1. Chem. Soc. Rev.：光熱調節策略的進展：從高效太陽能加熱到白天被動冷卻
由于用于蒸發、光催化和發電的太陽能加熱以及用于冷卻紡織品和智能建筑的被動冷卻領域的研究熱點迅速增長，最近，有關太陽能收集和排斥的光熱調節引起了人們的極大興趣。通過材料和系統設計并行開發光熱調節策略，進一步提高了加熱/冷卻的整體太陽能利用效率。近日，南京工業大學Chen Su、Zhu Liangliang回顧了光熱調節的最新進展，包括太陽能加熱和被動冷卻，以及它們的操縱策略。1)作者討論了與納米結構材料相對應的光學吸收/反射、熱轉換、轉移和發射特性方面的高效光熱調節機制，然后重點介紹了具有光譜選擇性的合理材料和結構設計，以提高光熱調節性能。2) 最后，作者介紹了光熱調節在清潔能源和環境領域應用中的最新進展，并簡要展望了太陽能控制利用的當前挑戰和未來發展。
Liangliang Zhu, et al. Advances in photothermal regulation strategies: from efficient solar heating to daytime passive cooling. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00500C
2. Chem. Soc. Rev.：無標簽光學生物傳感
艾克斯-馬賽大學Andrei V. Kabashin和曼徹斯特大學Alexander N. Grigorenko對無標簽光學生物傳感相關研究進行了綜述。1）無標記光學生物傳感技術在生物醫學診斷、環境和食品安全等領域有著廣闊的應用前景，是一種能夠用于實時研究生物分子結合事件和反應常數的重要工具，并且具有潛在的附加功能和低成本等優勢。然而，該技術的靈敏度仍無法與常規使用的昂貴且緩慢的標記方法相匹配。因此，無標記的光學生物傳感目前仍然主要是作為研究的工具。2）作者在文中討論了如何超越標準的光學生物傳感平臺的檢測限制，以實現優于標記方法的無標記生物傳感靈敏度。首先，作者回顧了新興的光學方法，這些方法能夠通過采用新穎的結構、人工材料(超材料和異元結構)和使用光的相位作為傳感參數來克服靈敏度障礙；此外，作者也闡明了等離激元相位生物傳感的機制，并綜述介紹了具有高靈敏度的傳感器。該傳感器具有單分子水平(小于1 fg mm-2)的檢測限，并且能夠對濃度比目前文獻報道的低幾個數量級的分析物進行檢測；最后，作者也討論了基于介電納米材料的新設計布局、連續體中的束縛態和特殊性質。
Andrei V. Kabashin. et al. Label-free optical biosensing: going beyond the limits. Chemical Society Reviews. 2023https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/cs/d3cs00155e
3. Nature Commun.：揭示SiOx負極上固體電解質界面的老化過程
二氧化硅(SiOx)作為最有希望替代石墨負極的材料之一，因其容量衰減快而受到阻礙。硅SiOx上的固體電解質界面(SEI)老化被認為是最關鍵也是最不被了解的方面。在這里，北京大學深圳研究生院潘鋒教授，Luyi Yang利用三維聚焦離子束掃描電子顯微鏡(FIB-SEM)層析成像技術，揭示了SEI內部區域松散、外部區域致密的異常特征的SEI微觀結構，顛覆了SEI是均勻結構的主流觀點，揭示了SEI的演化過程。1）研究人員通過結合納米探針和電子能量損失譜(EELS)，還發現厚層SEI的電子導電性依賴于由導電劑(如碳黑顆粒)組成的滲流網絡，這些滲流網絡在SEI生長時嵌入其中。因此，SEI的自由生長將逐漸減弱這種電子滲流網絡，從而導致SiOx的容量衰減。2）基于這些發現，采用了一種概念驗證策略，通過在電極上施加限制層來機械地限制SEI的生長。因此，通過揭示SiOx陽極SEI老化的基本理解，這項工作可能會啟發未來可行的改進策略。
Qian, G., Li, Y., Chen, H. et al. Revealing the aging process of solid electrolyte interphase on SiOx anode. Nat Commun 14, 6048 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41867-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-41867-6
