1. Nature Commun.：在3D打印仿生結構中生長可回收和可修復的壓電復合材料用于保護性可穿戴傳感器
輕質、堅固、可感知的仿生多功能結構材料在體育、醫學、航空航天等領域顯示出巨大的應用前景。然而，集成了機械保護和壓電感應的智能監控設備是有限的。在此，圣地亞哥州立大學Yang Yang，武漢大學Ziyu Wang報道了一種在3D打印墨魚骨結構中生長可回收和可治愈的羅謝爾壓電鹽晶體的策略，以形成一種新的復合材料，用于加固智能監控設備。1）除了具有優異的力學性能和壓電性能外，還對3D打印羅謝爾鹽烏賊骨復合材料的生長機理、可回收性、敏感性和可修復性進行了研究。2）此外，復合材料的多功能性已被探索并應用于足球運動員的智能傳感器盔甲和跌倒警報膝墊，重點是結合機械加固和電氣自我感知能力以及沖擊力的大小和分布的數據收集，這為體育、軍事、航空航天和生物醫學工程中的下一代智能監控電子產品的設計提供了新的思路。
He, Q., Zeng, Y., Jiang, L. et al. Growing recyclable and healable piezoelectric composites in 3D printed bioinspired structure for protective wearable sensor. Nat Commun 14, 6477 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-41740-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-41740-6
2. Nature Commun.：基于亞原子修飾的熱激活延遲熒光化合物提高OLED的工作穩定性
實現工作穩定的藍色有機發光二極管是整個領域的一個具有挑戰性的問題。雖然器件優化一直是有效延長器件壽命的重點，但基于化學結構的分子工程，特別是在亞原子水平上的策略仍然很少。近日，清華深圳國際研究生院Man-Chung Tang，Season Si Chen，Guodan Wei探討了靶向氫氣對熱激活延遲熒光發射體的供體和/或受體單元的影響，并研究了基于同位素效應的本征分子穩定性與器件運行穩定性之間的結構-性質關系。1）研究人員發現，除了供體單元外，受體單元的氫化對于提高熱激活延遲熒光化合物的光穩定性以及器件壽命也是至關重要的，而供體單元的光穩定性通常被忽略，這是因為氫化受體的可獲得性和合成復雜性。2）在這些同位素類似物的基礎上，我們觀察到器件的工作穩定性逐漸提高，在1000 cdm?2的亮度下，器件的長壽命達到初始亮度23.4h的90%。研究人員預計，我們的戰略氫化方法將提供洞察力，并證明在亞原子水平上的結構改性材料對于延長設備運行穩定性的重要性。
Jung, S., Cheung, WL., Li, Sj. et al. Enhancing operational stability of OLEDs based on subatomic modified thermally activated delayed fluorescence compounds. Nat Commun 14, 6481 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-42019-6
3. Nature Commun.：基于石墨烯集成光電混頻器的亞太赫茲無線傳輸
在下一代天線系統和網絡中，光電子學是將無線鏈路頻率提升到亞太赫茲頻率的有價值的解決方案。在此，TeCIP研究所Alberto Montanaro提出了一種低功耗、小占地面積的構建塊，用于支持寬帶容量(例如，每條鏈路10-100 Gb/S及以上)的6G和5G新無線傳輸。1）研究人員展示了一種基于石墨烯的無線數據鏈路，達到了有限的亞太赫茲載波頻率和多Gbit/S的數據速率。2）該設備由一個基于石墨烯的集成光電混頻器組成，能夠將接近100 GHz的光學產生的參考振蕩器與基帶電信號混合。3）研究人員展示了大于96 GHz的光電帶寬和?44分貝的上轉換效率，其占地面積遠遠小于最先進的光子發射機(即<0.1 mm2)。這些結果是由基于晶片規模的高遷移率石墨烯的集成光子技術實現的，并為毫米波技術的光電子學陣列天線的發展鋪平了道路。
Montanaro, A., Piccinini, G., Mi?eikis, V. et al. Sub-THz wireless transmission based on graphene-integrated optoelectronic mixer. Nat Commun 14, 6471 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-42194-6
4. Nature Commun.：肌腱定位和預防肌肉損傷的可伸縮表面肌電電極陣列貼片
