1. Chem. Rev.綜述：離子液體：具有獨特、可調特性的新型活性藥物成分
離子液體(ILs)，大致定義為熔化在100 °C以下的鹽，從20世紀90年代中后期開始引起科學興趣，主要是因為人們認為它們可以通過消除化學合成中的揮發性有機溶劑來促進綠色化學。近日，德克薩斯理工大學Julia L. Shamshina，Robin D. Rogers總結了過去15年來活性藥物成分離子液體(API-ILs)的開發進展，它構成了一種具有前景的改變游戲規則的策略，以克服傳統固態藥物的多重問題，例如多晶性。1）本綜述的一個關鍵部分是收集迄今為止制備的原料藥-ILs和深度共熔溶劑(DESs)。綜述包括API-IL的合理設計規則和API-IL的形成、合成和表征工具。重點介紹了命名和離子形態，以及它們可能造成的混亂，特別是對于中等離子性的ILs和DESs的物種形成。2）作者還重點介紹了體內和體外的藥物活性研究，藥代動力學/藥效學的差異取決于API-ILs的離子性。此外，簡要概述了用于輸送藥物的原料藥的ILs，并總結了將原料藥-ILs轉化為藥物制造的主要前景和障礙。
Robin D. Rogers, et al, Ionic Liquids: New Forms of Active Pharmaceutical Ingredients with Unique, Tunable Properties, Chem. Rev., 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00384https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00384
2. Joule：具有熱鹽對流的極耐鹽多級太陽能蒸餾
多級太陽能蒸餾的最新進展有望實現淡水的可持續供應。然而，由于鹽的積累，其性能顯著下降，這對太陽能脫鹽的長期可靠性和高鹽排放的有效處理都構成了挑戰。在這里，上海交通大學Xu Zhenyuan、麻省理工學院Wang Evelyn N.受熱鹵對流的啟發，展示了一種具有極端耐鹽性能的太陽能多級膜蒸餾。1) 通過使用有限的鹽水層作為蒸發器，作者實現了強烈的熱鹽對流，以減輕鹽的積聚并增強熱傳遞。在一次陽光照射下，作者在0–20 wt%的鹽度范圍內，實現了322%–121%的太陽能-水效率。2) 此外，作者通過對20 wt%的濃縮海水進行180小時的連續脫鹽，證明了其具有對鹽積累的極端抵抗力。憑借高淡水產量和極端耐鹽性，該設備顯著降低了水生產成本，為被動式太陽能海水淡化以實現可持續水經濟鋪平了道路。
Jintong Gao, et al. Extreme salt-resisting multistage solar distillation with thermohaline convection Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.08.012https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.08.012
3. Joule：增強摻雜劑擴散以實現共軛聚合物中的超高電導率和高效熱電轉換
有機熱電（TE）作為下一代能源轉換技術引起了人們的極大關注；然而，它的實際應用仍然受到低功率因數的限制。在此，慶尚大學Hyun Ho Choi、韓國建國大學Bong-Gi Kim、韓國亞洲大學Jong H. Kim通過增強摻雜劑擴散來實現共軛聚合物中的超高電導率和高效熱電轉換。1) 作者報道了一種普遍適用的溶劑組合摻雜方法，用于改善共軛聚合物（CP）的TE性能。三元溶劑中的殘留溶劑增大了CP膜中的自由體積。2) 該策略提高了摻雜膜中的摻雜劑擴散效率和電荷載流子密度，從而顯著提高了CP中的電導率。當用三元溶劑處理的摻雜CP膜應用于TE器件時，由于其具有持久的塞貝克系數和超高的電導率，從而使其具有優異的功率因數。
Sang Eun Yoon, et al. Enhancing dopant diffusion for ultrahigh electrical conductivity and efficient thermoelectric conversion in conjugated polymers. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.09.002https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.09.002
4. Chem：金屬有機框架材料作為能源應用平臺
基于金屬有機框架（MOF）的材料，包括原始MOFs、MOF復合材料和MOF衍生物，由于其具有可定制性、大比表面積和可調孔徑，已成為儲能和轉換應用的研究熱點。近日，南方科技大學徐強院士、Xiao Xin對金屬有機框架材料作為能源應用平臺進行了綜述研究。1) MOF基材料目前還處于起步階段，需要付出更多的努力，使其在大規模實際應用中具有競爭力。作者概述了MOF基材料在儲能和轉換應用中的最新進展，包括氣體儲存、電池、超級電容器和光/電化學能量轉換。2) 此外，作者強調了不同材料在各種場景中的優勢，并總結了MOF基儲能和轉換材料目前面臨的挑戰和現狀，并對未來的研究方向進行了展望。
