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編輯丨風云

電子和晶格振動（聲子）是固體中的主要能量載體。然而，從其他能量載體中發現顯著的熱傳導貢獻總是令人興奮的。受表面聲子極化子（SPhPs）介導的近場輻射熱傳導增強的啟發，Chen等人在2005年首次預測了SPhPs在SiO₂薄膜中的傳輸可以將其熱導率提高數倍，并將其確定為抵消導致薄膜和其他納米結構中晶格熱導率降低的經典尺寸效應的唯一途徑。

過去的實驗嘗試探索SPhPs在薄膜熱導率中的作用，但由于SPhP數量密度較低，提取的SPhP介導的熱導率非常低。這些實驗依賴于SPhPs的超長衰減長度來區分其貢獻，并且所有測量都是在相當長的樣品（>100μm）上進行的。

近日，美國范德比爾特大學Deyu Li教授研究團隊通過系統測量具有金屬涂層的3C-SiC納米線的熱傳導，發現非平衡聲子極化子（SPhPs）可以顯著增強未涂層部分的熱導率，其熱導率比基于平衡玻色-愛因斯坦分布的Landauer極限高出兩個數量級以上。這一發現為通過引入SPhPs來調控固體中的能量傳輸打開了大門，可以有效抵消許多技術上重要薄膜中的經典尺寸效應，并改善固態器件的設計。

技術路線：

使用化學氣相沉積合成具有不同層錯密度的商業可獲得的3C-SiC納米線。將納米線分散在試劑醇中，并滴在聚二甲基硅氧烷表面進行進一步處理。在高真空條件下，在低溫冷凍箱中進行SiC納米線的熱導率測量。使用Wheatstone電橋配置進行測量，并通過減去空白器件的背景熱導率來得到納米線樣品的總熱導率。使用掃描電子顯微鏡（SEM）和透射電子顯微鏡（TEM）檢查納米線的形貌和結構。使用商業s-SNOM設備進行納米成像和納米光譜學，以研究納米線中的極化性質。使用密度泛函理論計算來確定3C-SiC的優化結構和原子間力常數。使用電磁波導方程和納米線幾何的邊界條件計算頻率相關的復波矢k，并使用諧振子模型計算納米線的復介電常數。通過數值求解波導方程來確定SPhP的色散和傳播長度。  

技術優勢：

提出了一種新的方法來測量和控制納米線的熱傳導性能，通過使用微納加工技術制備了一個微型裝置，可以在納米尺度下測量熱傳導性能。通過對材料進行表面處理，提高了納米線與測量裝置之間的接觸熱阻，通過實驗和理論計算相結合的方法，對納米線的熱傳導性能進行了全面的研究。發現了納米線中的超擴散聲子傳輸現象，并對其進行了詳細的分析，研究了納米線與其他材料之間的熱接觸阻抗，并提出了改進的方法來減小接觸阻抗。

研究內容

LiMg–Li₃Bi–LiMgS_x/Li₆PS₅Cl 的形成

SPhP介導的熱傳輸是指通過表面光子極化子來傳遞熱量的過程。SPhP是一種在固體表面上產生的電磁波，由光子和晶格振動子（聲子）的耦合形成，與傳統的聲子傳導不同，SPhP傳導熱量的機制是通過激發和傳播SPhP模式來實現的。

在研究中，通過在3C-SiC納米線的末端涂覆金屬（如金）來引入SPhP，并觀察其對納米線熱傳導的影響。實驗結果表明，金屬涂覆可以顯著增強納米線的熱導率。這是因為金屬涂覆可以激發SPhP模式，并使其沿著納米線傳播，從而增加熱量的傳遞效率。

圖1 SiC納米線樣品及測量方案

圖2 測量樣品 S1 的熱性能

G_SPhP超越蘭道爾極限

在研究中，研究人員發現通過在硅碳化物（SiC）納米線上涂覆金（Au）層可以顯著增強聲子熱導率。他們發現，涂覆Au層后，納米線的熱導率遠遠超過了蘭道爾極限，即在熱平衡條件下的理論上限。

這種超過蘭道爾極限的現象是由于Au層有效地將紅外輻射耦合到納米線中。這導致了納米線系統的非熱平衡狀態，其中聲子極化子（SPhP）從Au涂層部分輻射到未涂層部分，從而使得SPhP的數密度比基于未涂層部分的局部熱平衡所確定的數密度高兩到三個數量級。

研究人員提取了涂覆Au層與未涂覆Au層的熱導率差值作為SPhP的熱導率（Κ_SPhP）。通過實驗測量，發現G_SPhP具有與長度相關的衰減特性，G_SPhP可以用指數函數G_SPhP = G₀exp(-l/l₀)來描述，其中G₀和l₀分別是溫度相關的前衰減熱導率和衰減長度。

值得注意的是，G₀在60K以下呈T²的溫度依賴關系，這與SPhP在納米線的二維表面上有效傳播的事實一致。這提供了首個實驗證據，證明了在納米尺度的限制系統（如納米線）中，SPhP受限于二維表面傳輸，并且熱容量隨溫度按照T²的規律增加。

    圖3 樣品 S1 的 Au 涂層引起的 SPhP 熱導率

結構-性能關系

總之，金屬包覆對硅碳納米線的熱傳導性能有著重要的影響，金屬包覆可以引導SPhP的傳播并增強熱傳導。不同樣品的結構差異導致了不同水平的熱導率增強，揭示了結構與性能之間的關系。

圖4 納米線結構、SPhP 傳播和熱性能之間的相關性

使用 SPhP 調節熱導率

作者注意到，雖然在 300 K 時，僅證明兩端具有總共 10 μm長的Au涂層的SiC納米線的Κ增強約為 21.4%，但這種相對變化是相對于接近30 Wm^?1 K^?1的相當高的基線值而言的。在 300 K下實現的最高Κ_SPhP 為 5.8 Wm^?1 K^?1 ，這是非晶介電材料的聲子介導熱導率的三倍多并被視為器件熱管理的瓶頸。由于SPhP也被認為存在于這些薄膜中，因此有目的地將SPhP引入具有金屬發射器的微電子器件中是一種管理熱流以消除熱點的有前途的方法。值得注意的是，在作者的測量中，Au涂層長度仍然比 SPhP 衰減長度短得多，這一事實表明SPhP的貢獻尚未飽和。高G₀還表明，對于較短的線長度，可以實現超過5.8 W m^?1 K^?1的Κ_SPhP。總的來說，金屬涂層驅動的SPhP 介導的非平衡熱傳導的發現為使用 SPhP 操縱熱傳輸打開了大門。    

總結展望

總的來說，美國范德比爾特大學Deyu Li教授研究團隊研究了表面聲子極化子（SPhPs）在增強極性薄膜和納米線的導熱性方面的作用。雖然理論預測表明SPhPs有潛力提高熱導率，但實驗證據有限。作者旨在通過測量具有和不具有啟動SPhPs的金涂層的3C-SiC納米線的熱導率來研究SPhPs對熱傳導的貢獻。結果顯示，由于熱激發的SPhPs，熱導率顯著增強，這為調控固體中的能量傳輸和改善固態器件的設計開辟了可能性。

參考文獻：

Zhiliang Pan, Guanyu Lu, Xun Li, James R. McBride, Rinkle Juneja, Mackey Long, Lucas Lindsay, Joshua D. Caldwell & Deyu Li*. Remarkable heat conduction mediated by non-equilibrium phonon polaritons， Nature. (2023).

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06598-0#MOESM2