1. Nature Catalysis：機器學習輔助設計二進制描述符以破譯硫還原動力學的電子和結構影響
多硫化鋰的催化轉化是抑制鋰電池穿梭效應的一種有效方法。然而，這種催化體系的機理尚不清楚，這阻礙了陰極催化劑的合理設計。在這里，清華大學周光敏通過機器學習輔助設計二進制描述符以破譯硫還原動力學的電子和結構影響。1) 作者提出了一種用于鋰硫電池性能的二進制描述符的機器學習輔助設計，該描述符由帶匹配指數和晶格失配指數組成，它捕捉了陰極材料的電子和結構貢獻。在鎳基催化劑中，NiSe2表現出中等的帶匹配指數和最小的晶格失配指數，并被預測和隨后驗證可以改善硫還原動力學和循環穩定性，即使在15.0 mg?cm?2的高硫負載量下也是如此。2) 在高硫負載和貧電解質操作下，具有NiSe2的軟包電池具有402 Wh?kg?1的質量比能量?。該工作從電子和結構方面對催化活性的基本理解為設計Li–S電池催化劑提供了新視角。
Zhiyuan Han, et al. Machine-learning-assisted design of a binary descriptor to decipher electronic and structural effects on sulfur reduction kinetics. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01041-zhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-01041-z
2. Nature Catalysis：高壓氣態和液態CO2電化學生產乙酸鹽
將CO2電還原（CO2RR）為高價值化學品對環境和能源非常重要，其中一個挑戰是直接有效地生產乙酸鹽。在這里，香港大學Dai Hongjie展示了一種Cu（OH）2衍生的Cu/CuOx催化劑，該催化劑在含有硼酸鹽添加劑的KOH電解質中，CO2RR到乙酸鹽的法拉第效率達到87%?。1) 動態電解形態顯示，高濃度和低濃度的溶解CO2（aq）和質子供體HCO3?分別是乙酸鹽的關鍵。原位拉曼光譜表明，在高壓下，氧結合的中間體*OC?O*作為乙酸鹽前體在Cu（I）上形成。2) 通過熔化CO2（s）將CO2（l）引入CO2（g）和電解質之間的界面進一步增加[CO2（aq）]，并將乙酸鹽的電流密度提高到86?mA?cm–2，相應的法拉第效率為71%。陰極表面的Cu2+交聯藻酸鹽涂層大大提高了Cu/CuOx催化劑的耐久性，相應的乙酸鉀產率為30?mg?h?1?cm?2。
Jiachen Li, et al. Electrochemical acetate production from high-pressure gaseous and liquid CO2. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-01046-8https://doi.org/10.1038/s41929-023-01046-8
3. Nature Energy：運行穩定性超過2000?h的倒置鈣鈦礦太陽能電池
鈣鈦礦太陽能電池中鈣鈦礦/電荷提取層異質結的高質量缺陷鈍化對太陽能器件的運行至關重要。在這里，武漢大學Wang Zhiping報道了一種“物理”鈍化方法，通過在鈣鈦礦/電荷提取層異質結處沉積生長的氧化鋁（負固定電荷）或氧化硅（正固定電荷）夾層來產生固定電荷。1) 通過實驗和模擬方法，作者發現固定電荷鈍化（FCP）改變了異質結附近的載流子濃度分布，從而減少了界面復合和光電壓損失，氧化鋁的強酸性同時保護鈣鈦礦在高溫下不被氧化鎳去質子化。2) 優化的FCP設備具有22.5%的效率，并且與控制裝置相比，光電壓提高了60?mV。在85℃的1太陽光照下，在最大功率點下運行的封裝FCP器件經過2000 h老化后幾乎沒有效率損失。
Yuanhang Yang, et al. Inverted perovskite solar cells with over 2,000?h operational stability at 85?°C using fixed charge passivation. Nature Energy 2023DOI: 10.1038/s41560-023-01377-7https://doi.org/10.1038/s41560-023-01377-7
4. Nature Nanotechnology：一個有節奏的脈沖葉片彈簧DNA折紙納米引擎驅動被動跟隨器