表面肌電信號(SEMG)可以提供有關肌肉表現的多種信息。如果目前的表面肌電信號電極是可伸展的、排列的、能夠多次使用的，它們將為連續監測提供足夠的高質量數據。這些特性的缺乏阻礙了表面肌電信號在臨床和日常生活中的廣泛使用。在這里，南方科技大學蔣興宇，利茲大學Samit Chakrabarty通過設計一種使用單寧酸、聚乙烯醇和PEDOT：PSS(TPP)的粘合干燥電極來解決這些限制。1）與目前的電極相比，TPP電極具有更好的延伸性(~200%)和粘附性(0.58N/cm)，確保了與皮膚的穩定和長期接觸以進行記錄(>20分貝；>5天)。2）此外，還研制了一種金屬-聚合物電極陣列貼片(MEAP)，它由液態金屬(LM)電路和TPP電極組成。MEAP顯示出比商業陣列更好的一致性，從而在肌肉運動過程中產生更高的信噪比和更穩定的記錄。3）這些MEAP采用可伸縮絲網印刷制造，具有完全可拉伸的材料和陣列結構，能夠實時監控肌肉應力、疲勞和肌腱位移。它們在減少肌肉和肌腱損傷并提高日常運動和專業運動中的表現方面的潛力很大。
Yang, S., Cheng, J., Shang, J. et al. Stretchable surface electromyography electrode array patch for tendon location and muscle injury prevention. Nat Commun 14, 6494 (2023).https://doi.org/10.1038/s41467-023-42149-x
5. EES：印刷光伏的輥對輥槽模涂層的高通量優化和工藝評估
印刷光伏的商業化需要了解單層的最佳組成和微觀結構，以及在工業條件下大面積控制這些性能的能力。雖然微觀結構優化可以很容易地通過實驗室規模的方法實現，但從實驗室規模轉移到中試生產線（“實驗室到晶圓廠”）是一個緩慢而繁瑣的過程：首先，在線操作結構敏感方法的困難阻礙了正確的微觀結構表征，其次，必須重新確定每種材料組合的加工性能關系，因為通過典型的實驗室規模旋涂獲得的結果不能直接進行轉移。在這里，紐倫堡亥姆霍茲可再生能源研究所H.-J. Egelhaaf、Christoph J. Brabec、Karen Forberich展示了如何優化有機太陽能電池的性能，同時直接在工業相關的槽模涂布線上以2D組合方法評估其工藝性能。1) 作者通過一個多噴嘴槽模頭實現其工藝性能評估，其允許參數沿幅材和跨幅材變化。作者能夠在一次涂層運行中生成和分析3750個器件，并改變活性層供體與受體的比例和電子傳輸層（ETL）的厚度。作者使用高斯過程回歸（GPR）來精確確定最佳參數組合，并從UV-Vis吸收光譜中推斷出活性層形態的性能相關特征。2) GPR獲得的工藝參數、形態和性能之間的相關性為底層物理研究提供了線索，最終通過自動化高通量漂移擴散模擬對其進行量化。作者在非常薄的ETL涂層中觀察到的電壓損失是由于ETL對電極的不完全覆蓋，這導致表面復合的增強。
Michael Wagner, et al. Cutting “lab-to fab” short: High Throughput Optimization and Process Assessment in Roll-to-Roll Slot Die Coating of Printed Photovoltaics. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01801F
6. Angew：空位締合促進苯腈在BiOBr納米片上的光合作用
光催化有機功能化反應代表了一種綠色、經濟且可持續的增值化學品合成路線。然而，與氧活化形成相關含氧化合物相比，多相光催化在直接活化氨分子以生產高附加值含氮有機產品方面效率較低。在這項研究中，清華大學李亞棟院士，Xing Cao，Qing Peng報道了使用具有表面空位締合體的BiOBr納米片促進苯甲醇氨氧化（99%轉化率，93%選擇性）的苯甲腈異質光合作用。1）相比之下，具有其他類型空位的催化劑的主要反應是苯甲醇氧化成苯甲醛。2）實驗測量和理論計算證明了空位類型在產物選擇性方面的特異性，這種空位類型是由于NH3和O2的吸附和活化而產生的，這是促進隨后的C-N偶聯和氧化成腈所需的。這項研究提供了對空位作為多相光催化催化位點的作用的更好理解。
Tong Han, et al, Photosynthesis of Benzonitriles on BiOBr Nanosheets Promoted by Vacancy Associates, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313325DOI: 10.1002/anie.202313325https://doi.org/10.1002/anie.202313325
7. Angew：軸向手性多孔芳烴籠對C60和C70富勒烯的選擇性包埋和手性誘導
