1. Chem. Soc. Rev.：反滲透膜中水傳輸的機制和模型
缺水是人類面臨的最大社會挑戰之一。反滲透（RO）海水淡化是一種廣泛使用的膜技術，它可以為缺水地區供水。然而，反滲透膜的設計和開發進展有限。為了顯著提高反滲透膜的性能，深入了解膜的分離和傳輸機制至關重要。近日，耶魯大學Menachem Elimelech綜述研究了反滲透技術的關鍵歷史發展，研究了反滲透膜材料的化學和物理特性，并對反滲透膜中水傳輸的模型和機制進行了批判性的回顧。1) 根據最近的實驗和計算結果，作者對關鍵的傳輸模型進行了系統的分析，以評估它們在描述水傳輸方面的有效性。作者解釋了膜內的含水量梯度是否可以驅動RO膜的擴散傳輸。2) 此外，作者還回顧了最近的分子動力學模擬，這些模擬可以描述反滲透膜中水傳輸的孔隙流動機制。最后，作者提供了未來的研究方向，旨在解決反滲透膜中水傳輸現象的關鍵知識空白，以推動下一代反滲透膜的開發。
Mohammad Heiranian, et al. Mechanisms and models for water transport in reverse osmosis membranes: history, critical assessment, and recent developments. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00395G
2. Chem：空氣/水界面的強電場力推動大氣中硫酸鹽的快速生成
微小的氣溶膠水滴如何顯著加速大氣多相反應仍然是一個懸而未決的問題。在這里，復旦大學Zhang Liwu通過實驗和理論證明氣溶膠顆粒的空氣/水界面處的強電場是促進SO2快速氧化形成硫酸鹽的重要驅動力。1) 作者使用2D激光共聚焦拉曼顯微鏡和分子動力學（MD）模擬繪制了硫酸鹽在硝酸鹽微滴中的空間表面富集圖。氣溶膠-空氣/水界面的強電場高達~1×108 V cm?1，從而突出了靜電力在大氣相關化學中的重要作用。2) 密度泛函理論（DFT）計算進一步闡明了電場引發SO2氧化反應的詳細機理。總的來說，該工作為大氣中的化學反應提供了一個新的視角，并可能改變當前有關大氣化學過程的知識框架。
Yangyang Liu, et al. Strong electric field force at the air/water interface drives fast sulfate production in the atmosphere. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.09.019https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.09.019
3. JACS：通過具有活性邊緣位點的介孔 MXene 將 Zn0 枝晶恢復為電活性 Zn2+
鋅金屬基水電池（ZAB）提供了一種可持續、經濟且安全的鋰電池替代方案，但不可避免的枝晶形成阻礙了其廣泛使用，特別是在長期和高倍率循環下。枝晶形成后電池如何存活仍然是一個懸而未決的問題。在這里，卡塔爾大學Ahmed Elzatahry，復旦大學趙東元院士，Dongliang Chao從傳統的鋅枝晶生長抑制策略轉向，通過介孔Ti3C2 MXene(MesoTi3C2)包裹的聚丙烯隔膜引入主動枝晶消化化學。 1）光譜表征和電化學評估表明，MesoTi3C2作為氧化劑，可以通過自發氧化還原過程將形成的死亡Zn0枝晶復活為電活性Zn2+離子。2）密度泛函理論表明，與面內對應物相比，MesoTi3C2中豐富的邊緣Ti?O位點有利于Zn0枝晶的高氧化性和電子轉移。3）由此產生的不對稱電池在5mAcm?2的實際電流下具有2200小時的超長循環壽命，并且具有低過電位（<50mV）。該研究揭示了介孔MXene的意想不到的邊緣效應，并發現了一種新的主動枝晶消化化學物質，可以在ZAB中存活，盡管枝晶的形成不可避免。
Fanxing Bu, et al, Reviving Zn0 Dendrites to Electroactive Zn2+ by Mesoporous MXene with Active Edge Sites, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c08986https://doi.org/10.1021/jacs.3c08986
