1. Nature Commun.：用于軟電子產品的印刷可持續彈性體導體
可再生和可持續彈性體在可伸縮電子產品中的廣泛采用受到制造方面的挑戰和性能低迷的阻礙。在這里，南洋理工大學Pooi See Lee通過合成可持續和可回收的植物油聚氨酯(VegPU)彈性體粘合劑，并開發出一種將其與銀片復合的溶液燒結方法，實現了具有優異電性能的印刷可持續可伸縮導體。
本文要點：
1）粘結劑阻止裂紋通過其多孔網絡擴展，而溶液燒結反應降低了拉伸時的電阻增量，導致100%循環拉伸后的高延伸率(350%)、高電導率(12833 S cm?1)和低滯后(0.333)。
2）在食品傳感技術中，可持續導體用于打印耐用和可伸縮的阻抗傳感器，以實現水果成熟度的非阻擋檢測。可持續材料和實現高性能可伸縮導體的策略的結合為可持續可伸縮電子產品的發展提供了路線圖。
Lv, J., Thangavel, G., Xin, Y. et al. Printed sustainable elastomeric conductor for soft electronics. Nat Commun 14, 7132 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-42838-7
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42838-7
2. Nature Commun.：用于可重寫2D/3D編碼信息載體的具有光致可逆熒光的仿生熱適應形狀記憶聚合物
熒光材料由于其對刺激響應的色移，在信息加密方面引起了廣泛的關注。然而，熒光圖像的2D編碼帶來了信息泄漏的風險。受章魚變色偽裝的啟發，西南交通大學Shaobing Zhou，Hui Xie研制了一種集2D/3D編碼于一體的熱適應形狀記憶熒光膜(TSFF)。
本文要點：
1）TSFF是基于具有可逆光交聯性的蒽基團和具有熱適應形狀記憶性能的聚(乙烯-乙酸乙烯酯)網絡。TSFF的可逆光交聯伴隨著可重復的熒光位移，并使可重寫的2D編碼成為可能。同時，熱適配形狀記憶特性不僅能夠重新配置用于創建和擦除3D圖案的永久形狀，即可重寫的3D信息，而且還便于用于3D編碼的可恢復形狀編程。
2）這種可重寫的2D/3D編碼策略可以增強信息安全性，因為只有指定的檢查員才能通過為形狀恢復和紫外線曝光提供順序加熱來解碼信息。總體而言，能夠重寫2D/3D編碼的TSFF將啟發用于高安全性信息載體的智能材料的設計。
Huang, J., Jiang, Y., Chen, Q. et al. Bioinspired thermadapt shape-memory polymer with light-induced reversible fluorescence for rewritable 2D/3D-encoding information carriers. Nat Commun 14, 7131 (2023).
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42795-1
3. Nature Commun.：一種釕單位點催化劑用于不含鉑或鈀的煙塵氧化
尋求高效的非鉑/鈀催化劑已被證明是汽車尾氣凈化的一個巨大挑戰。在此，中國石油大學Zhen Zhao，Yuechang Wei，中科院化學所Xiaolin Yu，上海交通大學Xi Liu提出了一種通過氣泡輔助膜沉積方法將單原子Ru位點嵌入CeO2表面來構建魯棒催化劑的方法。
本文要點：
1）形成的Ru單原子位占據了CeO2的表面點陣位，提高了NO和O2的活化效率。
2）值得注意的是，Ru1/CeO2催化劑在汽車尾氣碳顆粒氧化(煙塵)過程中表現出優異的催化性能和穩定性，可與商用pt基催化劑相媲美。轉換頻率(0.218 h?1)是Ru納米顆粒催化劑的9倍。
3）進一步研究表明，原子分散的Ru活性位點內的強界面電荷轉移極大地增強了NO氧化的速率決定步驟，導致煙灰氧化過程中的表觀活化能大幅降低。單原子Ru催化劑代表了減少對Pt/ pd基催化劑依賴的一步。
Li, Y., Qin, T., Wei, Y. et al. A single site ruthenium catalyst for robust soot oxidation without platinum or palladium. Nat Commun 14, 7149 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-42935-7
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42935-7
4. EES：從廢水中獲得的高負載As單原子催化劑用于高效和可持續的氧氣還原