分子工程旨在創建功能實體，用于自下而上設計可以執行復雜任務納米組件的模塊化使用，而該系統需要納米馬達。近日，波恩大學Michael Famulok、Petr ?ulc、密歇根大學安娜堡分校Nils G. Walter報道了一個有節奏的脈沖葉片彈簧DNA折紙納米引擎驅動被動跟隨器。1) 大多數人造分子馬達都是由布朗運動驅動的，在布朗運動中產生的力是非定向的，不足以有效地傳遞到被動的二級組件。因此，高效的化學燃料驅動的納米級驅動器尚未實現。2) 作者展示了一臺DNA納米機器（70?nm?×?70?nm?×?12?nm），以產生兩個剛性DNA折紙臂的有節奏脈動運動。此外，作者展示了驅動控制以及納米機器與跟隨器的簡單耦合，然后將其運動傳遞給跟隨器，形成真正的驅動器-跟隨器對。
Mathias Centola, et al. A rhythmically pulsing leaf-spring DNA-origami nanoengine that drives a passive follower. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01516-xhttps://doi.org/10.1038/s41565-023-01516-x
5. Nature Materials：隧道耦合范德華異質層中的四極-偶極激子躍遷
強束縛激子決定了二維半導體范德華異質結構中的光-物質相互作用。與基本粒子不同，凝聚態中的準粒子，如激子，可以被定制來改變它們的相互作用并實現出射量子相。在這里，埃默里大學Ajit Srivastava使用WS2/WSe2/WS2異質三層創建了相反取向的偶極激子（四極激子）的量子疊加，其中電子在WS2層中進行層雜化，而空穴定位在WSe2中。1) 與偶極激子相反，對稱四極激子只在平面外電場中紅移。在更高的密度和有限的電場下，四極激子的非線性斯塔克位移變為線性，這表明激子-激子相互作用導致了向偶極激子的轉變，而在消失的電場中，交換相互作用的減少表明了偶極激子之間的反鐵電相關性。2) 該結果將范德華異質三層作為一種場可調平臺，用于設計光與物質的相互作用，并探索自發有序的激子相之間的量子相變。
Weijie Li, et al. Quadrupolar–dipolar excitonic transition in a tunnel-coupled van der Waals heterotrilayer. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01667-1https://doi.org/10.1038/s41563-023-01667-1
6. Nature Commun.：基于形狀記憶聚合物的 4D 光纖
基于形狀記憶材料的自適應物體預計將對包括光學和光子學在內的眾多技術領域產生重大影響。在這項工作中，勃艮第大學Clément Strutynski演示了通過增材制造預制件的熱拉伸來制造形狀記憶光纖。1）首先，研究人員展示了如何使用標準市售熱塑性塑料來生產具有形狀記憶能力的長連續結構微絲。評估此類細長物體的形狀恢復和可編程性性能。2）接下來，研究人員為光導多組分光纖架構開辟了道路，能夠從臨時配置切換回用戶定義的編程形狀。特別是，研究人員發現，制造的光纖的獨特設計可以在完成多個溫度觸發的彎曲/矯直循環后保持有效的光傳輸。此類光纖還可被編程為更復雜的形狀，包括線圈或接近 180° 的曲率，以便在障礙物周圍傳輸激光。3）最后，在光纖倏逝波光譜實驗中采用形狀記憶裸芯光纖來優化傳感方案的性能。研究人員強烈期望這種具有光導能力的可驅動纖維將引發光子學、電子學或機器人領域前所未有的智能設備的令人興奮的進步。
Strutynski, C., Evrard, M., Désévédavy, F. et al. 4D Optical fibers based on shape-memory polymers. Nat Commun 14, 6561 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42355-7https://doi.org/10.1038/s41467-023-42355-7
7. Nature Commun.：可伸縮壓電生物晶體薄膜
可伸縮性是可穿戴設備在與軟組織或器官接口時匹配不同應變的基本屬性。雖然壓電性作為觸覺傳感器、人造皮膚或納米發電機具有廣泛的應用潛力，但由于晶相固有的剛性和硬度，使組織具有可比擬的延伸性是主要的障礙。在這里，威斯康星大學麥迪遜分校Xudong Wang，鄭州大學Yanchao Mao報道了一種氨基酸基壓電生物晶體薄膜，它提供了組織相容的全方位可伸縮性而不受壓電性的影響。1）研究人員在分子-溶劑相互作用和界面張力的控制下自組裝的桁架狀微結構使其具有可延展性。通過開放和封閉的桁架網格，這種大規模的生物晶體微結構能夠承受高達40%的沿不同方向的拉伸應變，同時保持結構完整性和壓電性能。2）基于這種結構，研制了一種組織兼容的可伸縮壓電納米發電機，它可以適應各種組織表面，并在多維大應變下表現出穩定的功能。在這項工作中，研究人員提出了一種在一個材料系統中集成了壓電性、可伸縮性和生物相容性的有前景的解決方案，這是邁向組織兼容生物醫學設備的關鍵一步。