4. Nature Commun.：揭示用于先進鈉離子電池的廢木材硬碳的閉孔形成
盡管閉孔結構在鈉離子電池硬碳負極的低壓平臺容量中起著關鍵作用，但閉孔的形成機理仍存在爭議。在這里，中南大學Dan Sun，Haiyan Wang，香港科技大學邵敏華教授，阿貢國家實驗室Khalil Amine以廢棄的木質硬質碳為模板，系統地建立了閉合氣孔的形成機理及其對鈉存儲性能的影響。1）研究發現，天然木材中高結晶度的纖維素作為封閉孔壁分解為長程碳層，無定形成分阻礙了碳層的石墨化，導致長程碳層的脆化。2）優化后的樣品在20 mA g?1下的可逆容量為430mAhg?1(第二次循環的平臺容量為293mAhg?1)，以及良好的倍率和穩定的循環性能(在500 mA g?1下400次循環后85.4%)。對閉孔形成的深入認識將極大地推動高容量硬質碳負極的合理設計。
Tang, Z., Zhang, R., Wang, H. et al. Revealing the closed pore formation of waste wood-derived hard carbon for advanced sodium-ion battery. Nat Commun 14, 6024 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39637-5https://doi.org/10.1038/s41467-023-39637-5
5. Nature Commun.：低溫無負極鉀金屬電池
與傳統電池相比，無陽極配置可以將電池級別的能量密度擴展到更接近理論極限。然而，在具有高可逆性的裸集電體上實現堿金屬電鍍/剝離是一項具有挑戰性的工作，特別是在低溫下，因為更容易出現不穩定的固體-電解液界面和失控的枝晶生長。近日，北京航空航天大學Hua Wang，郭林教授報道了一種低溫無負極鉀(K)金屬非水系電池。1）通過引入硅氧基添加劑聚二甲基硅氧烷，在0.4 M六氟磷酸鉀-1，2-二甲氧基乙烷的弱溶劑化低濃度電解液中，原位形成的親鉀界面使K均勻沉積，并提供了K||Cu電池，在?40°C時，平均K電鍍/剝離庫侖效率為99.80%。2）因此，無負極銅||預電位化3，4，9，10-perylene-tetracarboxylicacid-dianhydride全電池實現了穩定的循環，以負極和正極的總質量為基礎，在0.2 C(26 mA g?1)和?40 °C下實現了穩定的循環。
Tang, M., Dong, S., Wang, J. et al. Low-temperature anode-free potassium metal batteries. Nat Commun 14, 6006 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41778-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-41778-6
6. Angew：一種用于新型水系鋅電池的可逆六電子轉移正極
電化學反應在容納更多電子轉移的同時儲存鋅離子是未來高能鋅水電池的基礎。近日，湖南大學Zhiqiang Zhu報道了一種通過促進TeO2?Te和Te?Zn-Te可逆轉化制備納米TeO2/C(n-TeO2/C)陰極的六電子轉移電化學方法。1）由于集成的導電納米結構和豐富的質子環境提供了優化的電化學動力學(促進了鋅離子的吸收和高的電子傳導性)和可行的熱力學過程(低吉布斯自由能變化)，所制備的n-TeO2/C具有穩定的循環性能，在0.1Ag-1下表現出超過800 mAh g-1的優異的可逆容量。2）研究人員通過非原位和原位表征對反應機理的準確理解，認為可逆六電子轉移反應是質子相關的，揭示了弱酸性電解液中三相轉化n-TeO2/C的質子產生和消耗機理。
Zichao Yan, et al, A Reversible Six-Electron Transfer Cathode for Advanced Aqueous Zinc Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312000DOI: 10.1002/anie.202312000https://doi.org/10.1002/anie.202312000
7. Angew：一種高效愈合感染創面的DNA折紙殺菌劑
