惰性CO2的活化條件苛刻，惡劣的條件會導致α-C-H的不期望的活化，甚至導致α-C-H的活化，因此仍然具有巨大的挑戰。乙醇中C-C鍵的斷裂導致O-H鍵的特異性活化惡化。在此，北京化工大學Jing He提出了一種乙醇與CO2羰基化的光熱協同策略，其中在乙醇O-H鍵熱催化解離的*H的幫助下，通過光催化將CO2活化為反應性CO。1）為了實現這一過程，設計了富含SrTiCuO3-x支撐的Cu2O(Cu2O-SrTiCuO3-x)的界面位點和氧空位。2）在3.29 W cm-1的紫外-可見光下，光熱輔助氣固過程可產生高達320 μmol g-1 h-1的甲酸乙酯，對目標醇O-H活化的選擇性為85.6%輻射（144 °C）和0.2 MPa CO2。3）在光驅動的CO2活化和隨后的羰基化反應中，CO2活化能降低至12.6 kJ mol-1，醇類α-C-H鍵的斷裂受到抑制。
Jian Zhang, et al, Photo-thermal Cooperative Carbonylation of Ethanol with CO2 on Cu2O-SrTiCuO3-x, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312068DOI: 10.1002/anie.202312068https://doi.org/10.1002/anie.202312068
6. Angew：生物質與硝酸鹽串聯電化-電偶聯制可持續丙氨酸
丙氨酸廣泛用于合成聚合物、藥物和農用化學品。生物質分子和廢硝酸鹽的電催化耦合對于環境條件下的硝酸鹽去除和丙氨酸生產具有吸引力。然而，由于穩定底物的活化，反應效率相對較低，并且兩種反應中間體的偶聯仍然具有挑戰性。在此，湖南大學王雙印教授，Yuqin Zou實現了在 PdCu 納米珠線 (PdCu NBWs) 催化下，從生物質衍生的丙酮酸 (PA) 和廢硝酸鹽 (NO3-) 中串聯電化學-化學-電化學合成丙氨酸。1）整個反應路徑被證明是通過在催化劑表面偶聯反應中間體 NH2OH 和 PA 的多步催化級聯過程。2）有趣的是，在這個集成的串聯電化學-化學-電化學催化級聯過程中，Cu促進硝酸鹽電化學還原為NH2OH中間體，NH2OH中間體與PA化學偶聯形成丙酮肟，Pd促進丙酮肟電化學還原為所需的丙氨酸。這項工作提供了一種將廢棄NO3-轉化為財富的綠色策略，并豐富了可再生生物質原料生產高價值氨基酸的底物范圍。
Jingcheng Wu, et al, Integrated Tandem Electrochem ical-chem ical-electrochem ical Coupling of Biom ass and Nitrate to Sustainable Alanine, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311196DOI: 10.1002/anie.202311196https://doi.org/10.1002/anie.202311196
7. Angew：肝臟谷胱甘肽外排與偶聯ICG的金納米粒子的腫瘤靶向性之間的交互作用
實體瘤中谷胱甘肽(GSH)水平的升高是開發GSH響應性納米粒子的重要前提，能夠提高這些納米粒子的靶向性和腫瘤特異性。與此同時，肝臟的肝細胞也是合成GSH的重要場所，并且合成的GSH可通過肝臟外排而被不斷釋放到血液中，以調節全身的氧化還原電位。然而，在納米顆粒的靶向過程中，肝臟是如何通過GSH外排而與腫瘤發生交互作用目前仍尚不清楚。德克薩斯大學達拉斯分校鄭杰教授發現，肝臟GSH的消耗能夠增強由18 GSH配體包被、對GSH響應、吲哚菁綠（ICG）共軛的Au25納米團簇(ICG-Au25SG18)的腫瘤靶向性。（1）肝臟GSH通過巰基交換反應將ICG與Au25SG18進行解離以及隨后解離的ICG被肝膽清除等過程會因GSH被消耗而減緩，從而延長完整的ICG-Au25SG18的血液循環，以增強其腫瘤靶向性。（2）實驗結果表明，在工程型納米顆粒的腫瘤靶向方面，除了眾所周知的庫普弗細胞介導的攝取外，GSH介導的肝臟和腫瘤之間的交互作用也可以被用于調節和提高腫瘤納米藥物的靶向效率和特異性，并同時減少它們的非特異性積累。
Yingyu Huang. et al. Crosstalk between hepatic glutathione efflux and tumor targeting of ICG-conjugated gold nanoparticles. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202308909https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308909
8. Angew：一種可光降解的姜黃素-二氮嘧啶類似物實現基于物理和分子的阿爾茨海默病光療法
