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量子點，獲諾貝爾化學(xué)獎！

納米人納米人 2023-10-17

北京時間10月4日17時50分左右，2023年諾貝爾化學(xué)學(xué)獎揭曉。3位美國科學(xué)家Moungi G. Bawendi, Louis E. Brus和Alexei I. Ekimov獲得殊榮。

獲獎理由為：

表彰其對于量子點的發(fā)現(xiàn)與合成方面的貢獻(xiàn)

" for the discovery and synthesis of quantum dots"

來源：https://www.nobelprize.org

Moungi G. Bawendi教授

最近幾年關(guān)于量子點研究的重大進(jìn)展

第一作者：Jason J. Yoo, Gabkyung Seo

通訊作者：Moungi G. Bawendi, Jangwon Seo, Seong Sik Shin

通訊作者單位：麻省理工學(xué)院，韓國化學(xué)技術(shù)研究所 (KRICT)

金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能電池（PSC）最為一種具有前景的光伏技術(shù)有望打破目前技術(shù)相對成熟的硅基太陽能電池控制的市場。近些年間，通過薄膜制備方法、化學(xué)成分優(yōu)化、晶相控制等技術(shù)的發(fā)展，PSC太陽能電池的性能展示了高效率，而且能夠通過價格上優(yōu)勢的溶液化處理過程。但是，載流子復(fù)合仍然是導(dǎo)致PSC電池性能無法進(jìn)一步改善的主要因素，因此通過調(diào)控載流子，能夠改善填充因子、開路電壓，有望作為一種有望達(dá)到電池理論極限的技術(shù)手段。

有鑒于此，麻省理工學(xué)院Moungi G. Bawendi，韓國化學(xué)技術(shù)研究所 (KRICT) Jangwon Seo、Seong Sik Shin等報道了通過優(yōu)化載流子改善電池性能的方法。具體的，該方法中包括兩個步驟：首先，作者發(fā)展了通過化學(xué)水浴沉積法（chemical bath deposition）制備SnO₂實現(xiàn)電子傳輸層薄膜的覆蓋度、厚度、組成得到優(yōu)化；隨后，分別對體相、界面進(jìn)行鈍化缺陷，盡量的降低對能帶排列的損害，同時改善電池性能。通過這種方法，在正向偏壓中作為發(fā)光器件，實現(xiàn)了17.2 %的電致發(fā)光外量子效率、21.6 %的能量轉(zhuǎn)換效率；作為太陽能電池器件，認(rèn)證電池能量轉(zhuǎn)換效率達(dá)到25.2 %，對應(yīng)于能帶的熱力學(xué)極限的80.5 %。

SnO₂電子傳輸層的作用

通過化學(xué)水浴沉積法制備SnO₂電子傳輸層薄膜，最開始的SnO₂薄膜溶液pH<< span="">1，隨后反應(yīng)時間延長，尿素水解釋放OH^-，從而將SnO₂薄膜隨著時間增加，將生長過程分為A、B兩個區(qū)間。在A區(qū)間分為三個步驟，分別對應(yīng)于pH 1（A i），pH 1.5（A ii），pH 3 (A iii)；在B區(qū)間，生長過程完全，形成薄膜中含有互相連接的納米棒結(jié)構(gòu)。

圖1.SnO₂電子傳輸層優(yōu)化

分別對A、B兩個區(qū)間形成的SnO₂電子傳輸層，制備了鈣鈦礦電池，考察了電池性能的演變過程。當(dāng)使用A i類型SnO₂作為電子傳輸層，電池器件的性能平均為20 %；當(dāng)使用A ii類型SnO₂作為電子傳輸層，電池器件性能顯著提高，達(dá)到24 %，同時填充因子、開路電壓得以改善，穩(wěn)定能量輸出達(dá)到24.5 %（認(rèn)證效率24.2 %）；當(dāng)使用A iii類型SnO₂作為電子傳輸層，電池性能發(fā)生降低，伴隨著填充因子、開路電壓的降低。通過時間分辨熒光光譜、瞬態(tài)光電壓測試驗證了SnO₂和鈣鈦礦活性層之間的界面相互作用是導(dǎo)致性能變化的主要因素。其中A iii類型SnO₂性能衰減的具體原因在于載流子壽命降低，更多的載流子發(fā)生非輻射復(fù)合，對應(yīng)于SnO₂薄膜中產(chǎn)生較多的氧缺陷位點。通過XPS、UV吸收光譜得以驗證。反之，A ii型SnO₂電子傳輸層具有較高效率的原因在于，界面氧缺陷的抑制是提高電池性能的主要原因。同時，電子傳輸層中的價帶位置更深能夠抑制電子傳輸層/鈣鈦礦界面上的空穴復(fù)合，對于提高電池性能非常重要。同時，B型SnO₂電子傳輸層對應(yīng)的電池展示了最低的電池性能。

MAPbBr₃修飾

作者通過改善鈣鈦礦活性層的組成，進(jìn)一步優(yōu)化電池性能，在優(yōu)化活性層含量的過程中，發(fā)現(xiàn)加入微量(<1< span=""> mol %) MAPbBr₃能夠穩(wěn)定鈣鈦礦吸光層，改善電池性能。在實驗中，在加入MAPbBr₃過程中，鈣鈦礦生長過程得以改善，形成更大的晶粒，猜測可能由于溴離子的緩慢擴(kuò)散作用導(dǎo)致。此外，加入少量MAPbBr₃導(dǎo)致可見光區(qū)間的吸收峰帶邊、熒光峰紅移，而且，還實現(xiàn)了抑制雜相δ-FAPbI₃的生成。加入少量MAPbBr₃實現(xiàn)了一步消除體相、界面缺陷的雙重效果。

圖2. MAPbBr₃添加劑效應(yīng)

參考文獻(xiàn)：

Yoo, J.J., Seo, G., Chua, M.R. et al. Efficient perovskite solar cells via improved carrier management, Nature 590, 587–593 (2021).