Li, J., Carlos, C., Zhou, H. et al. Stretchable piezoelectric biocrystal thin films. Nat Commun 14, 6562 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42184-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-42184-8
8. Nature Commun.：液晶/光固化樹脂的光定向3D打印及力學性能的原位增強
增材制造技術由于能夠生成復雜的計算機設計幾何形狀，對當代工業產生了重大影響。然而，3D 打印聚合物零件的應用潛力通常有限，主要是因為它們的機械屬性較弱。為了克服這個缺點，泉州師范學院Dongxian Zhuo，Shaoyun Chen，福建師范大學Qinhui Chen通過將4’-戊基-4-氰基聯苯與光敏丙烯酸樹脂結合，配制出適合立體光刻技術的液晶/光固化樹脂。1）這項研究表明，立體光刻有助于精確調制樹脂內現有的液晶形態。此外，液晶的取向控制帶有丙烯酸酯基團的單體或預聚物的取向聚合。2）這種 3D 打印方法的產品表現出各向異性行為。值得注意的是，當使用液晶/光固化樹脂時，所得的 3D 打印物體的拉伸、彎曲和沖擊性能大約是使用商業樹脂創建的物體的兩倍。這種開創性的方法有望實現自主設計的結構，而目前的增材制造技術仍然難以實現。
Sun, X., Chen, S., Qu, B. et al. Light-oriented 3D printing of liquid crystal/photocurable resins and in-situ enhancement of mechanical performance. Nat Commun 14, 6586 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42369-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-42369-1
9. Nature Commun.：與材料無關的機器學習方法可實現粉末床熔融產品的高相對密度
激光粉末床熔融 (L-PBF) 也稱為選擇性激光熔化，是一種高精度增材制造 (AM) 方法，用于生產具有卓越機械性能的金屬部件，與其他添加制造方法相比，它可以使用更廣泛的金屬原料。近日，浦項科技大學Byeong-Joo Lee介紹了一種適用于各種粉末材料的方法，用于預測通過激光粉末床熔融生產相對密度大于 98% 的產品的工藝條件。1）研究人員使用包含粉末材料特性和工藝條件的數據集開發 XGBoost 模型，其輸出（相對密度）使用 sigmoid 函數進行轉換以提高準確性。2）研究人員使用 Shapley 附加解釋深入研究輸入特征和目標值之間的關系。使用不銹鋼 316 L、AlSi10Mg 和 Fe60Co15Ni15Cr10 中熵合金粉末進行的實驗驗證驗證了該方法的重現性和可轉移性。這項研究通過提供普遍適用的策略來優化工藝條件，為激光粉末床熔融增材制造做出了貢獻。
Wang, J., Jeong, S.G., Kim, E.S. et al. Material-agnostic machine learning approach enables high relative density in powder bed fusion products. Nat Commun 14, 6557 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42319-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-42319-x
10. Nature Commun.：非侵入式集電器，可改善超疏水電極上 CO2 電解過程中的電流密度分布