4. JACS：對神經元和大腦中的去甲腎上腺素進行亞100毫秒水平的極速檢測和近紅外比率熒光成像
去甲腎上腺素(NE)是中樞和交感神經系統中的重要神經遞質。在不同的生理和病理過程以及在腦的不同區域中，NE的含量會發生動態、快速的變化。然而，如何以高精度、高特異性和高敏感性的方式（特別是高時間分辨率）直接可視化和精確量化生命系統中的瞬態NE變化仍然是一項嚴峻的挑戰。有鑒于此，華東師范大學田陽教授和張琪偉教授開發了一系列小分子探針，其可通過連續的親核取代-環化反應和比率近紅外熒光響應來特異性、快速地（60毫秒）檢測NE，比目前的小分子探針快3個數量級。1）研究者揭示了一種獨特的、水促進的分子間質子轉移機制，從而使識別動力學顯著提高了約680倍。2）基于其出色的特性，研究者利用該探針在單個神經元水平上對外部刺激下的瞬時內源性NE動態變化進行了定量成像，并進一步在急性腦切片和小鼠腦活體水平上揭示了NE的波動與帕金森病的病理之間的密切關系。
Yujie Han. et al. Sub-100 ms Level Ultrafast Detection and Near-Infrared Ratiometric Fluorescence Imaging of Norepinephrine in Live Neurons and Brains. Journal of the American Chemical Society. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c09239https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09239
5. Angew：利用合成的高密度脂蛋白基納米藥物沉默腫瘤微環境中的SOCS1以觸發抗腫瘤免疫對抗膠質瘤
免疫療法為治療多種癌癥帶來了新的曙光，但其仍難以改善對膠質瘤(GBM)的治療效果。清華大學李景虹院士發現細胞因子信號轉導抑制因子1(SOCS1)與膠質母細胞瘤相關的免疫抑制有關，并基于此開發了一種多功能納米藥物，其在膠質母細胞瘤的腫瘤微環境(TME)中能夠沉默SOCS1，從而激發針對于膠質母細胞瘤的抗腫瘤免疫。1）實驗選擇人工合成的高密度脂蛋白(sHDL)作為納米載體，并利用多肽促進其穿透血腦屏障(BBB)。研究發現，負載了小干擾RNA(siRNA)、多肽和佐劑的納米載體能夠有效地觸發抗腫瘤免疫。2）實驗結果表明，該納米藥物可在體內TME中富集，并進一步促進樹突狀細胞的成熟和T細胞增殖，激發產生強烈的細胞毒性T淋巴細胞反應，以抑制腫瘤的生長。綜上所述，該研究工作為同時靶向和調節GBM患者的TME提供了一個新的策略，并為增強腫瘤免疫治療的療效開辟了一條新的途徑。
Chunrong Yang. et al. Synthetic High-Density Lipoprotein-Based Nanomedicine to Silence SOCS1 in Tumor Microenvironment and Trigger Antitumor Immunity against Glioma. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202312603https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312603
6. EES：有機夾層之間電荷轉移復合物的形成驅動大面積鈣鈦礦太陽能電池的光吸收
光均熱（LS）是鈣鈦礦太陽能電池（PSC）中的常見現象，它會顯著影響器件的效率和穩定性。當PC61BM電子傳輸層（ETL）被C60取代時，大面積倒置的PSC中的LS大大降低，其中ETL通常與薄的巴豆堿（BCP）夾層接觸。在此，帝國理工學院Ji-Seon Kim結合表面光電壓、環境光發射光譜、拉曼光譜和密度泛函理論模擬，確定了這種LS效應的關鍵分子起源。1) 作者發現BCP與C60和PC61BM形成光誘導電荷轉移（CT）絡合物。C60/BCP復合物加速了C60二聚體的形成，為電子提取和減少重組損失帶來了有利的級聯能量效應。2) 相比之下，PC61BM/BCP復合物抑制PC61BM二聚體的形成，這意味著PC61BM二聚化不是LS的原因。其是源自慢光誘導的PC61BM/BCP-CT復合物的形成，以及與之相關的新能量傳輸水平，導致基于PC61BM的PSC的LS效應更慢。