細菌感染是臨床治療面臨廣泛病原體的暴露創面的重要障礙。在此，國家納米科學中心Baoquan Ding報道了一種基于DNA折紙的殺菌劑，用于體內感染創面的有效抗感染治療。1）在該設計中，豐富的DNAzyme(G4/氯化血紅素)可以精確地組織在DNA折紙上，以可控地產生活性氧物種(ROS)來打破細菌的膜。在膜被破壞后，廣譜抗生素左氧氟沙星(LEV，通過與DNA雙鏈相互作用加載到DNA折紙中)可以很容易地輸送到細菌中進行成功殺菌。2）通過引入針對細菌肽聚糖的DNA適配子，基于DNA折紙的殺菌劑可以實現靶向和聯合抗菌治療，有效地促進感染傷口的愈合。這一量身定制的DNA折紙納米平臺為體內傳染病的治療提供了一種新的策略。
Tiantian Wu, et al, A DNA Origami-based Bactericide for Efficient Healing of Infected Wounds, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311698DOI: 10.1002/anie.202311698https://doi.org/10.1002/anie.2023116988. Angew：用于氧還原反應的單原子和雙原子催化劑的活性和穩定性可再生能源技術的發展需要高效、廉價的氧氣還原反應催化劑。在這項研究中，丹麥技術大學Naiwrit Karmodaka,b和 Jens K. N?rskov設計了一種用于ORR的計算催化劑篩選方法，以從缺陷氮化石墨烯表面負載的第一行過渡元素中識別單原子和雙原子金屬摻雜。1）基于生成能的計算和使用中間結合自由能對反應路徑的微觀動力學模擬，研究人員確定了4個可能感興趣的SACS和15個DAC，它們在0.8V對RHE具有相對較高的估計催化活性。2）根據模型，在最好的SACs中，MnNC在酸性和堿性介質中都表現出很高的穩定性。對于DACs，發現了四個可能的候選者，即在四原子空位上摻雜的MnMn，FeFe，CoCo和MnNi，它們在很寬的pH范圍內都有相當大的穩定性。其余活性較高的SACs和DACs要么不太穩定，要么在堿性pH下表現出穩定區域。
Naiwrit Karmodak, et al, Activity And Stability of Single- And Di-atom Catalysts for the O2 Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311113DOI: 10.1002/anie.202311113https://doi.org/10.1002/anie.2023111139. Angew：通過調節金屬有機超分子組裝體中銅位點的電子態促進光催化析氫金屬位點的電荷和自旋的電子態是控制光催化劑催化活性的基礎。在此，南開大學Wei Shi發現，僅基于π…π堆積，在不改變兩種金屬有機超分子組裝體的配位環境的情況下調節Cu位點的電子態可以顯著提高光催化活性。1）作為不使用貴金屬助催化劑的多相光催化劑，氫氣產率從 522 μmol h?1 g?1 增加到 3620 μmol h?1 g?1 。2）系統分析表明，通過末端配體非配位基團的變化，調節活性銅（II）中心周圍的配位場，有效調節金屬中心的電荷密度和自旋密度，從而顯著增強光催化活性。這項工作為設計高性能光催化劑提供了對活性金屬中心電子態的深入了解。
Ning Liu, et al, Promoted Photocatalytic Hydrogen Evolution by Tuning the Electronic State of Copper Sites in Metal-Organic Supramolecular Assemblies, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312306DOI: 10.1002/anie.202312306https://doi.org/10.1002/anie.202312306
10. Angew：靶向高爾基體的鉑類復合物可在自噬調節中發揮雙重作用以實現高效的癌癥治療