二氧化碳的電化學還原提供了一種有吸引力的方式，以潛在的碳中和方式將可再生能源儲存在化學鍵中。然而，現有的電解槽存在一些固有問題，例如水淹和鹽積聚，必須克服這些問題才能實現該技術的工業化。為了緩解洪水和鹽析問題，研究人員使用了基于膨體聚四氟乙烯 (ePTFE) 氣體擴散層 (GDL) 或添加了 PTFE 的碳基 GDL 的超疏水電極。雖然 PTFE 主鏈具有很強的抗浸沒性，但 PTFE 的非導電性質意味著，如果沒有額外的電流收集，催化劑層本身就會產生電子分散，這會影響系統的效率和穩定性。近日，代爾夫特理工大學Thomas Burdyny使用紅外熱成像技術來演示在最先進的流通池 CO2RR 電解槽中具有薄催化劑層的 ePTFE 電極中電流分布的潛在問題。1）使用 ePTFE 和碳基電極中氣液界面的一維反應擴散模型，我們展示了 GDE 結構和操作穩定性如何影響催化劑層中 CO2 的局部可用性和 C2+ 產物選擇性。然后，分析 ePTFE 電極中的電流分布，并檢查沉積在膨脹 PTFE 層上的薄催化劑層的劣化情況。2）紅外熱像儀顯示 50 nm 催化劑層的電流密度分布較差，其中活性區域的電流負載比平均值高出約 5 倍。3）最后，研究人員展示了一種非侵入式集電器 (NICC) 作為替代催化劑層設計，以改善 ePTFE 電極中的電流收集和分布，同時保持 C2+ 產品選擇性。
Iglesias van Montfort, HP., Li, M., Irtem, E. et al. Non-invasive current collectors for improved current-density distribution during CO2 electrolysis on super-hydrophobic electrodes. Nat Commun 14, 6579 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-42348-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-42348-6
11. Angew：基于Cu2+氧化還原載流子的高能水/有機混合電池
鋰|硫(Li||S)電池由于S正極理論容量高、成本低以及鋰金屬負極的低氧化還原電位(-3.04 V對標準氫電極)而被認為是最有前途的下一代電池之一。然而，S對Li2S的S還原反應導致放電電壓和容量有限，極大地阻礙了Li||S電池的能量密度。近日，南開大學牛志強教授通過電解液解耦策略設計了高能Li|S混合電池。1）在陰極中，在Cu2+基水溶液中，S電極發生了從S到Cu2S的四電子轉移固-固轉化反應。2）這種儲能機制有助于提高S電極的電化學性能，包括高放電電位和容量、優異的倍率性能和穩定的循環行為。3）結果，組裝的鋰|S混合電池具有3.4 V的高放電電壓和2.3 Ah g-1的令人滿意的容量，具有令人難以置信的能量密度。這項工作為高能Li||S電池的建設提供了契機。
Songshan Bi, et al, High-Energy Aqueous/Organic Hybrid Batteries Enabled by Cu2+ Redox Charge Carriers, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312172DOI: 10.1002/anie.202312172https://doi.org/10.1002/anie.202312172
12. Angew：部分還原金/氧化鋅陣列中的雙金屬金/鋅位點實現選擇性二氧化碳到合成氣的轉化
電催化二氧化碳制取合成氣(CO和H2的氣體混合物)是一種很有前途的抑制二氧化碳過量排放和溫室氣體效應的方法。近日，廣州大學Zhao-Qing Liu，Ting Ouyang提出了一種高效、耐用的雙金屬AuZn@ZnO(AuZn/ZnO)催化劑，用于CO和H2O的電催化還原，與可逆氫電極(RHE)相比，在-0.9V時，CO的法拉第效率(FE)為66.4%，H2的法拉第效率(FE)為26.5%，CO2合成氣的法拉第效率(FE)為3 h。1）CO/H2比在一個窄的電勢窗口(-0.7V到-1.1V vs.RHE)上顯示出從0.25到2.50的寬范圍。2）原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜結合密度泛函理論計算表明，Au和Zn位之間的雙金屬協同效應降低了CO2分子的活化能壘，促進了電子轉移，進一步突出了利用Au位和Zn位共存來控制CO/H2比率以高效生產合成氣的潛力。
Rui Zhao, et al, Selective CO2 -to- Syngas Conversion Enabled by Bimetallic Gold/Zinc Sites in Partially Reductived Gold/Zinc Oxide Arrays, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313597DOI: 10.1002/anie.202313597https://doi.org/10.1002/anie.202313597