砷（As）是地下水污染中的一種常見元素，其化學性質與氮相似，對氧還原反應（ORR）表現出潛在的活性。然而，ORR回收含砷污染物的實際應用面臨著在高活性和穩定性之間權衡的巨大挑戰。在此，重慶大學Wang Yu、阿德萊德大學郭再萍報道了在碳上合成高負載量（高達13.78wt%）非金屬單原子催化劑的通用策略。
本文要點：
1) α-D-葡萄糖螯合的分散鋅離子顯著增加了As單原子的負載量，并且鋅蒸發形成的拓撲缺陷增強了相鄰As的本征活性。催化劑表現出比20%Pt/C（0.852V）更高的半波電勢（0.902V）。
2)通過再煅燒處理的催化劑具有優異的穩定性，在燃料電池中運行590小時后，電流密度僅下降9.86%，優于最先進的碳基催化劑。該發現促進了高負載量、高活性和高穩定性的污染物非金屬催化劑的實際應用。
Yu Wang, et al. High-loading As single-atom catalysts harvested from wastewater towards efficient and sustainable oxygen reduction. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE03274D
https://doi.org/10.1039/D3EE03274D
5. Angew：層狀 δ-MnO2 納米片中銨離子的預嵌入用于高性能水系鋅離子電池
層狀二氧化錳是水系鋅離子電池的一種有前途的陰極候選材料。然而，狹窄的層間距、較差的本征電子電導率和較差的結構穩定性仍然限制了其實際應用。在此，香港城市大學樓雄文教授，北京化工大學Le Yu報道了一種兩步策略，將銨離子納入二氧化錳（稱為AMO）納米片中，作為增強鋅離子存儲的陰極。
本文要點：
1）選擇在碳布上生長的K+插層δ-MnO2納米片（KMO）作為自參與前驅體。值得注意的是，銨離子可以通過簡單的水熱反應取代K+離子，以擴大晶格空間并形成氫鍵網絡。
2）與KMO相比，層狀AMO的結構穩定性和離子轉移動力學得到增強。正如預期的那樣，所獲得的AMO正極表現出卓越的電化學性能，包括高可逆容量、良好的倍率性能和超過10000次循環的優異循環穩定性。
Haixin Yao, et al, Pre-intercalation of Ammonium Ions in Layered δ-MnO2 Nanosheets for High-Performance Aqueous Zinc-Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202315257
DOI: 10.1002/anie.202315257
https://doi.org/10.1002/anie.202315257
6. Angew：使用聚合物添加劑引導鋅均勻沉積以獲得持久且高利用率的鋅金屬陽極
鋅陽極上的寄生副反應是阻礙水基鋅基儲能系統在電網應用中發展的關鍵問題。在這里，東華大學武培怡教授采用2-甲基丙烯酰氧基乙基磷酰膽堿（MPC）和N-丙烯酰甘氨酰胺（NAGA）共聚設計的聚合物添加劑（PMCNA）來調節鋅沉積環境，以滿足高鋅利用率的長期循環過程中的副反應抑制性能。
本文要點：
1）PMCNA可以優先吸附在Zn金屬表面，形成均勻的保護層，有效排斥水分子和抵抗副反應。
2）此外，PMCNA可以引導Zn沿002平面成核和沉積，以進一步抑制副反應和枝晶。因此，PMCNA添加劑可以使Zn//Zn電池在超過420小時內具有90.0%的超高放電深度（DOD）、具有長循環壽命的Zn//活性炭（AC）電容器以及Zn// PANI 電池在 N/P 比為 2.6 的情況下，鋅利用率為 51.3%。
Doudou Feng, et al, Guiding Zn Uniform Deposition with Polymer Additives for Longlasting and Highly Utilized Zn Metal Anodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314456
DOI: 10.1002/anie.202314456
https://doi.org/10.1002/anie.202314456
7. Angew：環境氧壓下負載 Fe 團簇電場增強醛的氨氧化
多相催化氨氧化為腈化合物的無氰合成提供了一條生態友好的途徑，腈化合物是合成化學和制藥應用的重要前體。然而，通常這樣的過程需要在高溫下高壓分子氧來加速氧還原和亞胺脫氫步驟，這在實際應用中風險很高。在這里，蘇州大學Ren Su報道了一種使用負載型鐵簇催化劑（Fe/NC）的電場增強氨氧化系統，該系統能夠在室溫（RT）的環境氣壓下從相應的醛高效合成腈。