DOI: 10.1038/s41586-021-03285-w

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03285-w

第一作者：HendrikUtzat
通訊作者：MoungiG. Bawendi
通訊單位：麻省理工學(xué)院

研究亮點：

1. 發(fā)展了一種具有長相干時間和快速輻射壽命單光子發(fā)射性能的鈣鈦礦量子點。

2. 為鈣鈦礦量子點進(jìn)軍量子發(fā)射器開辟了新道路。

為什么要研究單光子發(fā)射

量子信息技術(shù)在提高運算速度、確保信息安全、增大信息容量和提高檢測精度等方面有望突破現(xiàn)有經(jīng)典信息系統(tǒng)的極限，是世界各國占領(lǐng)技術(shù)制高點的關(guān)鍵技術(shù)。目前，大部分量子信息處理器所需要的量子發(fā)射器需要能夠產(chǎn)生大量無法分辨的單光子或者糾纏態(tài)的光子對。

一個優(yōu)異的量子發(fā)射器，必須滿足一個條件：光學(xué)相干時間（T₂）必須接近輻射壽命（T₁）的2倍，即T₂=2T₁。現(xiàn)實的情況是，想要獲得這種T₂=2T₁的高效固態(tài)量子發(fā)射器的難度非常之大，這是因為光子散射和自旋噪音容易導(dǎo)致光學(xué)去相干性，使得T₂遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于2T₁。

除此之外，環(huán)境中電荷密度的波動往往會引起發(fā)射器譜線的跳躍，進(jìn)一步導(dǎo)致μS甚至mS時間尺度的去相干性。因此，目前能夠?qū)嶋H應(yīng)用的量子發(fā)射器少之又少。

膠體量子點單光子發(fā)射有什么優(yōu)勢

自組裝的III-V族固體半導(dǎo)體量子點具有高相干性，但是制備過程復(fù)雜，難以規(guī)模化生產(chǎn)。而化學(xué)合成的膠體量子點則具有無可比擬的優(yōu)勢：大批量溶液制備。操作既簡單，成本又可控，可以直接集成到單個量子點發(fā)射器中。

本研究擬解決的關(guān)鍵問題

膠態(tài)量子點作為單光子源存在的最大問題在于：非相干發(fā)射和不穩(wěn)定發(fā)射導(dǎo)致其應(yīng)用停滯不前。

成果簡介

有鑒于此，麻省理工學(xué)院MoungiG. Bawendi課題組報道了一種CsPbX₃（X=Cl, Br, I）鈣鈦礦量子點材料，單光子發(fā)射具有長相干時間和快速輻射壽命。

圖1. 銫基鉛鹵化鈣鈦礦量子點的基本性質(zhì)

要點1.鈣鈦礦量子點單光子發(fā)射的絕佳優(yōu)勢

1）膠態(tài)鈣鈦礦量子點兼具膠體材料在化學(xué)合成上的批量化低成本、尺寸和形貌可控優(yōu)勢，以及鹵化鉛鈣鈦礦組成可調(diào)的優(yōu)勢。

2）所合成的13.5±2 nm的CsPbBr₃鈣鈦礦量子點以帶有N和S官能團(tuán)的兩性配體保護(hù)，比油胺和油酸配體保護(hù)的常規(guī)鈣鈦礦量子點具有更高的穩(wěn)定性。

3）室溫條件下，這種鈣鈦礦量子點具有優(yōu)異的缺陷耐受性，可在整個可見光譜區(qū)域表現(xiàn)出很窄的激發(fā)光譜，和近乎100%激發(fā)的量子產(chǎn)率。

圖2. 在3.6K時，單顆粒鈣鈦礦量子點的表征

要點2. 鈣鈦礦量子點優(yōu)異的單光子發(fā)射性能

研究表明，CsPbBr₃鈣鈦礦量子點的室溫吸收限在2.42 eV表現(xiàn)出激發(fā)特征峰，表明其具有量子限域性能。激發(fā)中心峰位于2.38 eV，半峰寬約90 meV，接近室溫單顆粒激發(fā)線寬，表明材料的高度均勻性。

CsPbBr₃鈣鈦礦量子點的相干時間長達(dá)80 ps，輻射時間為210 ps，相干時間相對于整個輻射時間占據(jù)較大的比例。這表明，鈣鈦礦量子點不僅具有更低成本和可規(guī)模化制備的優(yōu)勢，還可以通過極其簡便的方式和空腔集成量子發(fā)射器，從而在可見光區(qū)產(chǎn)生波長可調(diào)諧的糾纏態(tài)光子對或無法區(qū)分的單個光子。