1. Nature Materials：用聚對苯二甲酸乙二醇酯凝膠膠帶替代鋰離子電池聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）膠帶被知名的鋰離子電池制造商廣泛用于防止電極堆疊在組裝過程中展開。選擇PET膠帶是由于其具有合適的機械和電氣性能，但其化學穩定性在很大程度上被忽視了。在缺乏有效電解質添加劑的情況下，PET可以解聚成其單體對苯二甲酸二甲酯，這是一種不需要的氧化還原穿梭物，會在鋰離子電池中引發大量的自放電。鑒于此，來自達爾豪斯大學化學系的Michael Metzger等人進行了一項化學篩選實驗，以探索PET的分解機理。1) 該研究探索的范圍包括由碳酸二甲酯原位生成甲醇和甲醇鋰，碳酸二甲酯是鋰離子電池中最常見的電解質溶劑之一，通過篩選其他聚合物，研究發現聚丙烯和聚酰亞胺（Kapton）在電解質中是穩定的；2) 此外，研究還證實了通過用化學穩定的聚丙烯帶代替PET凝膠卷帶，幾乎可以消除LiFePO4–石墨電池的可逆自放電。
Adamson, A., Tuul, K., B?tticher, T. et al. Improving lithium-ion cells by replacing polyethylene terephthalate jellyroll tape. Nat. Mater. (2023).10.1038/s41563-023-01673-3https://doi.org/10.1038/s41563-023-01673-32. Nature Catalysis：MoS2上甲烷與O2在室溫下的直接轉化通過直接使用廉價的O2作為氧化劑在低溫下將甲烷轉化為增值化學品是甲烷利用的理想途徑，但由于甲烷的化學惰性和O2的低活性，這仍然是一個巨大的挑戰。甲烷單加氧酶是唯一已知的在室溫下能將甲烷與O2轉化的天然催化劑。在這里，廈門大學Deng Dehui、中國科學院大連化學物理研究所Yu Liang在MoS2上實現甲烷與O2的室溫直接轉化。1) 作者報道了在富含邊緣的MoS2催化劑上，并在25℃下，用O2將甲烷直接轉化為C1含氧化合物，進而實現了4.2%的甲烷轉化率，以及C1含氧化合物的選擇性>99%。2) 原位光譜、微觀表征和理論計算表明，MoS2邊緣硫空位的雙核鉬位可以直接離解O2，形成O=Mo=O*活性物質，該活性物質可以活化C–H鍵，使甲烷在室溫下轉化。
Jun Mao, et al. Direct conversion of methane with O2 at room temperature over edge-rich MoS2. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01030-2https://doi.org/10.1038/s41929-023-01030-23. Nature Catalysis：金屬催化氧化使烯烴與CO2進行氨基羧化在現有的各種方法中，用CO2對烯烴進行二官能化羧化是一種非常有效的方法，其有助于快速構建復雜的羧酸和衍生物。然而，現有的系統僅限于單催化策略和一些特定的反應類型。在這里，四川大學余達剛、葉劍衡報道了一種協同策略，以實現烯烴與CO2的氨基羧化，為獲得有價值的β-氨基酸提供了有效而實用的合成途徑。1) 聯萘酚作為光催化劑在光氧化還原催化中的關鍵作用得到了證明，使烯烴能夠單電子活化，產生自由基陰離子中間體。該策略的顯著方面在于光催化和銅催化的有效結合，使烯烴自由基陰離子能夠在氧化還原中性條件下進行正交二官能化。2) 此外，該策略具有條件溫和、選擇性高且官能團耐受性好、產物衍生容易以及實現烯烴加氫胺化的通用性等特點。
Jun-Ping Yue, et al. Metallaphotoredox-enabled aminocarboxylation of alkenes with CO2. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01029-9https://doi.org/10.1038/s41929-023-01029-94. Nature Catalysis：高效電化學釕催化氨氧化直接合成肼肼由于其高能量需求和有利的后續轉化，其合成仍極具挑戰性。作為傳統工業工藝的替代方案，氨的直接電化學氧化是合成肼的理想反應。然而，其仍然需要制定適當的方法。近日，中南大學易小藝報道了高效電化學釕催化氨氧化直接合成肼。1) 作者發現含有2-[5-（吡啶-2-基）-1H-吡咯-2-基]吡啶配體的釕絡合物對氨在乙腈中直接電化學氧化生成肼顯示出高催化活性。2) 作者開發的CSU-2復合物在1.0V（vs. Cp2Fe+/0）的外加電勢下，在24小時內肼形成的周轉數達到5735。該結果揭示了RuII–氨基或RuIII–亞氨基中間體的雙分子N-N偶聯機制。
Guo Chen, et al. Direct synthesis of hydrazine by efficient electrochemical ruthenium-catalysed ammonia oxidation. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01025-zhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-01025-z
5. Science Advances：3D 打印的流道電子皮膚，用于機器學習驅動的多模式健康監測
