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蘇州大學(xué)Nature Energy，鈣鈦礦催化Nature Materials丨頂刊日報20231105

納米人納米人 2023-11-06

1. Nature Energy：用于高效硅異質(zhì)結(jié)銅電極太陽能電池的納米晶體氧化硅的工業(yè)級沉積

為了釋放硅異質(zhì)結(jié)太陽能電池的全部性能，需要減少寄生損耗。在這里，蘇州大學(xué)Zhang Xiaohong、Yang Xinbo、蘇州麥斯威爾科技有限公司Zhou Jian、新南威爾士大學(xué)Alison Lennon開發(fā)了一種工業(yè)規(guī)模的高頻等離子體增強(qiáng)化學(xué)氣相沉積系統(tǒng)。

本文要點：

1) 該系統(tǒng)具有最小化的駐波效應(yīng)，能夠沉積具有優(yōu)異電子選擇性、低寄生吸收和高均勻性的摻雜nc-SiO_x:H。接下來，作者展示了無籽鍍銅，從而產(chǎn)生具有高縱橫比和低金屬分?jǐn)?shù)的網(wǎng)格。

2) 對于具有絲網(wǎng)印刷銀電極和鍍銅電極的M6尺寸雙面硅異質(zhì)結(jié)器件，作者分別獲得了25.98%和26.41%的認(rèn)證效率。這些結(jié)果強(qiáng)調(diào)了硅異質(zhì)結(jié)技術(shù)的性能潛力，并降低了大規(guī)模制造的門檻。

Cao Yu, et al. Industrial-scale deposition of nanocrystalline silicon oxide for 26.4%-efficient silicon heterojunction solar cells with copper electrodes. Nature Energy 2023

DOI: 10.1038/s41560-023-01388-4

https://doi.org/10.1038/s41560-023-01388-4

2. Nature Materials：用于析氧電催化的四金屬鈣鈦礦氧化物

鈣鈦礦氧化物作為析氧電催化劑已經(jīng)引起了巨大關(guān)注。盡管已經(jīng)進(jìn)行了大量的理論研究，但鈣鈦礦基催化劑仍然來自人為實驗渠道，而不是數(shù)據(jù)驅(qū)動的機(jī)器學(xué)習(xí)策略，因為缺乏訓(xùn)練模型的實驗數(shù)據(jù)，這些策略往往受到限制。首爾大學(xué)Taeghwan Hyeon、蔚山科學(xué)技術(shù)研究所Bartosz A. Grzybowski報道了用于析氧電催化的四金屬鈣鈦礦氧化物。

本文要點：

1) 作者發(fā)現(xiàn)，即使是在小數(shù)據(jù)集上進(jìn)行主動學(xué)習(xí)，并輔以豐富的結(jié)構(gòu)表征數(shù)據(jù)，再加上閉環(huán)實驗，可以產(chǎn)生性能卓越的材料。

2) 作者開發(fā)的模型不僅再現(xiàn)了幾個實驗趨勢，還確定了鈣鈦礦氧化物電催化劑的組成，該催化劑在10?mA cm^–2^?的過電位為391 ?mV，這是四種金屬鈣鈦礦氧化物中的最低值。

Junseok Moon, et al. Active learning guides discovery of a champion four-metal perovskite oxide for oxygen evolution electrocatalysis. Nature Materials 2023

DOI: 10.1038/s41563-023-01707-w

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01707-w

3. Nature Materials：用DNA改造膠體準(zhǔn)晶

雖然在原則上設(shè)計和合成任何種類的膠體晶體都是可能的，但是膠體準(zhǔn)晶的合成一直很難實現(xiàn)。在這里，密歇根大學(xué)Sharon C. Glotzer、美國西北大學(xué)Chad A. Mirkin、西班牙BRTA的Luis M. Liz-Marzán通過利用納米十面體的幾何形狀和DNA的可編程鍵合特性來描述膠體準(zhǔn)晶的組裝。