Wenjuan Wang, et al. Metal-organic framework-based materials as platforms for energy applications. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.009https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.009
5. Chem：用計算工程材料加速鋰電池的設計
可再生能源市場的需求推動了高能量密度、溫度適應性、可持續、安全和具有成本效益的電池設計。近日，浦項科技大學Jeong Woo Han對利用計算工程材料來加速鋰電池設計進行了綜述研究。1) 確定哪些參數對電池設計工作至關重要，其需要將技術進步與電池組件（包括陰極、陽極和電解質）聯系起來，而這些組件需要從根本上進行正確表征。數據驅動的電池設計通過對基本材料特性和現象的多尺度研究，促進了總體技術改進。這包括計算模擬和機器學習。2) 作者首先開發了一種材料選擇和性能調整的基本計算方法，融合了原子模擬、機器學習和數據驅動技術。隨后，作者將該方法與加速鋰基電池應用中的陽極、陰極和電解設計相結合。除了將討論擴展到通用電池性能指標和全固態電池開發之外，作者最終還就如何改進未來的研究提出了建議。
Sandip Maiti, et al. Accelerating Li-based battery design by computationally engineering materials. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.007https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.007
6. Chem：手性雙核銅配合物在對映選擇性炔丙基取代中的應用
盡管雙核銅活性位點存在于一些生物和多相催化劑中，但手性雙核銅催化劑的開發仍處于起步階段，這仍然是一個巨大的挑戰。在此，中國科學院大學上海有機化學研究所Wang Xiaoming、上海科技大學Ding Kuiling、鄭州大學Lan Yu報道了手性雙核銅配合物在對映選擇性炔丙基取代中的應用。1) 作者報道了一系列由手性苯并[c]齊墩啉-二惡唑啉骨架負載的雙核銅催化劑，其通過炔丙基取代在炔丙醇衍生物的動力學拆分中表現出高效性。2) 機理研究表明，雙核銅核在與乙炔基和亞烯基配體的配位中表現出雙功能作用。該發現闡明了該過程的反應機理，為雙核銅核對催化中的底物活化和選擇性控制觀點提供了堅實的支持。
Qilong Cai, et al. Well-defined chiral dinuclear copper complexes in enantioselective propargylic substitution: For a long-standing supposition on binuclear mechanism. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.006https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.006
7. JACS：調控稀土/Cu協同催化實現產物C2+和CH4調控
調節電催化還原CO2的反應路徑是生成特定產物的一種方法。有鑒于此，中國科學院化學研究所韓布興院士、朱慶宮研究員等設計一系列稀土-Cu復合催化劑，發現通過調節催化劑的組成和結構能夠控制產物，實現產物在C2+和CH4之間變化。1）合成了原子比例為9/1的Cu9Sm1-Ox，產物生成C2+的法拉第效率達到81 %，電流密度達到700 mA cm-2，產物中基本上未見CH4生成。當Cu/Sm的比例為1/9，組成為Cu1Sm9-Ox催化劑產物的CH4法拉第效率為65 %，電流密度為500 mA cm-2。通過實驗和理論計算結果說明當Cu/Sm的比例在9/1和1/9之間變化，催化劑中一直存在CuSm2O4晶相，當Cu的比例較高，催化劑由Cu和CuSm2O4組成。催化劑少量的Sm能夠增強*CO的結合，促進C-C偶聯反應。但是，當Sm的含量增加，催化劑由CuSm-2O4和Sm2O3組成。Sm能夠穩定二價Cu，提供更多質子供體，降低*CO加氫生成CH4所需的反應能量。2）在兩種反應路徑中，CuSm2O4晶相能夠與Cu或者Sm2O3之間進行協同催化，這種現象說明不同的微環境導致生成不同種類產物。這項研究方法能夠用于其他Cu-稀土（La, Pr, Eu）復合催化劑，改善電催化還原CO2制備C2+或者CH4。
Jiyuan Liu, et al, Switching between C2+ Products and CH4 in CO2 Electrolysis by Tuning the Composition and Structure of Rare-Earth/Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c05562https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05562
