第一作者:Mun Sek Kim
通訊作者:Won Il Cho、Lynden A. Archer
通訊單位:韓國科學技術研究院、美國康奈爾大學
研究亮點:
1. 提出了一種新型的人工SEI膜制備策略。
2. 構建了更具實用性能的鋰金屬全電池。
實用化的鋰金屬電池,需要能夠充分、可逆地利用微薄的鋰金屬負極。要實現這一目標,科研人員需要在不增加電池重量的情況下解決SEI膜的兩大問題:1)調控界面傳遞;2)保護高反應活性的金屬。
有鑒于此,韓國科學技術研究院Won Il Cho和美國康奈爾大學Lynden A. Archer團隊利用LB法制備了一種基于磷酸鹽修飾還原氧化石墨烯的人工SEI膜(LBASEIs)。
圖1. LBASEIs及LBASEIs Li電極制備示意圖
設計原則:
LBASEIs能通過簡便的方法快速規模化制備得到,而石墨烯表面含有豐富的官能團,包括磷酸鹽、N等,確保LBASEIs和鋰金屬緊密結合,防止高反應活性的鋰金屬和液體電解質之間發生副反應。同時,有利于實現平面二維結構的電沉積鋰。
性能測試:
研究人員基于鋰金屬負極,LBASEIs,高負載量的商業NCM正極構建了扣式和袋式鋰金屬全電池,并表現出高度可逆和穩定工作性能。即便鋰金屬只有20μm厚,只要正負極容量匹配,至少可以穩定循環200圈。
圖2. LBASEIs電化學性能
圖3. LBASEI Li電化學性能
圖4. 全電池電化學性能測試
機理研究:
為了弄清楚為什么LBASEIs能夠起作用,研究人員采用了表面表征技術和理論計算方法。結果表明,磷酸鹽功能化修飾的還原氧化石墨烯促進了鋰電沉積的成核,在鋰金屬負極表面形成一種可持久的保護層,從而實現對負極/電解質界面電遷移行為的調控,確保鋰在液體電解質和平面固體表面的界面上均勻遷移。
圖5. LBASEIs表面的Li活性位點
圖6.Li成核的過電位分析
圖7. LBASEIs表面Li遷移性能
總之,這項研究提出了一種新型的SEI膜制備技術,為鋰金屬電池的實用化提供了新思路。
參考文獻:
Mun Sek Kim、Lynden A. Archer、Won Il Cho et al.Langmuir–Blodgett artificial solid-electrolyte interphases for practical lithium metal batteries. Nature Energy 2018.
https://www.nature.com/articles/s41560-018-0237-6