本文要點：

1) 這一過程是由焓驅(qū)動的，在一系列顆粒大小和DNA長度上進(jìn)行，并且由于系統(tǒng)的能量偏好，使DNA雙鏈形成最大化并有利于平面排列，從而產(chǎn)生局部的五配位和六配位基序。

2) 這類軸向結(jié)構(gòu)由具有菱形缺陷的正方形-三角形結(jié)構(gòu)和連續(xù)的平均準(zhǔn)周期層促成，這些層具有堆疊無序的特性，這為熱力學(xué)穩(wěn)定性提供了必要的熵。

Wenjie Zhou, et al. Colloidal quasicrystals engineered with DNA. Nature Materials 2023

DOI: 10.1038/s41563-023-01706-x

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01706-x

4. Nature Commun.：負(fù)電容器和電感器實現(xiàn)寬帶波導(dǎo)元電子學(xué)

波導(dǎo)元電子學(xué)被稱為超材料啟發(fā)電路的先進(jìn)平臺，為未來第五/第六代（5/6G）通信系統(tǒng)中的毫米波和太赫茲集成電路提供了有前景的范例。通過利用波導(dǎo)的結(jié)構(gòu)色散特性，可以在深亞波長范圍內(nèi)開發(fā)具有固有低損耗和低串?dāng)_的集總型波導(dǎo)集成元件和電路。在本研究中，清華大學(xué)Yue Li重點構(gòu)建用于波導(dǎo)元電子學(xué)的負(fù)電容器和電感器，有效擴(kuò)展了波導(dǎo)集成電路的工作頻率范圍。

本文要點：

1）負(fù)元件的結(jié)合可以實現(xiàn)波導(dǎo)中的寬帶阻抗匹配，這已經(jīng)在波導(dǎo)元電子學(xué)范式中進(jìn)行了理論探索和實驗驗證。此外，還證明了負(fù)元件也可以通過利用帶有光子晶體包層的硅波導(dǎo)在光域中實現(xiàn)，這表明寬帶波導(dǎo)元電子學(xué)的可行性和普適性。

2）負(fù)集總元件可以促進(jìn)波導(dǎo)元電子學(xué)技術(shù)的進(jìn)步，獲得優(yōu)于傳統(tǒng)的僅依賴于正元件的波導(dǎo)集總電路的性能。

Qin, X., Fu, P., Yan, W. et al. Negative capacitors and inductors enabling wideband waveguide metatronics. Nat Commun 14, 7041 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42808-z

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42808-z

5. Nature Commun.：堅固而柔韌的陶瓷氣凝膠

陶瓷氣凝膠是高效、輕質(zhì)、化學(xué)穩(wěn)定的隔熱材料，但其脆性和強(qiáng)度低阻礙了其應(yīng)用。人們已經(jīng)開發(fā)出柔性納米結(jié)構(gòu)組裝的可壓縮氣凝膠來克服脆性，但它們?nèi)匀槐憩F(xiàn)出較低的強(qiáng)度，導(dǎo)致承載能力不足。在這里，西安交通大學(xué)Hongjie Wang和Shuhai Jia設(shè)計并制造了一種層壓 SiC-SiOx 納米線氣凝膠，它具有可逆壓縮性、可恢復(fù)的屈曲變形、延性拉伸變形，并且同時具有比其他陶瓷氣凝膠高一個數(shù)量級的高強(qiáng)度。

本文要點：

1）該氣凝膠還表現(xiàn)出良好的熱穩(wěn)定性，范圍從液氮中的-196℃到丁烷噴燈中的1200℃以上，以及良好的隔熱性能，導(dǎo)熱系數(shù)為39.3±0.4mW·m^?1K^?1。

這些綜合性能使氣凝膠成為機(jī)械堅固且高效的柔性隔熱材料的有前途的候選材料。

Su, L., Jia, S., Ren, J. et al. Strong yet flexible ceramic aerogel. Nat Commun 14, 7057 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42703-7