通過調控自噬來控制腫瘤細胞的穩態循環過程是一種極具前景的抗癌策略。高爾基體是自噬的底物，但高爾基體-自噬(Golgiphagy)介導的抗腫瘤通路目前仍鮮有報道。中山大學毛宗萬教授、曹乾教授和溫州醫科大學沈建良教授開發了一種靶向高爾基體的新型鉑(II)復合物Pt3，其對肺癌的細胞毒性比順鉑高約20倍，并且在瘤內給藥后可以完全消除腫瘤。1）Pt3的納米封裝系統能夠用于尾靜脈給藥，并且具有良好的抗腫瘤效果。機制研究表明，Pt3能夠顯著誘導的高爾基體應激，主要表現為高爾基體結構的斷裂、高爾基體蛋白(GM130，GRASP65/55)的下調、對高爾基體依賴的轉運和糖基化作用的喪失。2）實驗結果表明，Pt3能夠觸發Golgiphagy，但會阻止自噬體與溶酶體的后續融合，從而發揮雙重自噬調節作用，導致蛋白酶穩態喪失和細胞凋亡。綜上所述，該研究成功構建了首個以高爾基體為靶點的Pt復合物，其可以觸發高爾基體應激介導的對自噬通量和自噬-凋亡交互作用的雙重調節，能夠實現對癌癥的高效治療。
Bing-Bing Liang. et al. A Golgi-Targeted Platinum Complex Plays a Dual Role in Autophagy Regulation for Highly Efficient Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202312170https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312170
11. Angew：光不穩定的姜黃素-雙吖丙啶類似物用于阿爾茨海默病的光學治療
近年來，阿爾茨海默病(AD)藥物的研發取得了一系列巨大的成就。為了拓展候選AD藥物的儲備，有必要進一步探索非傳統治療途徑。有鑒于此，哈佛大學醫學院冉崇昭教授和中山大學巢暉教授構建了光不穩定的姜黃素-雙吖丙啶類似物CRANAD-147，其能夠在細胞和體內誘導淀粉樣β蛋白(Aβ)的性質、結構(序列)和神經毒性發生變化。1）該策略是利用LED光或由化學發光探針ADLumin-4發射的“分子光”進行照射所實現的。在分子化學發光成像的輔助下，研究者證明了CRANAD-147/LED或CRANAD-147/ADLumin-4(分子光)的組合可以有效地減緩轉基因5xFAD小鼠體內的Aβs積累。2）由于“分子光”具有優異的組織穿透能力，因此這種利用光不穩定的Aβs配體和“分子光”之間的協同作用的光學治療策略有望成為一種能夠替代傳統AD治療干預措施的新方法。
Shi Kuang. et al. A Photolabile Curcumin-Diazirine Analogue Enables Phototherapy with Physically and Molecularly Produced Light for Alzheimer's Disease Treatment. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202312519https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202312519
12. ACS Nano：用于化學氣體傳感器的三維 MoS2/MXene 異質結構氣凝膠具有卓越的靈敏度和穩定性
將多種功能性二維材料集成到異質結構中的概念為探索單一二維材料無法實現的物理學提供了平臺。在這里，忠北國立大學Dongju Lee, 韓國科學技術院Il-Doo Kim, Jihan Kim利用物理混合兩種 2D 材料 MXene 和 MoS2，然后進行冷凍干燥，成功制造了 3D MoS2/MXene 范德華異質結構氣凝膠。1）低溫合成方法有效抑制了 Ti3C2TX MXene 的顯著氧化，并產生由高質量 MoS2 和 MXene 納米片組成的分層且獨立的 3D 異質結構。2）具有 MoS2 催化層的 MXene 功能化顯著提高了 NO2 氣體檢測的靈敏度和長期穩定性，計算研究與實驗結果相結合，闡明了氣體傳感性能增強背后的機制是有效抑制 HNO2 形成MXene 表面，由于 MoS2 的存在。總體而言，這項研究作為一種通用合成方法，具有將適用性擴展到其他類別二維材料的巨大潛力，可應用于未來的催化和電子領域。
Seulgi Kim, et al, Three-Dimensional MoS2/MXene Heterostructure Aerogel for Chemical Gas Sensors with Superior Sensitivity and Stability, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c07074https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07074