阿爾茨海默病（AD）藥物的開發最近取得了重大成就。為了進一步增加候選藥物庫，探索非傳統治療途徑至關重要。哈佛大學Chongzhao Ran和中山大學巢暉提出了一種光不穩定的姜黃素二氮雜環己烷類似物CRANAD-147，其可在細胞和體內誘導淀粉樣蛋白β（aβ）物質的性質、結構（序列）和神經毒性的變化。1）這種操作是通過照射LED光或化學發光探針ADLumin-4發出的分子產生的光（稱為“分子光”）來實現的。而在分子化學發光成像的輔助下，研究證明了CRANAD-147/LED或CRANAD-107/ADLumin-4（分子光）的組合可以有效減緩轉基因5xFAD小鼠體內Aβs的積累。2）利用分子光顯著的組織穿透能力，可實現光不穩定的aβ配體和分子光的協同作用以進行光療，有望成為傳統AD治療干預的一種有前途的替代方案。
Shi Kuang, et al. A Photolabile Curcumin-Diazirine Analogue Enables Phototherapy with Physically and Molecularly Produced Light for Alzheimer's Disease Treatment. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202312519https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312519
9. AM：CuSiO3/CuO界面電催化還原CO2制備多碳產物
電催化還原CO2制備高附加值C2+有機分子是一種具有前景的降低CO2排放實現碳中和的技術，但是通常催化劑的C-C偶聯催化活性位點數目較少，導致電催化還原CO2制備C2+的反應難以同時實現高轉化率和高選擇性。有鑒于此，國家納米中心唐智勇等通過對多孔CuO表面包覆一層無定形CuSiO3（p-CuSiO3/CuO），從而構筑豐富的界面催化活性位點，實現了優異的CO2電催化轉化C2+性能。1）當過電勢為-1.2 V vs RHE，H型電解槽和0.1 M KHCO3電解液進行電催化，p-CuSiO3/CuO表現達到77.8 %的優異C2+法拉第效率。在1 M KOH和400 mA cm-2電流密度的流動相電催化反應，C2H4的法拉第效率達到82 %，C2+的法拉第效率達到91.7 %。2）通過原位表征和理論計算，說明CuSiO3/CuO的催化活性位點有助于活化CO2，降低*OCCOH中間體的形成能，促進CO2轉化為C2+。
Qun Li, et al, Efficient CO2 Electroreduction to Multicarbon Products at CuSiO3/CuO Derived Interfaces In Ordered Pores, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202305508https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202305508
10. Nano Lett.：通過脂多糖觸發的非經典途徑靶向細胞焦亡以實現安全有效的癌癥免疫治療
誘導腫瘤細胞焦亡的策略在腫瘤免疫治療領域中具有巨大的應用潛力。對脂多糖(LPS)敏感的非經典通路是細胞焦亡清除受損細胞的重要機制，而該機制在癌癥免疫治療中的應用還尚未被探索。有鑒于此，福州大學楊黃浩教授和陳嵐嵐研究員將細菌外膜囊泡(OMVs)作為天然的LPS載體以觸發非經典的細胞焦亡通路，從而用于癌癥免疫治療。1）為了解決OMVs的系統毒性問題，研究者在OMVs上配置了DNA適配體，從而構建了分子工程型OMVs(Apt-OMVs)。除了提高對腫瘤的靶向能力外，Apt-OMVs還能夠利用其球形核酸結構屏蔽非特異性免疫識別，進而逃避免疫原性。2）實驗結果表明，選擇性焦亡可以增強腫瘤的免疫原性，這不僅能夠促進效應T細胞的浸潤，還會減少免疫抑制性調節性T細胞的數量，從而實現對腫瘤生長的顯著抑制。綜上所述，該研究開發了首個通過非經典通路誘導細胞焦亡的制劑，有望為實現由細胞焦亡介導的安全有效的免疫治療提供重要啟發。
Lanlan Chen. et al. Targeting Pyroptosis through Lipopolysaccharide-Triggered Noncanonical Pathway for Safe and Efficient Cancer Immunotherapy. Nano Letters. 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c02728https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c02728