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42703-7

6. Nature Commun.：摻鎂吸附劑可有效去除氫氣中的微量 CO

去除微量CO雜質(zhì)是利用氫氣作為清潔能源的重要步驟。雖然目前采用各種解決方案來應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，但迫切需要提高其效率。在這里，延世大學(xué)Chang-Ha Lee，江陵原州大學(xué)Kyung-Min Kim表明，珠狀結(jié)構(gòu)的鎂、銅和鈰基吸附劑Mg₁₃CuCeO_x具有從H₂中去除微量CO的優(yōu)異能力，并且具有高穩(wěn)定性。

本文要點：

1）Mg的摻入通過增強(qiáng)多孔結(jié)構(gòu)和Cu+表面積來提高吸附性能。值得注意的是，與現(xiàn)有的粒狀吸附劑相比，Mg₁₃CuCeO_x在低于10PaCO的壓力下表現(xiàn)出15.5至50倍的平衡能力，并且去除H₂中50ppmCO的突破時間延長了31倍。使用120°C空氣的節(jié)能氧化再生使其在20個周期內(nèi)具有穩(wěn)定的吸附性能。

2）通過原位DRIFTS分析，研究人員闡明了Mg增強(qiáng)表面OH基團(tuán)、促進(jìn)碳酸氫鹽和甲酸鹽物質(zhì)形成的反應(yīng)機(jī)制。

這項研究強(qiáng)調(diào)了MgCuCeO_x吸附劑通過有效去除氫氣中的微量CO來促進(jìn)氫經(jīng)濟(jì)的潛力。

Bang, G., Jin, S., Kim, H. et al. Mg-incorporated sorbent for efficient removal of trace CO from H₂ gas. Nat Commun 14, 7045 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42871-6

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42871-6

7. Nature Commun.：結(jié)晶多孔材料的通用大規(guī)模合成方法

共價有機(jī)骨架（COF）、金屬有機(jī)骨架（MOF）和多孔有機(jī)籠（POC）等結(jié)晶多孔材料以其優(yōu)異的性能廣泛應(yīng)用于各個領(lǐng)域。然而，缺乏通用且有效的大規(guī)模生產(chǎn)方法限制了其進(jìn)一步的工業(yè)應(yīng)用。在這項工作中，南開大學(xué)Baiyan Li，天津科技大學(xué)Yangbing Wen，北德克薩斯大學(xué)Shengqian Ma開發(fā)了一種包括高壓均質(zhì)化（HPH）的通用方法，可以在良性條件下實現(xiàn)包括COF、MOF和POC在內(nèi)的結(jié)晶多孔材料的大規(guī)模合成。

本文要點：

1）正如原理研究證明所示，這種通用策略已經(jīng)準(zhǔn)備了4個COF、4個MOF和2個POC。

2）它可以克服現(xiàn)有方法的一些缺點，包括產(chǎn)量低、能耗高、效率低、傳質(zhì)/傳熱能力弱、程序繁瑣、重現(xiàn)性差和成本高。基于該方法，工業(yè)均質(zhì)機(jī)每天可生產(chǎn)0.96~580.48噸高性能COF、MOF和POC，這是其他方法無法實現(xiàn)的。

Liu, X., Wang, A., Wang, C. et al. A general large-scale synthesis approach for crystalline porous materials. Nat Commun 14, 7022 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42833-y

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42833-y

8. Joule：具有高熱電性能的透明電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物

尋找具有良好空氣穩(wěn)定性和高透明度的高性能n型有機(jī)熱電材料仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。在這里，西安交通大學(xué)Yang Guanjun、清華大學(xué)Wan Chunlei報道了一種全透明的n型電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物[ZnBr₂（Br-C₆H₄-NH₂）₂]，其帶隙為4.25 eV。

本文要點：

1) 該材料具有約2936 S cm^?1的高電導(dǎo)率和?114μV K^?1的塞貝克系數(shù)，以及在室溫下具有3797μW m^?1 K^?2的功率因數(shù)。此外，在298K和473K下分別具有0.23和0.45的ZT值。