可穿戴技術與理化傳感功能的融合有望為實時健康監測創建強大的解釋和預測平臺。然而，這種多模式設備的構造很難完全通過用于家庭個性化應用的傳統制造技術來實現。在這里，加州理工學院Wei Gao提出了一種基于通用半固態擠出的三維打印技術，用于制造具有高性能多模態物理化學傳感功能的表面流體彈性電子皮膚（e3-皮膚）。1）研究人員證明 e3-皮膚可以作為一個可持續的監測平臺來捕獲個人在日常活動中的實時生理狀態。2）研究人員還發現，通過將從 e3-皮膚收集的信息與機器學習相結合，能夠預測個體飲酒后行為障礙的程度（即反應時間和抑制控制）。因此，e3-skin 為未來自主制造可定制可穿戴系統鋪平了道路，這將使定期健康監測和臨床應用得到廣泛應用。
Yu Song, et al, 3D-printed epifluidic electronic skin for machine learning–powered multimodal health surveillance, Sci. Adv. 9, eadi6492 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adi6492https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi6492
6. Science Advances：微波輔助、性能優勢的丙烷脫氫電氣化
非氧化丙烷脫氫 (PDH) 現場生產丙烯，用于增值化學品。雖然已商業化，但其適度的選擇性和催化劑失活影響了工藝效率并限制了在較低溫度下的操作。近日，特拉華大學Dionisios G. Vlachos在微波 (MW) 加熱反應器中演示了 PDH，該反應器采用裝載在 SiC 整體材料中的 PtSn/SiO2 催化劑顆粒作為 MW 感受器和熱分配器，同時確保與傳統反應器相當的條件。1）運行時間實驗表明，無需添加氫氣即可在 500 °C 下有效穩定運行。在高空速下升高溫度或進料分壓時，MW下的催化劑表現出抗焦化和燒結性、高活性和選擇性，這與催化劑失活的傳統反應器形成鮮明對比。2）焦炭形成的機制差異暴露出來。研究人員通過計算研究氣固溫度梯度，并提出納米級溫度不均勻性以合理化加熱模式的不同性能。
Yeonsu Kwak, et al, Microwave-assisted, performance-advantaged electrification of propane dehydrogenation, Sci. Adv. 9, eadi8219 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adi8219https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi8219
7. Science Advances：通過帶間散射實現金屬 NiAu 合金的高熱電性能
熱電材料將熱能無縫地轉化為電能，使其在發電和冷卻應用中具有廣闊的前景。盡管歷史上熱電效應首先在金屬中發現，但最先進的研究集中在半導體上。近日，維也納工業大學Andrej Pustogow，Fabian Garmroudi，Michael Parzer發現了金屬中前所未有的熱電性能，并在二元NixAu1-x合金中實現了高達34 mW m?1 K?2的超高功率因數，比室溫以上的任何塊體材料大兩倍多，達到zTmax～0.5。1）在金屬NixAu1-x合金中，大的塞貝克系數源自Aus電子的電子空穴選擇性散射到更局域的Nid態。2）由于獨特的能帶結構，這種固有的能量過濾效應產生了強烈依賴于能量的載流子遷移率。3）雖然Ni-Au系統的亞穩態性質以及Au的高成本對實際應用造成了一些限制，然而，該工作挑戰了“好金屬是壞熱電體”的普遍信念，并提出了利用帶間散射實現高熱電性能的有利途徑。
Fabian Garmroudi, et al, High thermoelectric performance in metallic NiAu alloys via interband scattering, Sci. Adv. 9, eadj1611 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adj1611https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adj1611
8. Nature Commun.：使用外推機器學習方法加速發現多元素反向水煤氣變換催化劑
設計新型催化劑是解決許多能源和環境挑戰的關鍵。盡管包括機器學習 (ML) 在內的數據科學方法有望加速催化劑的開發，但通過 ML 方法很少發現真正新穎的催化劑，因為它最常見的局限性和批評之一是假設無法推斷和識別非凡的材料。在此，北海道大學Ken-ichi Shimizu，Takashi Toyao展示了一種外推機器學習方法來開發新型多元素反向水煤氣變換催化劑。1）研究人員使用45種催化劑作為初始數據點，并執行閉環發現系統（ML預測+實驗）的44個循環，對總共300種催化劑進行了實驗測試，并鑒定了100多種催化劑，與之前報道的高活性催化劑相比，活性更高，性能更強。2）所發現的最佳催化劑組成為Pt(3)/Rb(1)-Ba(1)-Mo(0.6)-Nb(0.2)/TiO2。值得注意的是，原始數據集中不包含鈮 (Nb)，而且即使人類專家也無法預測所確定的催化劑成分。
