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原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）
編輯丨風云
有機半導體是碳基材料，由共軛分子組成，可以通過蒸發或溶液簡單沉積，以制造一系列電子和光電器件，這些半導體的特性可以通過改變化學結構來調節，且與多種基材兼容，已成功用于制造有機發光二極管、太陽能電池、晶體管和傳感器。
然而，有機半導體的應用仍存在以下問題：
1、目前有機半導體激光器均需昂貴且復雜的光泵浦
到目前為止，幾乎所有有機半導體激光器的運行都需要另一個激光器的光泵浦，光泵浦相對復雜且昂貴，因此需要開發有機半導體激光器的電泵浦。
2、電驅動的有機半導體激光機十分具有挑戰性
有機半導體通常僅支持低電流密度，會遭受注入電荷和三重態的大量吸收，并且由于接觸而具有額外的損耗，因此制造電驅動有機半導體激光器非常具有挑戰性。
有鑒于此，英國圣安德魯斯大學Graham A. Turnbull和Ifor D. W. Samuel等人將電荷注入和激光在空間上分離，從而大大減少了電荷損耗。作者通過將具有極高內部光生成能力的OLED與聚合物分布式反饋激光器有效耦合，開發了一種集成器件結構，實現了電荷注入和激光的空間分離。在集成結構的電驅動下，觀察到光輸出與驅動電流的閾值，具有窄發射光譜并在閾值之上形成光束，證實了激光發射。本研究結果提供了一種前所未有的有機電子器件，并表明OLED的間接電泵浦是實現電驅動有機半導體激光器的一種非常有效的方式。這為可見激光提供了一種方法，可以在光譜學、計量學和傳感領域得到應用。
技術方案：
1、概述了集成器件的結構
本工作報道的集成器件由OLED電致發光區域、中心透明光耦合區域和聚合物分布反饋（DFB）激光腔的多層堆疊組成，通過出耦合效率證實了該集成設備能夠將電致發光非常有效地轉移到激光增益介質。
2、設計了OLED結構以實現高的光輸出
為了滿足BBEHP-PPV激光器的需求，作者通過OLED形狀設計，實現了低電容，并降低了電阻、驅動電壓和發熱。
3、探究了脈沖操作下的OLED性能
作者探究了脈沖操作下的OLED性能，表明該器件可以在高電流密度下穩定運行，且具有迄今為止報道的最高強度的光輸出。
4、表征了集成激光器的性能
作者測試集成激光器的性能，證實了激光器的激光發射、高效率以及長運行壽命，集成器件中等效功率密度高達95?W?cm?2。
技術優勢：
1、將電荷注入與激光分離，大大減少了電荷注入損耗
作者將注入電荷的區域與形成激光粒子數反轉的區域分開。然后增益介質被電荷注入區域的電致發光激發，避免了注入電荷造成的損耗，大大減少了三元組造成的損耗，也減少了接觸造成的損耗。
2、首次實現了有機電子器件
作者通過將OLED與激光器有效耦合，開發了一種集成器件結構，首次提供了一種有機電子器件，證實了OLED的間接電泵浦可以實現電驅動有機半導體激光器。
3、通過器件設計獲得了前所未有的高光輸出
作者通過OLED形狀設計，減少了電阻、驅動電壓和發熱，獲得了迄今為止報道的最高強度的光輸出。
技術細節
集成OLED概述
集成器件由OLED電致發光區域、中心透明光耦合區域和聚合物分布反饋（DFB）激光腔的多層堆疊組成。基于BBEHP-PPV的DFB激光器已顯示出有機激光器報道的最低激光閾值，因此被選為激光增益介質。本工作中使用的有效面積為130?μm×1?mm的OLED，根據峰輻射度將OLED和激光波導設計為僅相隔 7μm 的距離，以最大限度地提高增益材料中的激發密度。作者模擬了PNPN基板上的TSBF-OLED發射到不同折射率介質的出耦合效率，發現OLED到PVPy層的出耦合效率為 62%，是空氣中的輸出耦合效率的2.3 倍，證實了該集成設備能夠將電致發光非常有效地轉移到激光增益介質。
圖 電驅動有機半導體激光器的結構
OLED設計以實現較高的光輸出
BBEHP-PPV激光器的閾值約為100?W?cm?2，對于之前報道的OLED效率，需要超過10?kA?cm?2的高電流密度才能提供50?W?cm?2的光輸出。作者通過430nm 發射波長，實現了創紀錄的輻射出射度，其關鍵設計特征是使用輻射壽命短的發射器、使用最小化電阻的接觸設計、使用強短電脈沖以及使用摻雜傳輸層以促進電荷注入和傳輸。作者將OLED設計為長度為1mm的窄條，以匹配激光光柵的尺寸，寬度為130μm，以具有較小的發射面積。這種形狀使電容保持較低水平，并確保電流只需在半透明觸點上傳輸非常小的距離，從而降低電阻、驅動電壓和發熱。
圖 PNPN基板上TSBF-OLED的性能
脈沖操作下的OLED性能
作者展示了不同峰值電流密度下驅動電流脈沖和電致發光的時間曲線，結果表明OLED可以在5.5kAcm?2的峰值電流密度下運行。在此電流密度下，OLED 輸出脈沖的上升時間為1.5 ns，下降時間約為5.6 ns。OLED在脈沖操作下的電致發光光譜與BBEHP-PPV的吸收光譜有很好的重疊，計算出75%的光將被 230 nm厚的BBEHP-PPV薄膜吸收。本工作報道的OLED具有迄今為止報道的最高強度的光輸出。
圖 電驅動操作下集成激光器的表征
集成激光器的表征
作者通過向OLED施加電流脈沖來測試集成激光器。結果表明激光器的斜率效率為2.1±0.2?μW A?1。使用電荷耦合器件 (CCD)相機測量了光發射的遠場空間輪廓，獲得了在閾值以下和之上獲取空間剖面，證實了激光發射。此外，將電力驅動下的光束輪廓與OPO光學泵浦的發射進行了比較，進一步證實電驅動裝置的發射是激光發射。還表征了高于閾值的電驅動激光器的偏振，電驅動激光器的壽命表征結果表明，該激光器可以在10Hz下運行超過2.5 小時，比電泵浦激光長得多。集成器件中等效功率密度高達95?W?cm?2，表明與增益介質的耦合效率提高了2.4±0.3倍。
圖 電驅動激光器的輔助光泵浦測量
總之，作者展示了一種可以在有機半導體中實現電驅動激光作用的集成器件方法，解決了有機光電子學中的一個重要挑戰。該方法克服了有機或混合鈣鈦礦激光器直接電注入中的電荷損耗的問題，同時保留了操作優勢。但是該有機激光器方法要求OLED在異常強的電流注入下工作，以制造速度非常快的有機光電器件。OLED在如此強烈的短脈沖操作下的微觀物理特性尚未得到充分探索。
參考文獻：
Yoshida, K., Gong, J., Kanibolotsky, A.L. et al. Electrically driven organic laser using integrated OLED pumping. Nature 621, 746–752 (2023).
DOI：10.1038/s41586-023-06488-5
https://doi.org/10.1038/s41586-023-06488-5