2) 這些ZT值為n型有機(jī)材料提供了優(yōu)異的性能，當(dāng)在接近室溫時，這些性能優(yōu)于典型的無機(jī)材料。高熱電性能歸因于電子轉(zhuǎn)移誘導(dǎo)的n型摻雜特性、能帶簡并性和有效質(zhì)量。

Xiaolei Li, et al. Transparent charge transfer complex with high thermoelectric performance. Chem 2023

DOI: 10.1016/j.joule.2023.10.008

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.10.008

9. JACS：調(diào)控二維導(dǎo)電MOF的電荷輸運能力

二維導(dǎo)電MOF材料目前成為一類具有廣闊應(yīng)用前景的功能材料。2D-e-MOF材料雖然顯著進(jìn)展，但是如何通過對其進(jìn)行后處理調(diào)控輸運性質(zhì)仍是個巨大的困難與挑戰(zhàn)。有鑒于此，比利時魯汶大學(xué)Alexandru Vlad、Petru Apostol等基于兩種3重對稱結(jié)構(gòu)配體，2,3,7,8,12,13-六氨基三氮雜三聚茚、2,3,8,9,14,15-六氨基三苯并咪唑，構(gòu)筑了兩個結(jié)構(gòu)相同的2D-e-MOF材料，分別為Ni₃(HITAT)₂和Ni₃(HITBim)₂，兩種配體具有能夠后期官能團(tuán)化修飾的基團(tuán)。

本文要點：

1）Ni₃(HITAT)₂和Ni₃(HITBim)₂具有溫度激發(fā)電荷輸運的能力，體相導(dǎo)電能力分別達(dá)到44 mS cm^-1和0.5 mS cm^-1。通過DFT理論計算分析，說明兩個配體的電子云密度分布差異。

2）對于含有更多氮原子的HATBim配體，電子具有更高的局域特征，而且LUMO能帶的位置顯著降低。Ni₃(HITAT)₂的N-H吲哚基團(tuán)上通過共價鍵精確結(jié)合甲磺酰基，對導(dǎo)電性的調(diào)控達(dá)到~20倍。這些研究結(jié)果為設(shè)計化學(xué)功能和電化學(xué)響應(yīng)可調(diào)的多孔功能材料。

Petru Apostol, et al, Controlling Charge Transport in 2D Conductive MOFs─The Role of Nitrogen-Rich Ligands and Chemical Functionality, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c07503

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c07503

10. Angew：對pH響應(yīng)的近紅外發(fā)光金納米團(tuán)簇

具有pH響應(yīng)特性的近紅外(NIR)熒光團(tuán)在生物分析領(lǐng)域中具有顯著的應(yīng)用優(yōu)勢。有鑒于此，阿爾托大學(xué)Robin H. A. Ras和Bo Peng設(shè)計了一種通過在配體中引入脂肪族叔胺(TA)基團(tuán)來構(gòu)建pH響應(yīng)型近紅外發(fā)射金納米團(tuán)簇的通用方法。

本文要點：

1）計算研究表明，對pH響應(yīng)的近紅外發(fā)射與TA基團(tuán)質(zhì)子化和去質(zhì)子化后的電子結(jié)構(gòu)變化有關(guān)。在堿性環(huán)境(pH=7-11)下，去質(zhì)子化的TA基團(tuán)與金納米團(tuán)簇表面的Au-S基序之間的光致電子轉(zhuǎn)移會破壞輻射躍遷，從而降低光致發(fā)光的強(qiáng)度。

2）相反，質(zhì)子化的TA基團(tuán)則能夠抑制電子轉(zhuǎn)移，從而在酸性環(huán)境(pH=4-7)下恢復(fù)其光致發(fā)光的強(qiáng)度。實驗結(jié)果表明，對pH響應(yīng)的近紅外發(fā)射金納米團(tuán)簇能夠在細(xì)胞內(nèi)作為溶酶體的特異性和敏感性探針，從而產(chǎn)生不受細(xì)胞自發(fā)熒光干擾的無創(chuàng)發(fā)射。