本文要點：
1）外部電場和 Fe/NC 催化劑之間的協同效應促進了氨的活化和生成的亞胺中間體的脫氫，并避免了不需要的醛的逆向反應。
2）該電場增強氨氧化系統在溫和條件下對一系列醛的轉化具有高效率和選擇性，并且具有高耐久性，使其成為具有脆弱官能團的腈的綠色合成的有吸引力的方法。
Chao Wang, et al, Electric Field Enhanced Ammoxidation of Aldehydes Using Supported Fe Clusters Under Ambient Oxygen Pressure, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313313
DOI: 10.1002/anie.202313313
https://doi.org/10.1002/anie.202313313
8. Angew：金屬有機骨架中氮結合位點的空間分布用于選擇性乙烷吸附和一步乙烯純化
從含有乙烷(C2H6)和乙炔(C2H2)的混合物中一步提純乙烯(C2H4)是一項具有重要工業意義但具有挑戰性的工藝。在這項工作中，浙江大學Zongbi Bao，Fang Zheng提出了一種現場工程策略，旨在控制受限孔隙空間內結合位點的空間分布。
本文要點：
1）研究人員成功地將吲哚-5-羧酸(IND)、苯并咪唑-5-羧酸(BZZ)和吲唑-5-羧酸(ISO)等含氮雜環化合物通過后合成修飾引入到MOF-808平臺中。
2）由此得到的功能化材料，即MOF-808-IND、MOF-808-BZZ和MOF-808-ISO，顯示出比C2H4顯著提高了對C2H2和C2H6的選擇性。
3）具有兩個均勻分布的氮結合位的MOF-808-BZZ通過多個強的C-H···N氫鍵提供了選擇性捕獲乙烷的最佳幾何構型，導致了已知MOF中最高的C2H2/C2H4和C2H6/C2H4組合選擇性。柱突破實驗驗證了其一步提純C2H2/C2H4/C2H6三元混合物中C2H4的能力。
Changhua Song, et al, Spatial Distribution of Nitrogen Binding Sites in Metal-Organic Frameworks for Selective Ethane Adsorption and One-Step Ethylene Purification, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313855
DOI: 10.1002/anie.202313855
https://doi.org/10.1002/anie.202313855
9. Angew：解鎖無定形二氧化硅上單中心鋯上二氧化碳加氫制甲醇的雙通道途徑
大規模將CO2轉化為甲醇對于可持續甲醇經濟具有重要意義。由于其優異的CO2吸附和活化性能，氧化鋯被認為是銅基催化劑的重要載體。然而，反應過程中Zr物種的演化及其結構對反應途徑的影響仍不清楚。在此，中科院大連化物所Jian Sun，Jiafeng Yu通過增強 Cu/ZrO2-SiO2 催化劑中的 Zr-Si 相互作用來產生無定形 SiO2 基體中的單點 Zr 物種。
本文要點：
1）原位X射線吸收光譜（XAS）表明單中心Zr的配位環境對氣氛和反應條件敏感。研究人員證明了CO2吸附更傾向于Cu和單點Zr的界面，而不是ZrO2納米粒子。
2）逆水煤氣變換（RWGS）+CO-氫途徑中的甲醇合成僅在單分散的Zr位點上得到驗證，而普通的甲酸鹽途徑發生在ZrO2納米粒子上。因此，它擴展了一條非競爭性平行途徑作為主要甲酸鹽途徑的補充，導致基于Cu/SiO2和Cu/ZrO2催化劑的Cu活性分別提高六倍和兩倍。
這項工作中單位點Zr物質建立的雙通道途徑為理解催化科學中原子分散的氧化物開辟了新的視野。
Meng Yang, et al, Unlocking a Dual-channel Pathway in CO2 Hydrogenation to Methanol over Single-site Zirconium on Amorphous Silica, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202312292
DOI: 10.1002/anie.202312292
https://doi.org/10.1002/anie.202312292
10. Angew：電合成與組裝共軛金屬聚合物的納米體系結構
與邊向和面向取向不同，端向單軸共軛聚合物具有提供宏觀結晶薄膜的理論可能性。然而，由于熱力學平衡態的遲緩，它們的制造是無法克服的。在這里，吉林大學Mao Li報道了通過表面引發的同時電合成和組裝來在端到端的單軸共軛金屬聚合物上制備納米結構的程序化途徑。