Charlie Henderson, et al. Charge transfer complex formation between organic interlayers drives light-soaking in large area perovskite solar cells. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02571C
7. EES：具有優異熱電性能的自適應亞晶格穩定高熵材料
高熵工程是材料科學中的有效策略之一，包括熱電領域。然而，在高熵材料中，具有不同原子大小和電負性的多種元素的存在往往導致相分離，而不是形成單相。在此，上海交通大學Zhao Kunpeng、Shi Xun等人提出自適應子晶格可以有效地穩定單相高熵材料，并且可以有效地調節電和熱傳輸，以大大增強熱電性能。1)以Mg2-δ（Si，Ge，Sn，Bi）為例，Mg亞晶格具有較大的動態適應性或靈活性，使其能夠釋放Si、Ge、Sn和Bi之間的大原子尺寸失配引起的大晶格應變，進而在800K下0.58W m-1 K-1的超低晶格熱導率不僅接近非晶極限，而且低于所有已知的Mg2X基材料的超低熱導率。2) 此外，取代BiSn缺陷和自補償Mg空位之間的相互作用產生優異的載流子濃度，從而導致高功率因數。Mg2-δSi0.12Ge0.13Sn0.73Bi0.02在700K時具有1.3的最大zT值。該研究強調了適應性亞晶格在穩定高熵材料中的作用，并為探索高性能熱電材料提供了一條新途徑。
Haotian Gao, et al. Adaptable sublattice stabilized high-entropy materials with superior thermoelectric performance. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02788K
8. EES：自下而上的改性提高了窄帶隙鉛錫鈣鈦礦單結和串聯太陽能電池的性能
由于其窄的帶隙，鉛和錫（Pb–Sn）鹵化物混合鈣鈦礦在鈣鈦礦串聯太陽能電池中極具應用前景。盡管到目前為止實現了不錯的功率轉換效率（PCE），但Pb–Sn鈣鈦礦太陽能電池仍然面臨著挑戰，如Sn2+容易氧化為Sn4+，導致本體和界面中存在大量缺陷。近日，武漢工程大學Zheng Wenwen、Qin Pingli、武漢大學Ke Weijun、Fang Guojia采用了一種可行且低成本的改性材料，即甘氨酸鹽酸鹽（GlyCl），自下而上地改性Pb–Sn鈣鈦礦太陽能電池。 1) 作者發現，通過將GlyCl改性劑摻入底部聚（3，4-亞乙基二氧噻吩）聚苯乙烯磺酸鹽空穴傳輸層、中間鈣鈦礦吸收劑和頂部覆蓋層中，顯著鈍化了多個通道上的缺陷。此外，GlyCl的引入改善了載流子傳輸，抑制了Sn2+氧化為Sn4+，并與鈣鈦礦膜頂部殘留的碘化鉛反應。2) 因此，采用多種GlyCl改性的Pb–Sn鹵化物鈣鈦礦太陽能電池實現了22.07%的PCE，開路電壓和填充因子顯著提高，這使得全鈣鈦礦串聯太陽能電池的最大PCE為27.07%。該工作闡明了多通道鈍化對窄帶隙Pb–Sn鈣鈦礦太陽能電池和串聯電池的重要性。
Wenjun Zhang, et al. Bottom-up modification boosts the performance of narrow-bandgap lead–tin perovskite single-junction and tandem solar cells. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE02010J
9. EES：濕潤的二維鹵化物鈣鈦礦產生30mW cm-3的功率密度
