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納米人|前沿科技頂刊日報 20180929

納米人納米人 2018-09-29

1. Nature：多步自變形超材料！

變形超材料的設計開發在可拉伸電子器件和軟體機器人領域至關重要。Corentin Coulais等人報道了一種具有自我引導的多步重構功能的宏觀力學超材料。在均勻壓力作用下，可實現自變形。該研究不需要引入外部控制，超材料完全由被動元件組成。結合非線性力學元素和多模結構，研究人員通過超材料中力學元素之間的自接觸，實現了連續的拓撲重構。

Coulais C,et al. Multi-step self-guided pathways for shape-changing metamaterials[J].Nature, 2018.

DOI: 10.1038/s41586-018-0541-0

https://www.nature.com/articles/s41586-018-0541-0

2. 劍橋大學Nature：光催化烯烴氫氨烷基化合成多元烷基胺！

烷基胺在藥物合成中顯示出越來越重要的地位。目前合成烷基胺常用的方法主要有2種，N-烷基化和羰基還原胺化。劍橋大學MatthewJ. Gaunt報道了一種光催化烯烴氫氨烷基化合成多元烷基胺的方法。通過雙烷基胺、羰基和烯烴，一步合成具有復雜結構的功能性多元烷基胺。

TrowbridgeA, Reich D and Gaunt M J. Multicomponent synthesis of tertiary alkylamines byphotocatalytic olefin-hydroaminoalkylation[J]. Nature, 2018.

DOI: 10.1038/s41586-018-0537-9

https://www.nature.com/articles/s41586-018-0537-9

3. Nat. Commun.：手性多功能超分子生物配位聚合物傳感器！

手性超分子在手性識別、傳感、催化領域具有重要應用前景。Joon Hak Oh和Sang Kyu Kwak團隊合作報道了一種手性自整理多功能超分子生物配位聚合物SBCP。這種手性超分子聚合物表現出光致變色，光致發光，光敏，化學阻抗等多種功能特征。由于電子可以從胺類物質傳遞到SBCP表面，這種聚合物可用于傳感檢測有毒胺類物質。另外，還可以通過不同程度手性的結合作用，用于手性物種萘普生的選擇性檢測。

Shang X,Song I, Oh J H, et al. Chiral self-sorted multifunctional supramolecular biocoordination polymers and their applications in sensors[J]. Nature Communications, 2018.

DOI: 10.1038/s41467-018-06147-8

https://www.nature.com/articles/s41467-018-06147-8

4. 馬必鵡JACS：會發藍色光的金屬鹵化物團簇

有機-無機雜化金屬鹵化物具有可控形態學和豐富多樣的分子維度。佛羅里達州立大學的BiwuMa(馬必鵡)課題組首次報道一種單晶金屬鹵化物組裝團簇，(C₉NH₂O)₇(PbCl₄)Pb₃Cl₁₁。該團簇具有周期性的零維分子水平的結構。該單晶雜化材料在470 nm處，藍光光致發光的量子產率高達83％，這主要歸因于單獨的氯化物團簇。金屬鹵化物簇的單晶組裝為功能化團簇的應用提供一條新途徑。

Zhou C, etal. Blue Emitting Single Crystalline Assembly of Metal Halide Clusters[J]. Journalof the American Chemical Society, 2018.

DOI: 10.1021/jacs.8b07731

https://doi.org/10.1021/jacs.8b07731

5. 萊斯大學Angew.：金屬介導的對天然多肽和蛋白質的功能化

對天然蛋白質的選擇性修改仍然十分困難，也是擴大其選擇性和反應范圍的重要一環。因此仍然需要新的反應性和選擇性概念來幫助實現這一過程。而過渡金屬表現出與生物反應和過程是正交的這樣一種獨特的反應性。因此，基于金屬的一些方法在生物共軛方面起著越來越重要的作用。Ohata等人綜述了基于金屬的反應活性和選擇性來對自然蛋白質和肽進行功能化的方法。