本文要點：
1）以自下而上取向的電活性分子為模板的自組裝單分子膜(SAM)允許通過切換交替氧化還原反應引發單體的取向、堆積和反應性加成，以及小分子的結晶。
2）重復相同的反應可以修復SAM上的無反應部位，并動態地和統計地確保最大迭代覆蓋率，在光學或電學響應和迭代時間之間具有理想的線性系數。
3）由此得到的納米結構在直徑為厘米的單軸組裝的端接聚合物上具有亞納米均勻的形貌，表現出超高的彈性系數，以及無機銦錫氧化物和最高的共軛分子單分子膜的電導。
4）它們的記憶器件提供定量的電學和光學響應，作為分子長度、偏置和迭代連接的函數。納米結構的精密加工作為一種電子輔助組裝或印刷技術，可以為微米級有機材料和電子產品提供復雜的光電功能和尺寸批次之間的一致性。
Yongfang Li, et al, Nanoarchitectonics on Electrosynthesis and Assembly of Conjugated Metallopolymers, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311778
DOI: 10.1002/anie.202311778
https://doi.org/10.1002/anie.202311778
11. Angew：金納米團簇金屬內核和表面結構的協同作用高效光催化交叉脫氫偶聯
硫醇保護的金納米團簇作為納米催化劑引起了廣泛關注。近日，京都大學 Masaharu Nakamura，Katsuhiro Isozaki等報道了硫醇保護的[Au25(SR)18]?納米團簇的雙重催化活性，其中團簇的Au13超原子內核引發光敏1O2的產生，而表面Au2(SR)3結構單元促進催化碳-碳鍵的形成。
本文要點：
1）實驗表明，這種兩種不同催化單元的協同作用使末端炔烴和三級脂肪胺的高效交叉脫氫偶聯成為可能，產生的丙炔胺收率高達93%。
2）作者獲得了同時攜帶硫醇和炔基配體的混配體金納米團簇，它是炔基交換的金納米團簇在光敏化和碳-碳鍵形成催化循環中的中間體。密度泛函理論計算也支持炔基交換的金納米團簇為反應中間體。
該工作表明配體保護的金屬納米團簇可以作為出色的多功能催化劑，納米團簇中不同組分的協同作用促進高效光催化和化學催化。
Katsuhiro Isozaki, et al. Dual Catalysis of Gold Nanoclusters: Photocatalytic Cross-Dehydrogenative Coupling by Cooperation of Superatomic Core and Molecularly Modified Staples. Angew. Chem., Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202312135
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202312135
12. ACS Nano綜述：水在納米纖維素的加工、結構和性能中的關鍵作用
由于纖維素原纖維的親水性及其可持續和創新生產方法的潛力，纖維素工業嚴重依賴水。納米纖維素的出現及其優異的性能以及納米材料的結合引起了人們的廣泛關注。在納米級水平上，納米纖維素具有更高的羥基暴露量，使其比微米級和宏觀級纖維素纖維與水更緊密。更深入地了解納米纖維素和水之間的相互作用有可能降低生產成本，并為設計功能性納米纖維素材料提供有價值的見解。
在這篇綜述中，馬里蘭大學胡良兵教授，Chaoji Chen，Teng Li根據與納米纖維素相互作用的水分子與表面羥基的相互作用力及其在不同狀態下的遷移率，將其分為自由水（FW）和結合水（BW）。此外，還討論了纖維素材料的持水能力和各種水分檢測方法。
本文要點：
1）該綜述研究了納米纖維素的制造、分散和運輸中的水利用和除水方法，旨在闡明這些過程中的挑戰和權衡，同時最大限度地減少能源和時間成本。
2）此外，還討論了水對納米纖維素性能的影響，包括機械性能、離子電導率和生物降解性。
3）最后，對開發納米纖維素及其與水的相互作用的挑戰和機遇提出了看法。
Shuangshuang Jing, et al, The Critical Roles of Water in the Processing, Structure, and Properties of Nanocellulose, ACS Nano, 2023
DOI：10.1021/acsnano.3c06773
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06773