手性感應一直是化學中的一個重要課題，不僅因為它與理解自然界自發對稱破缺的神秘現象相關，而且因為它對醫學和手性工業的重要影響。通過主客體相互作用誘導富勒烯手性的報道很少，這主要歸因于它們的高對稱性和可及性方面的挑戰。在此，東北師范大學Chunyi Sun報道了兩對新的手性多孔芳香籠（PAC），R-PAC-2、S-PAC-2（帶有Br取代基）和R-PAC-3、S-PAC-3（帶有CH3取代基）對映體。1）PAC-2（而不是PAC-3）實現了富勒烯封裝，并在富勒烯炭黑中選擇性結合C70而非C60。更重要的是，單晶X射線衍射和富勒烯吸收區內強烈的CD信號證實了R-PAC-2、S-PAC-2和富勒烯之間手性誘導的發生。2）DFT計算揭示了源自面對面芳烴-富勒烯相互作用的靜電效應對C70選擇性的主導作用，并闡明了取代基對富勒烯封裝的影響。富勒烯與周圍手性籠之間的差異相互作用對富勒烯固有的高度對稱電子結構的干擾可能是富勒烯誘導手性的主要原因。
Junning Kou, et al, Selective Encapsulation and Chiral Induction of C60 and C70 Fullerenes by Axially Chiral Porous Aromatic Cages, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312733DOI: 10.1002/anie.202312733https://doi.org/10.1002/anie.202312733
8. AEM：介電結構工程促進選擇性硝酸鹽電還原氨
硝酸鹽在水溶液中電還原為綠色氨（NO3-to-NH3）是一種適用于綠色NH3電合成和氮平衡的可持續途徑。然而，NO3?到NH3的電還原經歷復雜的八電子（8e?）轉移途徑，導致其活性和選擇性低下。介觀結構工程被認為是一種新型可靠的設計策略，其可用于生產高性能多金屬電催化劑，并顯著促進NO3-到NH3電還原的選擇性。在水溶液中，四川大學Liu Ben、Zheng Chengbin通過一步電流置換輔助表面活性劑模板法制備了1D PdCuAg介孔納米管（MT）。1) 該電催化劑具有優異的催化性能，并具有95.2%的高NH3法拉第效率（FENH3）、17.7 mg h?1 mg?1的優異NH3產率、29.8%的NH3能量效率和優異的穩定性。2) NO3?轉化為NH3性能的提高來自于富含電子的表面和介觀結構協同作用的納米約束微環境，這些微環境豐富了關鍵中間體的化學吸附，從而促進了NO3?通過8e?反應途徑電還原為NH3。此外，1D PdCuAg MT在Zn-NO3?電池中具有25.85μmol h?1 cm?2的優越NH3產率和92.4%的高FENH3。
Lizhi Sun, et al. Mesostructures Engineering to Promote Selective Nitrate-to-Ammonia Electroreduction. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202303054https://doi.org/10.1002/aenm.202303054
9. AEM：高能量密度水性鋅硫族（S，Se，Te）電池的最新進展、挑戰和前景
具有硫族元素基（S，Se，Te）陰極的鋅離子電池在儲能系統和便攜式電子產品中極具應用潛力，這由于其具有優異的能量密度。除了水性鋅電池的優點（包括成本效益、固有安全性和生態友好性）之外，該系統迅速引起了人們的關注。在此，中南大學Li Weijie全面概述了鋅-硫族電池的基本機理及其巨大優勢和內在問題。1) 作者總結了鋅-硫族電池的最近進展，并提出了現有挑戰和未來戰略。首先，作者介紹了四種特定類型的電池，包括：鋅-硫、鋅-硒、鋅-硫化硒和鋅-碲電池。2) 其次，作者總結和討論了硫族陰極在材料制備、物理化學性能和電池性能方面的剩余挑戰。同時，作者全面提出了一系列優化電化學性能的建設性策略。最后，作者對鋅-硫族電池的未來研究前景進行了展望，以探索和創新下一代綠色鋅存儲應用。
Xin Wang, et al. High Energy Density Aqueous Zinc–Chalcogen (S, Se, Te) Batteries: Recent Progress, Challenges, and Perspective. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202302927https://doi.org/10.1002/aenm.202302927
10. AEM：光致Frenkel缺陷對的形成可導致鹵化物-鈣鈦礦合金的相偏析