Wang, G., Mine, S., Chen, D. et al. Accelerated discovery of multi-elemental reverse water-gas shift catalysts using extrapolative machine learning approach. Nat Commun 14, 5861 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41341-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-41341-3
9. Nature Commun.：Pt納米粒子基金屬有機骨架復合材料中的水輔助氫溢出
氫溢出是活化的氫原子從金屬顆粒遷移到催化劑載體表面上，這在多相催化領域取得了重大進展。這種現象在氧化物載體上已經得到了很好的研究，但其在金屬有機框架（MOF）等非氧化物載體上的發生、檢測方法和機制仍然存在爭議。在此，東北大學Yu Fu，南京工業大學Weina Zhang，Fengwei Huo開發了一種借助水分子來提高各種 MOF 上氫溢出效率的簡便策略。1）通過將鉑（Pt）納米粒子封裝在MOF-801中以激活氫并在MOF配體中氫化C=C作為激活氫檢測器，用Pt@MOF-801構建了一個研究平臺來測量氫化區域以量化效率和氫溢出的空間范圍。2）研究人員發現水輔助的氫溢出路徑比通過配體的傳統溢出路徑具有更低的遷移能壘。兩條路徑的協同作用解釋了 MOF-801 中氫溢出的顯著增強，從難以察覺的存在到跨越至少 100 nm 直徑的區域。3）此外，該策略在不同MOF和共價有機骨架材料中表現出普適性，可有效促進氫溢出、提高催化活性和抗毒性，為多孔晶體材料的催化劑設計開辟了新的視野。
Gu, Z., Li, M., Chen, C. et al. Water-assisted hydrogen spillover in Pt nanoparticle-based metal–organic framework composites. Nat Commun 14, 5836 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40697-whttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40697-w10. Nature Commun.：一種無金屬光活性氮摻雜碳納米螺線管，在可見光區域具有廣泛的吸收，可實現高效光催化黎曼曲面啟發化學家設計和合成這種多維彎曲碳結構。據預測，具有黎曼表面的碳納米螺線管材料具有獨特的結構和新穎的物理性質。在這里，東莞理工學院Muqing Chen ，中科大Pingwu Du，浙江工業大學Yihan Zhu報道了使用自下而上的方法首次合成具有明確結構的氮摻雜碳納米螺線管（N-CNS）。1）研究人員通過合理的Suzuki聚合，然后氧化環化脫氫得到N-CNS。此外，通過GPC、FTIR、固態13CNMR和拉曼技術對N-CNS進行了充分表征。2）研究人員使用低劑量集成微分相差掃描透射電子顯微鏡(iDPC-STEM)技術清楚地解析N-CNS螺旋的固有單鏈分子結構。3）這種長π延伸聚合物N-CNS具有獨特的結構和物理性質，可以為彎曲納米帶的自下而上合成提供新的見解，并作為可見光驅動的析氫的無金屬光催化劑和高效光催化劑的潛在應用光氧化還原有機轉化。
Zhou, Y., Zhang, X., Sheng, G. et al. A metal-free photoactive nitrogen-doped carbon nanosolenoid with broad absorption in visible region for efficient photocatalysis. Nat Commun 14, 5831 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41467-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-41467-4
11. AFM綜述：用于柔性生物電子器件的導電水凝膠
用于柔性生物電子器件的導電水凝膠（CH）由于其可調的機械性能、粘附性、抗溶脹性和生物相容性而引起了人們的極大關注。溫州醫科大學Huaqiong Li、Yan Cheng和福州大學賴躍坤發表了關于導電水凝膠的柔性生物電子器件應用的最新綜述。1）本文從分類和應用方面綜述了導電水凝膠柔性生物電子器件的發展現狀。首先，導電水凝膠根據導電類型分為兩類：離子導電水凝膠和電子導電水凝膠（基于純導電材料的水凝膠，引入導電微/納米材料）。2）其次，闡釋了導電水凝膠在生物電子設備中的應用，如可穿戴設備（應變傳感器、體液檢測器，在極端環境中提供服務）、組織工程（皮膚、心臟、神經、肌肉）和其他應用（仿生機器人、癌癥治療）。最后，對未來該領域的發展進行了深入的展望。
Qinhong He, et al. Conductive Hydrogel for Flexible Bioelectronic Device: Current Progress and Future Perspective. AFM. 2023DOI：10.1002/adfm.202308974https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202308974