Ohata J,Martin S C, et al. Metal-Mediated Functionalization of Natural Peptides and Proteins: Panning for Bioconjugation Gold[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI:10.1002/anie.201807536

http://dx.doi.org/10.1002/anie.201807536

6.Angew.：N雜卡賓Ag基配合物制備低阻Ag薄膜

Nils Boysen等成功制備出無鹵素和有機膦保護的N雜卡賓Ag基配合物，并將其作為前驅體，利用等離子體增強大氣壓力原子層沉積法制備低阻Ag薄膜。該Ag薄膜具有超高的導電性，電阻率為10^-5 ?cm。該工作為制備高導電性Ag薄膜器件提供了新的思路。

Boysen N, Riedl T, Devi A, etal. A new N‐heterocyclic carbene‐based silver precursor and its validation in atmospheric pressure plasma enhanced spatial atomic layer deposition of silverthin films[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201808586

https://doi.org/10.1002/anie.201808586

7. 楊勇Angew.：聚陰離子型鈉離子電池正極材料研究取得新進展

楊勇教授課題組長期致力于鈉離子電池電極材料的基礎研究。研究團隊在前期鋰/鈉離子電池正極材料反應機理的固體核磁共振研究基礎上，結合原位高能XRD技術（HEXRD）、DFT理論計算進一步研究了Na₂FePO₄F材料在充放電過程中的長程結構、短程局域環境及離子/電子變化，深入闡述了該材料的電化學反應機理。研究發現，材料的充電過程中存在兩個兩相反應，分別是Na₂FePO₄F→Na_1.5FePO₄F與Na_1.5FePO₄F→NaFePO₄F。通過DFT計算獲得了中間相Na_1.5FePO₄F的晶體結構，并得到了XRD精修、固體NMR實驗與順磁化學位移計算結果的支持。

Li Q, Liu Z, Zheng F, et al. Identifying the Structural Evolution of the Sodium Ion Battery Na₂FePO₄F Cathode[J]. Angewandte Chemie International Edition, 2018.

DOI: 10.1002/anie.201805555

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201805555

8. 張強AM：多硫化物固定化聚合物延緩鋰硫電池多硫化物中間體的穿梭效應

鋰硫電池被視為下一代可充高比能電池的有力競爭者。然而，鋰硫電池的實際應用受到嚴重阻礙，這是因為電池體系中存在著可溶的多硫化物中間體的穿梭效應。穿梭效應的存在降低了活性物質的利用率，使鋰硫電池存在著嚴重的自放電，因此其循環性能難以令人滿意。張強教授及其團隊報道了一種多硫化物固定化的聚合物用來解決穿梭問題。他們將富含含氧官能團（能與多硫化物產生強烈的鍵合作用）的阿拉伯樹膠（GA）沉積在導電基體碳納米纖維薄膜上（CNF）作為多硫化物屏蔽中間層。在1.1 mg/cm²的硫載量的極片中，所制備的CNF-GA復合中間層能夠實現高達880 mAh/g的放電比容量并且循環250周后容量保持率為94%。更重要的是，在6和12 mg/cm²的高載量情況下，能夠實現4.77和10.8 mAh/cm²的面積容量。該項研究結果為發展高載量的可逆鋰硫電池提供了有前途的方法。

Tu S, ChenX, et al. A Polysulfide‐Immobilizing Polymer Retards the Shuttling of Polysulfide Intermediates in Lithium–Sulfur Batteries[J]. Advanced Materials,2018.

DOI: 10.1002/adma.201804581

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201804581?af=R

9. 胡良兵EES：具有高容量和穩定循環性能的柔性Li-CO₂電池

CO₂被認為是溫室效應的主要來源。探尋有效的CO₂捕集和利用手段是全球范圍的緊迫任務。在火星探測任務中，有效利用火星大氣中的CO₂可以為外空間能量利用提供更多的選擇。具備利用CO₂捕集能力的Li-CO₂電池被認為是有前途的CO₂利用方式。然而，CO₂電池也存在著很多缺陷，比如緩慢的CO₂還原動力學、高充放電極化、過于穩定的放電產物、CO₂氣體與電解質的緩慢傳輸。胡良兵等介紹了一種基于柔性木材正極結構的高容量、長壽命Li-CO₂電池。木質正極獨特的孔道結構提供了最有效的離子與氣體傳輸通道。同時，他們在木質微孔道中殘留的碳納米管中負載上Ru納米催化劑獲得了更快的反應動力學，這與改善后的傳質過程相協同，促進了Li-CO₂電池電化學性能的提升。

Xu S, ChenC, et al. Flexible lithium-CO₂ battery with ultrahigh capacity and stable cycling[J]. Energy & Environmental Science, 2018.