與太陽能電池中使用的傳統III-V族和II-VI族半導體合金相比，ABX3鹵化物鈣鈦礦（HP）合金表現出獨特的相行為。當它們的混合組分尺寸匹配時，后者通常具有良好的相互混溶性，而當尺寸不匹配時，則會發生相偏析。近日，科羅拉多大學Fernando P. Sabino、Alex Zunger利用量子力學計算揭示了光誘導缺陷的形成和遷移。1) 鹵素空位VX與鹵素間隙Xi之間的相互作用共同形成Frenkel對缺陷，這是HP合金中相偏析的促成因素。在Br-I合金中的閾值溴組成下，價帶中的光生空穴局部化，從而產生雙電荷碘Frenkel對（VI+Ii）2+。2) 碘在溴間隙上更快地遷移到空閑的碘VI位點，導致形成富碘和貧碘區域，從而產生相分離。通過暗熱退火去除可移動缺陷，而偏析劑提供相反的力，這導致相偏析的逆轉。這種原子理解可以通過選擇B位點上的替代元素來實現對相分離的控制，例如用Sn代替一些Pb，這些元素無法形成穩定的Frenkel缺陷。
Fernando P. Sabino, et al. Light-Induced Frenkel Defect Pair Formation Can Lead to Phase-Segregation of Otherwise Miscible Halide Perovskite Alloys. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202301539https://doi.org/10.1002/aenm.202301539
11. ACS Nano：ZnO 量子光引發劑作為多功能光聚合物納米復合材料的一體化解決方案
納米復合材料由基體材料與分散的納米尺寸填料顆粒構成。這種組合產生了強大的能力來定制所需的機械、光學、電學、熱力學和抗菌材料特性。膠體半導體納米晶體 (SCNC) 是令人興奮的潛在填料，因為它們具有尺寸、形狀和成分可控的特性，并且很容易嵌入不同的基質中。在這里，耶路撒冷希伯來大學Uri Banin，Shlomo Magdassi，巴伊蘭大學Ehud Banin介紹了它們在丙烯酸酯基聚合物中作為量子光引發劑（QPI）的作用，它們充當催化自由基引發劑并賦予系統機械、光催化和抗菌性能。1）通過利用 ZnO 納米棒 (NR) 作為 QPI，我們能夠將聚乙二醇二丙烯酸酯 (PEGDA) 水凝膠的拉伸強度和斷裂伸長率提高高達 85%，這與使用相同的 ZnO NR 僅僅作為 QPI填料不同。2）同時，研究人員賦予了PEGDA水凝膠聚合后的光催化和抗菌活性，并顯示出其分解亞甲藍并顯著根除抗生素耐藥細菌和病毒病原體的能力。此外，展示了兩種制造展示方法，傳統成型和數字光處理印刷，可以產生具有復雜結構的水凝膠。這些結果使基于 SCNC 的系統成為有前途的候選者，可作為納米復合材料中的一體化光引發劑和填料，用于需要特定和目的導向特性的各種生物醫學應用。
Tom Naor, et al, ZnO Quantum Photoinitiators as an All-in-One Solution for Multifunctional Photopolymer Nanocomposites, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c06518https://doi.org/10.1021/acsnano.3c0651812. ACS Nano: 金屬電極接觸與鎢的二硫屬化物 (WS2,WSe2,WTe2)界面費米釘扎的起源鎢的二硫屬化物（W-TMDs）因其性質和在下一代電子設備中的潛力而引人注目。然而，在金屬/W-TMD界面處出現了強烈的費米能級釘扎現象，這極大地限制了溝道的載流子注入。德克薩斯大學達拉斯分校的王星錄博士和Robert Wallace教授通過考慮界面化學、能帶對準、TMD材料的雜質與缺陷、接觸金屬吸附機制與電子結構，闡明了Ni和Ag與W-TMD接觸時的費米釘扎起源。在有界面反應的共價接觸金屬/W-TMD界面，如Ni/W-TMDs，費米釘扎的起源可以歸因于缺陷、雜質和界面反應產物。相比之下，對于無界面反應的范德瓦爾斯接觸金屬/TMD系統，如Ag/W-TMDs，引起費米釘扎的主要因素是缺陷和雜質引起的TMDs的電子結構的改變，次要因素是金屬誘導的能隙態的形成。這項工作在實驗和理論上揭示了金屬/TMD界面上費米釘扎的起源，并提供了進一步增強和改善器件性能的建議。1）本文從基礎物理化學性質的角度對不同類型金屬/TMD接觸的界面費米釘扎現象進行了研究。研究發現，費米釘扎是由界面化學、能帶對準、TMD材料的雜質與缺陷、接觸金屬吸附機制與電子結構共同作用導致的。2）對于不同類型的金屬/TMD接觸界面，上述因素的權重會發生顯著變化。3）本研究為在TMD材料上通過直接金屬沉積實現歐姆接觸以達到與當前大規模制造工藝兼容提供了重要啟示。
Xinglu Wang et al., Origins of Fermi Level Pinning for Ni and Ag Metal Contacts on Tungsten Dichalcogenides, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c06494https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06494