除了光伏效應外，成均館大學Nam-Gyu Park、延世大學Sang-Woo Kim在這里首次報道了位于垂直安裝電極結構之間的二維（2D）鹵化物鈣鈦礦的離子光伏效應，該鈣鈦礦通過吸收水分發電。1) 得益于EOA2PbI4（EOA=乙醇銨）2D鈣鈦礦的親水性和離子性，該器件具有約1.67μm厚的鈣鈦礦膜，產生約0.7 V的電壓、26.7μA cm?2的電流密度和30 mW cm?3的功率密度，比迄今為止報道的最佳值（約4.2 mW cm-3）高出7倍多。2) 結合實驗和理論研究發現，水分子和鈣鈦礦層之間的相互作用是發電的關鍵，發電可以形成自維持的水分梯度和相應的離子梯度。作者觀察到拓撲吸附-解吸反應，表明即使在去除水分后，2D鈣鈦礦結構也能保持。這種新型鈣鈦礦離子光伏器件及其從大氣水分中獲取能量的優異能力有望為開發有機-無機雜化鹵化物鈣鈦礦的新特性開辟新的機會。
Chunqing Ma, et al. Moisturized 2-dimensional halide perovskite generates a power density of 30 mW cm-3. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01765F
10. AM：電致變色聚合物薄膜的手性光學開關
光與手性聚合物之間的相互作用在手性光學、自旋電子學和手性自旋選擇性方面起著至關重要的作用。盡管在創建非對稱聚合物薄膜方面取得了相當大的成功，但在電化學開關下闡明手性光學活性仍然未被探究。近日，普渡大學Jianguo Mei，Inho Song等報道了一種均相手性電致變色體系，通過分子手性模板的瞬時固化過程，實現了共軛聚合物的手性組裝。1）在中性狀態下，該手性電致變色聚合物直接產生極其不對稱的、依賴于極化的透射率。通過調整電化學活性聚合物薄膜的摻雜水平，可以調節其圓二色性（CD）和不對稱透射。2）在高氧化水平下，手性光學活性被顛倒，可見光區域出現強烈的漂白，導致紅外區域出現單符號CD光譜。手性光學聚合物的圓偏振性質與其手性之間的匹配對光學對比度和顏色切換動力學產生明顯影響，這是由在聚合物氧化還原反應中通過翻轉的手性光學活性引起的。3）在手性透明顯示中的差異性圓偏振透射可以在人眼中產生明顯的顏色變化，證明了用于3D成像和信息加密的概念驗證設備。該研究為在柔性和高度集成的平臺上開發先進的圓偏振多路復用顯示提供了基礎。
Inho Song, et al. Chiroptical Switching of Electrochromic Polymer Thin Films. Adv. Mater., 2023DOI: 10.1002/adma.202307057https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202307057
11. AEM：MAX作為可充電鋁離子電池插層主體的計算研究
具有MAX相的層狀碳化物及其類似物（通式AMn+1Xn）已成為儲能和轉換應用的有效材料。能量存儲的一個熱門領域是使用MAX作為Al離子嵌入電極。近日，佛羅里達州立大學Ouyang Bin、Wang Lin、南京大學Wang Jingyang計算列舉了425個三元MAX鋁離子電池電極。1) 作者在17種典型過渡金屬、五種陰離子（C、N、B、Si和P）、三種化學計量（N=1、2和3）和兩種層狀堆疊（α和β）的組合空間上進行了相圖計算。 2) 在所有三元MAX材料中，有44種材料具有合理的合成可及性，其中6種具有優異性能，有望成為高效的鋁離子電池電極。憑借相穩定性和電化學性能（平均電壓、理論容量、能量密度和鋁擴散勢壘），該工作對基于MAX的鋁離子電池背后的巨大機遇進行了全面的計算評估。
Lin Wang, et al. Computational Investigation of MAX as Intercalation Host for Rechargeable Aluminum-Ion Battery. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202302584https://doi.org/10.1002/aenm.202302584