DOI: 10.1039/C8EE01468J

http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2018/EE/C8EE01468J#!divAbstract

10. Goodenough AFM：室溫自愈合液態金屬負極用于堿金屬離子電池

堿金屬負極憑借其高能量密度的特性成為了二次電池負極的不二之選。然而，受到枝晶生長和體積膨脹的限制，堿金屬負極的循環壽命和安全性能十分不樂觀。J.B. Goodenough 老先生提出了一種具備自修復性質的室溫液態合金體系可以作為二次電池的負極解決枝晶生長和體積膨脹的問題。當堿金屬離子全部脫出后，三元液態合金會轉變為二元液態合金，因此在循環過程中能夠實現裂縫及粉化結構的自愈過程。在0.1 C的電流密度下以此為負極的鋰離子半電池放電比容量為706.0 mAh/g，鈉離子半電池放電比容量為222.3 mAh/g。在5 C的高倍率下，其儲鋰和儲鈉容量分別可達400 mAh/g和60 mAh/g。將液態合金負極與常見的材料如LiFePO₄、P2-Na_2/3[Ni_1/3Mn_2/3]O₂等匹配成全電池以后，全電池也具備相當的電化學穩定性。優異的循環性能、可觀的理論容量以及卓越的倍率性能使得此室溫液態合金負極在堿金屬離子電池中具備很強的競爭力。

Guo X,Ding Y, et al. A Self-Healing Room-Temperature Liquid-Metal Anode for Alkali-Ion Batteries[J]. Advanced Functional Materials, 2018.

DOI:10.1002/adfm.201804649

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adfm.201804649

11. Nano Lett.：納米模擬過氧化物酶阻礙巨噬細胞的炎癥信號通路敗血癥和腦內認知損傷

在敗血癥發病機制中，氧化應激仍然是造成免疫細胞功能失調的最重要因素，通常。過氧化氫（H₂O₂）作為一種潛在的有毒活性氧（ROS），在敗血癥的最初階段過度產生了促炎免疫細胞，因此在調節與全身炎癥免疫激活相關的途徑方面起著主導作用。Rajendrakumar等人利用mSPAM納米材料催化H₂O₂的分解抑和抑制HIF1α表達，顯著減少了自由基和減少了中性粒細胞和其他白細胞在局部敗血癥動物模型中的滲透。此外研究表明，經過額mSPAM治療也減少了血清中TNFα和IL-6炎癥細胞因子，進而減少了炎癥性巨噬細胞造成的器官損害。總的來說，mSPAM納米材料通過清除H₂O₂和抑制HIF1α表達來抑制了局部和全身炎癥以及敗血癥和神經炎癥，為下一步抗炎材料的開發提供了新的策略。

RajendrakumarS K, Revuri V, et al. ‘Peroxidase’ mimicking Nano-assembly Mitigates Li popolysaccharide Induced Endotoxemia and Cognitive Damage in the Brain by Impeding Inflammatory Signaling In Macrophages[J]. Nano Letters, 2018.

DOI:10.1021/acs.nanolett.8b02785

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.8b02785

12. 新加坡國立大學Small：光聲和磁共振成像雙模態造影劑中的協同效應

光聲（PA）和磁共振成像（MRI）雙模造影劑主要是通過單個或多個組件的成像能力來實現兩種成像方式的理想結合。然而，如何用好組件之間的相互影響是開發高性能多模態造影劑的關鍵。Duan等人利用將共軛聚合物（CPs）與氧化鐵（IO）納米粒子相結合，研制出一種名為CP-IO的雙模造影劑，與CP納米粒子相比，其顯示出更強的脈沖信號強度而MRI的性能則不受影響。進一步的實驗和理論模擬結果表明，在CP-IO納米復合材料中加入IO納米粒子有助于提高PA信號的放大效應，從而產生額外的熱生成和更快的熱耗散的協同效應。此外，通過小鼠模型的體內腫瘤成像也驗證了CP-IO納米復合材料作為PA-MRI雙模造影劑的可行性。這項研究證明在造影劑中精心設計各種成分的結構排列可以在成像方面得到更好的性能。