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電化學CO₂還原反應（CO₂RR）是一種合成碳基燃料的方法，結合可再生電力使用，有望解決全球能源短缺和氣候變化等環境問題。然而，由于C-C鍵形成的高能壁壘，CO₂RR生成多碳液體產物仍然非常困難。

迄今為止，大多數能夠以可觀的反應速率從CO₂RR生成C_n（n≥2）液體產物的催化劑都是基于銅的，這是因為*CO中間體在銅表面上的強吸附促進了通過CO二聚或CO-CHO偶聯來形成C-C鍵。然而，由于對基于銅催化劑的C-C偶聯過程缺乏全面的理解，控制C-C鍵形成是具有挑戰性的，這極大地限制了將CO₂還原為C_n（n≥2）液體產物的高選擇性電催化劑的開發。

現在對于理解銅基催化劑上的 C-C 偶聯存在以下局限：

1.缺乏全面了解： 對銅基催化劑上的 C-C 偶聯過程缺乏全面了解。這阻礙了對 C-C 鍵形成的控制，限制了將 CO₂還原成 C_n（n≥2）液體產品的高選擇性電催化劑的開發。

2.C-C鍵形成的控制面臨挑戰： 控制 C-C 鍵的形成具有挑戰性，這使選擇性電催化劑的開發更加復雜。C-C 鍵的形成與 C-H 或 C-O 鍵的形成之間的競爭增加了復雜性。

這些局限性凸顯了進一步研究和探索的必要性，以便更深入地了解銅基催化劑上的 C-C 偶聯過程，化物界面作為氫物種傳輸通道來設計新型選擇性加氫催化劑開辟了新的研究方向。

近日，香港城市大學劉彬教授、清華大學李雋教授和中國科學院大連化物所黃延強研究員等人報道了一種用于將CO₂電化學還原為乙醇的Sn基串聯催化劑，該催化劑由SnS₂納米片和通過局部SnO3簇(Sn₁ -O3G)錨定在三維碳載體上的單Sn原子組成。利用該催化劑，在-0.6至-1.1 V_RHE的寬電位范圍內實現了超過70%的乙醇選擇性。并且，在高達 17.8 mA cm^?2的幾何電流密度下連續反應100小時后，該催化劑仍保持其初始活性的97%。    

技術優勢：

1.開發了一種新型的單原子催化劑，即SnS₂/Sn₁-O3G，用于電化學二氧化碳還原制備乙醇。該催化劑具有高效的C-C偶聯催化作用，通過結合同位素標記實驗和密度泛函理論研究，揭示了該催化劑上乙醇合成的C-C鍵形成機制。

2.通過電化學實驗評估了SnS₂/Sn1-O3G催化劑的CO₂還原性能，并通過在線氣相色譜和核磁共振譜分析了產物。結果表明，該催化劑在-0.9 V_RHE電位下可穩定產生乙醇，其法拉第效率高達82.5%。

3.通過X射線發射光譜（XES）實驗證實了Sn₁-O3G中Sn與氧原子的結合。通過X射線吸收光譜（XAS）和高角度透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）等實驗結果，確定了Sn₁-O3G中Sn原子與氧原子的配位環境和電荷密度分布。    

研究內容

電化學CO₂還原為乙醇

    圖1 SnS₂/Sn₁-O3G 串聯催化劑的 CO₂RR 性能

SnS₂/Sn₁-O3G的結構表征

作者為了研究對乙醇的優異CO₂ RR性能，采用以下表征技術揭示了 SnS2/Sn1-O3G 催化劑的結構信息，掃描電子顯微鏡(SEM)：用于檢查催化劑的形態；透射電子顯微鏡（TEM）：用于獲取催化劑的高分辨率圖像，便于對結構進行詳細分析；亞恒星分辨率高角環形暗場掃描透射電子顯微鏡（HAADF-STEM）：提供亞埃級分辨率的催化劑圖像，有助于深入了解催化劑的原子排列；X射線衍射 (XRD)：用于確定催化劑的晶體結構；拉曼光譜：利用拉曼光譜分析催化劑的振動模式，提供有關化學成分的信息；X射線光電子能譜 (XPS)：利用 XPS研究催化劑的元素組成和化學狀態；X射線吸收光譜 (XAS)：用于探測催化劑的電子和結構特性。

作者結合實驗觀察結果和理論計算，明確了Sn₁-O3G催化劑中的錫原子通過與三個O原子結合形成三叉絡合物，從而固定在富含O原子的碳載體上。該復合物還包括一個額外的OH基團，以穩定單個錫原子。通過DFT計算得出，Sn₁-O3(OH)G位點的結合能為-4.75 eV，表明這是一種熱力學穩定結構。進一步的XAS和HAADF-STEM研究也可以表明O原子配位的Sn催化位點在 CO₂ RR過程中非常穩定。    

圖2 SnS₂/Sn₁-O3G和Sn₁-O3G 的結構特征

CO₂電還原制乙醇機理

圖3 CO₂還原為乙醇

圖4 通過甲酰基-碳酸氫鹽偶聯形成C-C鍵（使用關鍵中間體4）

總結展望

總的來說，香港城市大學劉彬教授、清華大學李雋教授和中國科學院大連化物所黃延強研究員等人開發了一種無銅的錫基串聯催化劑，利用CO₂ RR 生產乙醇，其中Sn₁-O3G上的Sn和O原子雙活性中心用于吸附不同的C基中間體，有效降低*CO(OH)和 *CHO之間的C-C耦合能。他們的串聯催化劑實現了甲酰基-碳酸氫鹽偶聯途徑，不僅為乙醇合成過程中C-C鍵的形成提供了平臺，克服了銅基催化劑的限制，而且還提供了操縱CO₂還原途徑獲得所需產物的策略。

參考文獻：

Jie Ding, Hong Bin Yang, Xue-Lu Ma, Song Liu, Wei Liu, Qing Mao, Yanqiang Huang*, Jun Li*, Tao Zhang & Bin Liu*. A tin-based tandem electrocatalyst for CO₂ reduction to ethanol with 80% selectivity, Nature Energy (2023). 

https://www.nature.com/articles/s41560-023-01389-3