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原創丨彤心未泯（學研匯 技術中心）
編輯丨風云
超短脈沖光驅動已廣泛用于動態控制復雜量子材料的特性，然而，有理論研究表明即使在沒有驅動場的情況下，也可以通過改變其電磁環境、將材料嵌入光學腔中來實現對材料功能的控制。將量子材料置于光學腔中，通過弱和強的光-物質耦合，為控制物質的量子合作特性提供了一個獨特的平臺。
有鑒于此，意大利里雅斯特大學Daniele Fausti等人通過實驗證實了固態材料中金屬到絕緣體相變的可逆空腔控制。作者將電荷密度波材料1T-TaS2嵌入低溫可調諧太赫茲腔中，通過機械調節腔鏡之間的距離和它們的排列，實現了導電和絕緣行為之間的轉換，并伴隨著樣品溫度的大幅變化。觀察到的大的熱改變表明了類似Purcell的情況，在該情況下，腔的光譜輪廓改變了材料與外部電磁場之間的能量交換。本工作的發現為通過設計電磁環境來控制量子材料的熱力學和宏觀輸運特性提供了重要理論基礎。
本文要點：
1）1T-TaS2的太赫茲光譜
作者研究了嵌入低能太赫茲（THz）和亞太赫茲低溫腔中的過渡金屬二硫屬化物1T-TaS2中的金屬到絕緣體的相變，1T-TaS2表現出與溫度相關的電荷順序。作者使用寬帶時域太赫茲光譜來跟蹤不同腔設置的樣品中的電荷順序，證實了通過調整腔長度并調整其鏡子的對準，同時保持樣品支架和鏡子的低溫溫度固定，可以獲得金屬相和絕緣相之間的雙向切換。作者捕獲了NC-CDW金屬相和C-CDW絕緣相之間的一階轉變。
圖1 量子材料態的腔控制機制和1T-TaS2金屬到絕緣體轉變的太赫茲表征
2）有效臨界溫度的重整化
作者展示了自由空間中嵌入光學腔中心的1T-TaS2的太赫茲線性傳輸與樣品架溫度的函數關系，結果表明將樣品放置在該空腔中會導致金屬到絕緣體轉變的 有效臨界溫度（Tceff）發生變化。如果從絕緣狀態（加熱）接近臨界溫度，則觀察到Tceff的變化為44?K，而從金屬相（冷卻）開始會獲得33?K的變化，導致磁滯收縮約11?K。
圖2 腔內金屬-絕緣體相變有效臨界溫度的重整化
3）有效臨界溫度與腔體形狀的關系
接著，作者改變了腔的幾何形狀并測量了Tceff作為腔鏡對準的函數。通過加熱和冷卻樣品架進行的溫度掃描，作者展示了不同反射鏡對準下的低頻太赫茲傳輸的溫度依賴性。結果表明，僅通過改變腔體對準即可在獲得金屬和介電線性響應之間的切換。腔鏡未對準不僅會改變有效臨界溫度，還會增加金屬到絕緣體向其自由空間值轉變的滯后。腔介導的Tceff變化可以克服自由空間磁滯，從而實現金屬到絕緣體相變的可逆非接觸控制。
圖3 有效臨界溫度對腔體幾何形狀的依賴性
4）腔介導熱力學
作者總結了測量的Tceff（加熱和冷卻）對腔諧振頻率的依賴性。結果表明，相對于自由空間條件，Tceff作為腔諧振頻率的函數呈非單調趨勢。作者通過實驗確定了觀察到的效應不能通過不相干輻射加熱來說明的，因此作者重點關注是否可以通過空腔介導的加熱或冷卻或自由能重整化來解釋。觀察到的腔滯后變化表明1T-TaS2和腔模式之間的耦合是轉變溫度有效重整化的驅動力。這種耦合預計在兩個階段中會有所不同，從而表現出截然不同的介電響應。總之，作者證明了嵌入低能太赫茲腔中的1T-TaS2中的金屬到絕緣體的轉變可以通過腔的幾何形狀可逆地控制。證據表明腔電動力學會改變有效樣品溫度。
參考文獻：
Jarc, G., Mathengattil, S.Y., Montanaro, A. et al. Cavity-mediated thermal control of metal-to-insulator transition in 1T-TaS2. Nature 622, 487–492，
(2023).
DOI：10.1038/s41586-023-06596-2
https://doi.org/10.1038/s41586-023-06596-2