8. JACS：使用負載離子液體相上的雙金屬納米粒子作為多功能催化劑從芳香族羧酸中脫羧和串聯還原/脫羧途徑合成取代苯酚
苯酚及其衍生物，如烷基酚和氨基酚是重要的化合物，廣泛應用于化學工業的所有領域，包括日用品、精細化學品、農用化學品和藥品的生產。近日，馬克斯·普朗克化學能量轉換研究所Alexis Bordet，Walter Leitner 使用由固定在胺官能化負載離子液體相（Fe25Ru75@SILP+IL-NEt2）上的雙金屬鐵釕納米顆粒組成的多功能催化劑，通過羥基苯甲酸衍生物的選擇性脫羧來獲得有價值的取代苯酚。1）研究人員使用分子方法組裝催化系統的各個組件，使金屬和胺位點在載體材料上緊密接觸，從而提供高穩定性和高脫羧活性。研究人員發現在氫氣氣氛下操作對于實現高選擇性和產率至關重要。2）由于催化劑材料還能夠選擇性加氫和加氫脫氧各種附加官能團（即甲酰基、酰基和硝基取代基），因此可以通過集成串聯反應直接獲得相應的酚。3）該方法開辟了多種合成途徑，用于從各種易于獲得的底物（包括源自木質纖維素生物質的化合物）生產有價值的酚。
Natalia Levin, et al, Decarboxylation and Tandem Reduction/Decarboxylation Pathways to Substituted Phenols from Aromatic Carboxylic Acids Using Bimetallic Nanoparticles on Supported Ionic Liquid Phases as Multifunctional Catalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c09290https://doi.org/10.1021/jacs.3c09290
9. Angew：雙等離激元共振耦合促進空氣中硝酸鹽的定向光合作用
光催化，特別是等離激元介導的光催化，為在環境條件下將氮直接氧化成硝酸鹽提供了一種綠色且可持續的方法。然而，傳統等離子體催化劑的局域電磁場增強有限和熱載流子壽命短導致光催化效率不理想，是等離激元光催化技術大規模應用的絆腳石。在此，中科大謝毅院士，Chong Xiao設計并演示了雙等離子體異質結（Bi/CsxWO3）實現了高效、選擇性的光催化 N2 氧化。1）在全光譜照射下，Bi/CsxWO3 (694.32 μg g-1 h-1 ) 的NO3-產率是CsxWO3 (292.12 μg g-1 h-1 ) 的2.4倍。2）表面雙等離激元共振耦合效應產生局域電磁場強度的激增，以提高形成效率并延遲高能熱載流子的自熱化。最終，電子參與?O2 的形成，而空穴參與?OH 的生成和N2 的活化。多種活性氧的協同作用驅動NO3直接光合作用，實現光催化反應中光生電子和空穴的綜合利用。雙等離激元共振耦合促進光激發載流子的定向綜合利用的概念將為高效光催化系統的合理設計開辟新的途徑。
Jingjing Yang, et al, Dual-Plasmon Resonance Coupling Promoting Directional Photosynthesis of Nitrate from Air, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311911DOI: 10.1002/anie.202311911https://doi.org/10.1002/anie.202311911
10. AM：納米酶-美瞳用于預防眼表疾病
在眼表處有效平衡由各種因素引起的過量活性氧物種(ROS)是預防眼表疾病(OSDs)發展的重要策略。然而，由于局部給藥的傳統抗氧化劑具有吸收差、代謝快和不可逆轉的消耗等問題，因此其療效也會受到很大的限制。為了解決這一問題，中國科學院長春應化所杜衍研究員和南京大學魏輝教授開發了嵌入抗氧化納米酶的美瞳，該抗氧化納米酶可以持續清除ROS，因此能夠實現對OSDs的有效預防。1）實驗選擇將具有多種類抗氧化酶活性和優良的生物相容性的普魯士藍家族納米酶作為研究對象，其顏色的多樣性也使其有望成為傳統染料的替代品以用于美瞳(CCLs)的開發。2）研究者在暴露于高風險OSDs的兔和大鼠等模型中證明了該納米酶-CCLs的療效。綜上所述，這種可以預防OSDs的納米酶-CCLs有望為實現CCLs向可穿戴生物醫學設備的轉化奠定重要基礎，并且能夠為拓展納米材料在臨床實踐中的合理應用提供新的策略。
Quanyi Liu. et al. Nanozyme-Cosmetic Contact Lenses for Ocular Surface Disease Prevention. Advanced Materials. 2023DOI: 10.1002/adma.202305555https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202305555
